【摘要】：隨著核電的快速發(fā)展,一方面如何處理隨之產(chǎn)生的大量乏燃料,減少其對人類和環(huán)境的危害成為人們關(guān)注的焦點。另一方面,由于地球上有限的鈾資源,無法滿足核能的可持續(xù)發(fā)展的需求,因此必須走閉式核燃料循環(huán)路線,回收利用乏燃料中的鈾;此外,天然釷只有一種同位素232Th,是一種可轉(zhuǎn)換材料,其儲量是鈾儲量的3倍多。232Th可以通過中子俘獲和β衰變等核反應(yīng),生成易裂變的233 U。生成的233 U可以參與裂變,可以有效地緩解鈾資源的不足。本課題將探索利用TODGA/離子液體體系實現(xiàn)釷、鈾分離的可行性。本論文選擇了對鑭系、錒系元素具有良好萃取效果的二酰胺莢醚類“綠色”萃取劑TODGA為萃取劑,以疏水性的咪唑類離子液體[C2mim][NTf2]為稀釋劑,組成的新的“綠色”萃取體系。利用該體系對硝酸水溶液體系中釷、鈾的萃取行為進行研究。詳細的考察了在TODGA/離子液體體系中,接觸時間、硝酸濃度、被萃的離子濃度、TODGA濃度、溫度對該體系萃取性能的影響,并探究了該體系在硝酸溶液中萃取釷、鈾的萃取機理以及萃取分離二者的可行性。本文一共分為五章,每章的主要內(nèi)容與結(jié)論概述如下:第一章首先介紹了核電發(fā)展的現(xiàn)狀,發(fā)現(xiàn)核電的可持續(xù)發(fā)展離不開乏燃料后處理。然后介紹了乏燃料后處理的現(xiàn)狀及當前世界各國認為的唯一的、實用的基于PUREX流程的有機溶劑萃取技術(shù)的水法流程的優(yōu)缺點。接著介紹了新型溶劑離子液體的概念、獨特的性質(zhì),作為稀釋劑在乏燃料后處理相關(guān)領(lǐng)域的代表性的研究成果及其相關(guān)的輻射效應(yīng)的研究。緊接著介紹了溶劑萃取的第一要素萃取劑的研究現(xiàn)狀,尤其是對莢醚類二酰胺的萃取分離鑭系、錒系元素的機理進行詳細的研究;并介紹了TODGA作為萃取劑萃取金屬元素尤其是鑭系、錒系元素的研究成果。引出了本文的主要研究內(nèi)容。第二章研究了TODGA/離子液體對釷在硝酸溶液中的萃取行為,詳細考察了接觸時間、硝酸濃度、Th4+濃度、TODGA濃度、溫度對TODGA/離子液體體系萃取性能的影響。作為對比,我們還考察了TODGA在傳統(tǒng)有機溶劑異辛烷中對Th4+的萃取。結(jié)果發(fā)現(xiàn),TODGA/離子液體體系對Th4+的萃取反應(yīng)是吸熱反應(yīng),而且在50℃實驗溫度下,能在5min內(nèi)達到萃取平衡。萃取體系隨著酸度對Th4+的萃取性能先降后增大;Th4+濃度的增大,TODGA濃度的降低,對Th4+的萃取性能下降。TODGA在離子液體萃取體系中比在有機體系中有更好的Th4+萃取效果,特別是在低硝酸濃度條件下。通過萃取機理研究,推測出在低硝酸濃度下萃取反應(yīng)是離子交換且TODGA與Th4+配比為2:1,在高硝酸濃度下萃取是中性絡(luò)合。第三章研究了TODGA/離子液體對鈾在硝酸溶液中的萃取行為,詳細考察了接觸時間、硝酸濃度、UO22+濃度、TODGA濃度、溫度對TODGA/[C2mim][NTf2]體系萃取性能的影響。作為對比,我們還考察了TODGA在傳統(tǒng)有機溶劑異辛烷中對UO22+的萃取。結(jié)果表明:TODGA/[C2mim][NTf2]體系對UO22+的萃取是吸熱反應(yīng),且在50℃下,能在5min內(nèi)達到平衡。萃取體系隨著酸度對UO22+的萃取性能不斷地下降;UO22+濃度的增大,TODGA濃度的降低,對UO22+的萃取性能下降。TODGA在離子液體萃取體系中比在有機體系中有更好的UO22+萃取效果。通過萃取機理研究,推測出在離子液體體系中萃取反應(yīng)機理是離子交換而在異辛烷體系中的萃取機理是中性配合。第四章主要考察了TODGA/[C2mim][NTf2]萃取體系和TODGA/Isooctane萃取體系對釷、鈾的萃取分離情況,并對兩種萃取體系進行詳細的對比。發(fā)現(xiàn)在離子液體體系中,釷、鈾的分離因子SFTh/U隨著酸度的增加而先減少后增加,在低酸和高酸下都有很好的分離效果,且在低酸0.01mol/L的硝酸濃度時,SFTh/U可達91;而在6mol/L的硝酸濃度時,SFTh/U可達106。在異辛烷體系中,釷、鈾的分離因子SFTh/U隨著酸度的增加而增加,在在6mol/L的硝酸濃度時,SFTh/U可達67,顯示出很好的分離效果。第五章是總結(jié)與展望。
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TL241.14

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本文編號：2624286