【摘要】：高放廢液中所含放射性核素種類多,放射毒性大,釋熱率高,其處理和處置一直是研究的難點(diǎn)。目前比較安全的處置方式是將其固化在性質(zhì)穩(wěn)定的材料中,再進(jìn)行深地質(zhì)埋藏。NZP作為一種具有豐富離子取代性的磷酸鹽陶瓷材料,其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,物理化學(xué)性能優(yōu)良,是一種潛在的多元核素固化基材。本文以Sr~(2+)離子模擬二價(jià)裂變核素,Ce~(4+)離子模擬四價(jià)錒系核素,通過添加ZnO作為燒結(jié)助劑,利用微波輔助的固相法制備了Sr、Ce共摻的NZP陶瓷固化體。結(jié)合XRD、Rietveld結(jié)構(gòu)精修、IR和Raman分析樣品的物相組成和顯微結(jié)構(gòu),利用SEM-EDS觀察樣品的微觀形貌,通過測量陶瓷的密度和維氏硬度分析樣品的物理性能,利用PCT法評(píng)價(jià)固化體的化學(xué)穩(wěn)定性。本文圍繞固化體的制備工藝,物相組成,顯微結(jié)構(gòu)等方面開展了以下工作:(1)NZP固化基材的制備及致密化研究。系統(tǒng)研究了加入不同ZnO含量,不同微波燒結(jié)溫度對(duì)樣品的物相組成、微觀形貌和力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明:微波輔助的固相法比傳統(tǒng)固相法省時(shí)節(jié)能,在900~1200℃的微波燒結(jié)溫度范圍內(nèi)都能得到單一的NZP相;加入ZnO顯著提高了樣品的致密性和維氏硬度;當(dāng)其摻入量為1 wt%時(shí),在1100℃/2 h能成功制備出物相單一,斷面形貌規(guī)整,結(jié)構(gòu)致密無氣孔的NZP陶瓷。(2)摻Sr的NZP陶瓷固化體的制備及表征。按配方Na_(1-2x)Sr_xZr_2(PO_4)_3(x=0,0.1,0.2,0.25,0.3,0.4,0.5)制備了摻Sr的NZP樣品。研究表明:隨著Sr含量的增加,物相逐漸從NZP相轉(zhuǎn)變?yōu)镾rZP相,空間群由R3?c變成R3?。制備的樣品晶粒大小均勻,斷面平整,結(jié)構(gòu)致密,無氣孔,樣品中各元素分布均勻。Sr在NZP結(jié)構(gòu)中固溶量較大,可全部取代Na位。Sr-NZP陶瓷固化體的化學(xué)穩(wěn)定性良好,樣品中各元素浸出率LR_i的數(shù)量級(jí)僅為10~(-3)~10~(-7)。(3)Sr、Ce共摻的NZP陶瓷固化體的制備及表征。固定Sr的含量為0.5,改變Ce的摻入量,制備Sr_(0.5)Zr_(2-y)Ce_y(PO_4)_3(y=0,0.05,0.1,0.2)陶瓷固化體。研究表明:Ce含量的改變對(duì)陶瓷固化體的物理性能影響不大,模擬核素Ce主要以CePO_4相存在于NZP陶瓷晶界上,與SrZP兼容性良好。樣品晶粒大小均勻,斷面平整,結(jié)構(gòu)致密,幾乎無氣孔,樣品中各元素分布均勻,且樣品的化學(xué)穩(wěn)定性良好,元素歸一化浸出率的數(shù)量級(jí)為10~(-3)~10~(-7)。本課題采用微波輔助固相燒結(jié),通過加入適量的ZnO作為燒結(jié)助劑,解決了傳統(tǒng)固相法合成NZP型材料周期長,制備溫度高的困難,且制備的NZP型固化體結(jié)構(gòu)致密,力學(xué)性能良好,化學(xué)穩(wěn)定性優(yōu)良。本文研究結(jié)果可為NZP陶瓷材料固化多元放射性核素提供一定的理論指導(dǎo)和技術(shù)支撐,促進(jìn)高放廢物的陶瓷固化技術(shù)發(fā)展。
【圖文】：

圖 1-1 NaZr2P3O12的晶體結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-1 Schematic diagram of NaZr2P3O12crystal structure.2 NZP 型材料的性能特點(diǎn)P 型材料主要有四大性能特點(diǎn)[19]：[20]

本研究的主要技術(shù)路線
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ174.1;TL941.1

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本文編號(hào)：2617704