觀測表明,宇宙射線(GCR)強度的改變與地球云覆蓋率存在較強的關(guān)聯(lián)。其可能的機制是GCR可以影響大氣成分的離子濃度,從而影響大氣氣溶膠的形成,進而通過改變低云覆蓋率,影響地球能量的收支平衡。從本質(zhì)上理解GCR對大氣電離作用導(dǎo)致云量變化的微觀過程,是解決GCR能否影響地球氣候之爭的關(guān)鍵。本文通過分子動力學(xué)和量子化學(xué)相結(jié)合的方法,初步模擬了在氨和二甲胺存在情況下硫酸分子及其離子從單體逐步生長為超細氣溶膠團簇的過程,重點以剛性諧振子(Rigid-rotor harmonic-oscillator, RRHO)近似為基礎(chǔ),計算了二聚體及個別三聚體生長的自由能,為進一步從分子層次理解GCR與地球云覆蓋的關(guān)聯(lián)提供了基礎(chǔ)。具體成果如下：1.在計算方法方面,本論文在密度泛函理論(DFT)、混合密度泛函理論(Hybrid DFT)以及綴加密度矩陣(ADMM)三種量子化學(xué)精度下,對二聚體H2SO4·HSO4-的研究表明Hybrid-DFT方法的計算精度最為可靠。2.在團簇生長熱力學(xué)性質(zhì)計算方面,對H2SO4·HSO4-二聚體在不同高度形成的熱力學(xué)性質(zhì)的計算結(jié)果顯示,在硫酸和硫酸根離子實際分壓較高的對流層上...

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１?ＧＣ民各向均勻地進入日球?qū)樱艿教栵L(fēng)攜帶的磁場調(diào)制（左）；ＧＣ民穿越地球??大氣層，產(chǎn)生次級粒子雨１１’?２３??

凝結(jié)核形成的微觀圖像，為全面揭示ＧＣＲ與氣候的關(guān)聯(lián)提供一定的理論基礎(chǔ)。??１．１研究背景及意義??ＧＣ民作為最典型的宇宙射線，目前認(rèn)為其主要的來源可能是太陽系外的??超新星爆發(fā)Ｗ。ＧＣ民主要由質(zhì)子（８７％），?ａ粒子（１２％）和少量其它重元素（０，??■?＊?Ｉ．?；朗！泌ｉｃＣ....

圖１－２?—個太陽周期內(nèi)低云覆蓋量、總的太陽福照度和宇宙射線的強度變化ｗ??１９世紀(jì)初，人們就觀測到太陽活動和氣候的關(guān)聯(lián)１９９７年Ｓｖｅｎｓｍａｒｋ??－

?Ｆｅ等）組成，能量范圍高達ｌＯ＾ｅＶ。高能ＧＣＲ在進入日球?qū)雍螅纱┩复??層、電離層，幾乎不損失什么能量進入地球大氣層（如圖１－１）。在穿越大氣層??的過程中，ＧＣ艮與大氣層中的各成分發(fā)生多級碰撞反應(yīng)，產(chǎn)生次級粒子雨，在??對流層６Ｋｍ高度下主要子為主這些粒子能夠?qū)Υ髿獬煞之a(chǎn)....

圖１－３被太陽風(fēng)調(diào)制的ＧＣＲ影響大氣離化率，進而影響低云覆蓋量并調(diào)節(jié)氣候示意圖ｔＷ

?Ｆｅ等）組成，能量范圍高達ｌＯ＾ｅＶ。高能ＧＣＲ在進入日球?qū)雍�，可穿透�??層、電離層，幾乎不損失什么能量進入地球大氣層（如圖１－１）。在穿越大氣層??的過程中，ＧＣ艮與大氣層中的各成分發(fā)生多級碰撞反應(yīng)，產(chǎn)生次級粒子雨，在??對流層６Ｋｍ高度下主要子為主這些粒子能夠?qū)Υ髿獬煞之a(chǎn)....

圖１－４?ＧＣ民影響低云覆蓋量的＂離予－氣溶膠－晴空＂假說示意圖ｗ??但具體到每個微觀環(huán)節(jié)，有很多問題仍不清楚

分別是外場觀測、實驗室研巧和模型模擬計算。目前廣泛認(rèn)可的主要有??兩種假說，即Ｋ．Ｓ．Ｃａｒｓｌａｗ等巧匿出的＂寓子－氣溶膠－晴空（ｉｏｎ－ａｅｒｏｓｏｌ?ｃｌｅａｒ－ａｉｒ）＂??假說（圖１－４）和＂離子－氣溶膠－近云（ｉｏｎ－ａｅｒｏｓｏｌ?ｎｅａｒ－ｃｌｏｕｄ）＂假說（如圖....

本文編號：3896280