發(fā)布時(shí)間：2020-03-29 14:18

【摘要】：鋰是世界上最輕的金屬元素。自然界中的鋰有6Li和7Li兩種穩(wěn)定同位素,其中,6Li是核聚變反應(yīng)堆必不可少的燃料,可以通過中子的轟擊使得氚和氦不斷增殖,而7Li則被用作核聚變反應(yīng)堆的堆心冷卻劑和導(dǎo)熱的載熱劑。所以,鋰同位素分離和提純對(duì)于綠色核能的開發(fā)和發(fā)展至關(guān)重要。本文利用冠醚分子對(duì)鋰同位素的吸附和分離效應(yīng),通過化學(xué)接枝法將其固載到高分子聚合物中并進(jìn)行微孔膜結(jié)構(gòu)調(diào)控,探索微孔膜對(duì)鋰同位素的吸附和分離性能。本文以冠醚接枝聚乙烯醇(PVA-g-FB15C5)為膜材料,以水為溶劑,通過浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化技術(shù),以過飽和硫酸鈉溶液為凝固浴,考察了致孔劑用量、鑄膜液溫度和粘度、凝固浴溫度、交聯(lián)時(shí)間以及交聯(lián)溫度等對(duì)膜結(jié)構(gòu)和膜性能的影響。結(jié)果表明,在沒有致孔劑的情況下,PVA-g-FB15C5膜上表面會(huì)出現(xiàn)較厚的皮層結(jié)構(gòu),當(dāng)PEG2000添加量為1%時(shí),PVA-g-FB15C5出現(xiàn)了較好的海綿狀孔結(jié)構(gòu)。在最佳成膜條件下得到的膜平均孔徑為0.211 μm,孔隙率60.5%,水通量達(dá)到1225 L/m2·h。此外,隨著交聯(lián)時(shí)間的增加,在交聯(lián)60min后,交聯(lián)度趨于平衡,接近33%左右,當(dāng)交聯(lián)溫度為30 ℃、交聯(lián)時(shí)間為20 min時(shí),膜操作性能最穩(wěn)定。采用靜態(tài)吸附法研究了 PVA-g-FB15C5微孔膜對(duì)鋰離子吸附的吸附動(dòng)力學(xué)、吸附熱力學(xué),并采用Lagrange準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)學(xué)方程、Langmuir等溫線方程、Freundlich等溫線方程、Dubinin-Radushkevich等溫線方程以及Temkin等溫線方程對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合。結(jié)果表明,在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi)PVA-g-FB15C5微孔膜對(duì)鋰離子的吸附率均隨著吸附時(shí)間的延長而增加,在30min時(shí)達(dá)到吸附平衡。PVA-g-FB15C5微孔膜對(duì)鋰離子的吸附動(dòng)力學(xué)符合Lagrange準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,表明該吸附過程為典型的化學(xué)吸附。吸附熱力學(xué)符合Freundlich等溫線方程,表明吸附主要發(fā)生在PVA-g-FB15C5微孔膜的膜內(nèi)部活性區(qū)位,屬于多分子層吸附。在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi),吉布斯自由能變、吸附焓變和熵變均為負(fù)值,表明PVA-g-FB15C5微孔膜對(duì)鋰離子的吸附為自發(fā)進(jìn)行的放熱過程。采用液-固萃取體系研究了 PVA-g-FB15C5微孔膜對(duì)鋰同位素的分離性能,系統(tǒng)考察萃取時(shí)間、溫度、鋰鹽種類、溶劑種類和冠醚固載量等因素對(duì)鋰同位素分離性能的影響。結(jié)果表明,當(dāng)冠醚固載于PVA之后,隨著固載量從0.317m_ol/g升高至1.836 m_ol/g,分離因子由1.01 ±0.002提高到1.046 ±0.002。在傳統(tǒng)的液液萃取相比,將FB15C5溶解于三氯甲烷為有機(jī)相,得到分離因子為1.022。與液液萃取體系富集類型不同的是,-7Li富集于有機(jī)相,輕同位素6Li富集于液相。另外,在20 ℃下,以鋰鹽為LiI,異丙醇為溶劑時(shí),微孔膜單級(jí)分離因子高達(dá) 1.06 ±0.002。
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TL25

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