【摘要】：汞是一種有很強(qiáng)毒性的全球性污染物,水稻可以富集汞,而在汞污染地區(qū)通過食用大米是居民汞暴露的主要方式之一,因此針對(duì)汞污染稻田土壤了解汞的地球化學(xué)循環(huán)過程,對(duì)于控制稻田生態(tài)系統(tǒng)汞污染,保護(hù)生態(tài)系統(tǒng)及食品安全具有重要意義。汞是親硫元素,其生物地球化學(xué)行為與硫狀態(tài)密切相關(guān)。本論文首先通過稻田土壤室內(nèi)淹水,施加不同硫素,研究稻田生態(tài)系統(tǒng)中汞硫的協(xié)同轉(zhuǎn)化。進(jìn)一步探究Hg2+與稻田土壤主要成分之間的吸附、解吸過程,以及環(huán)境因素如pH、鹽度、有機(jī)質(zhì)等對(duì)吸附、解吸過程的影響。研究得到以下主要結(jié)果:(1)用連續(xù)逐級(jí)提取法研究不同時(shí)間段,添加硫處理淹水土壤中各汞的地球化學(xué)形態(tài),結(jié)果表明:硫的添加可以促使土壤中有機(jī)結(jié)合態(tài)汞減少、殘?jiān)鼞B(tài)汞增加,而且硫代硫酸鈉處理組的效果更加明顯;可交換態(tài)汞和碳酸鹽結(jié)合態(tài)汞的轉(zhuǎn)化與pH、Eh等有密切關(guān)系;用同步輻射X熒光研究了土壤膠體中鐵、錳、汞的元素的分布,分析了各元素的熒光計(jì)數(shù)相關(guān)性,結(jié)果表明:外源性硫影響了鐵錳汞等的微區(qū)分布,抑制了汞和鐵、錳之間的結(jié)合;測(cè)定了硫的K邊吸收譜,結(jié)果表明隨著時(shí)間的延長土壤中的硫逐漸由高價(jià)態(tài)向低價(jià)態(tài)硫轉(zhuǎn)化,S2-與土壤汞結(jié)合,從而促進(jìn)了土壤中其它形態(tài)汞向殘?jiān)鼞B(tài)汞的轉(zhuǎn)化;通過對(duì)不同時(shí)間點(diǎn)土壤中硫連續(xù)提取,表明隨著時(shí)間的延長土壤中水溶態(tài)硫和鹽酸可提取態(tài)硫逐漸向吸附態(tài)硫轉(zhuǎn)化。(2)研究環(huán)境因素(p H、鹽度、腐殖酸濃度)對(duì)Hg2+在單一礦物質(zhì)上的吸附解吸的影響。結(jié)果表明:Hg2+在蒙脫土和高嶺土的吸附與pH有關(guān),Hg2+在蒙脫土上pH從4升高到6,吸附率升高,pH從6升高到8,吸附率減小,在高嶺土上pH從4升高到8,吸附率減小。高濃度的背景電解質(zhì)抑制Hg2+的吸附;腐殖酸可促進(jìn)高嶺土對(duì)Hg2+的吸附。此外腐殖酸也可以促進(jìn)高嶺土吸附汞的解吸。腐殖酸HA對(duì)高嶺土吸附汞的解吸過程與pH有關(guān),pH從4升高到5,其解吸率減小,pH從5升高到8其解析率升高;添加硫化鈉和硫代硫酸鈉均可促進(jìn)高嶺土吸附汞的解吸,硫化鈉的解吸效果更好。(3)研究了 pH、腐殖酸濃度等因素對(duì)鐵氧化物吸附Hg2+的影響,結(jié)果表明:在酸性范圍內(nèi)(pH4～7),Hg2+在鐵氧化物上的吸附隨pH的升高而升高;在酸性體系中,濃度低于200mg/kg的腐殖酸可促進(jìn)Hg2+的吸附,當(dāng)腐殖酸濃度大于100mg/kg時(shí),會(huì)對(duì)Hg2+的吸附產(chǎn)生抑制作用。
【圖文】：

嚴(yán)重的依賴性，而這些過程都可以改變污染物在體系中的毒性，此外ｐＨ變化同樣可以逡逑改變微生物活性從而改變污染物的毒性。逡逑圖２－１－ａ、２－１－ｂ為貴州汞污染稻田土壤漬水過程ｐＨ、Ｅｈ變化。土壤在淹水條件下，逡逑水中的Ｅｈ（相對(duì)于氫標(biāo)準(zhǔn)電極電位）、ｐＨ等物理參數(shù)的變化能夠反映土壤氧化還原的動(dòng)逡逑態(tài)變化過程。在淹水的的０？３０天內(nèi)，各處理組溶液中ｐＨ從初始的５．２２迅速升高到６．９７，逡逑而從３０？９０天，各處理組溶液中ｐＨ基本保持不變，達(dá)到平衡，Ｋｈａｏｋａｅｗ等［｜５６］人指出逡逑—般在淹水３０天左右的時(shí)間內(nèi)體系可以達(dá)到一種平衡的狀態(tài)，我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與其相逡逑似。而在９０？１５０天ｐＨ逐漸變小，ＣＫ在厭氧條件下，通過呼吸作用微生物或細(xì)菌釋放逡逑出Ｃ０２，溶于水生成碳酸，使得溶液的ｐＨ變小。淹水條件下土壤溶液體系表現(xiàn)為還原逡逑條件，而其它三組測(cè)試土壤均為添加不同價(jià)態(tài)的硫，在還原條件下土壤體系中的硫素主逡逑要以硫的還原反應(yīng)為主，土壤中的ＳＯ】＿在ｐＨ＝５．５￣８．５的范圍內(nèi)｜｜丨被還原為Ｈ２Ｓ［１５７］，使逡逑得溶液ｐＨ降低。還原態(tài)Ｓ在環(huán)境中通過生物氧化發(fā)生如（２）反應(yīng)

Ｆｉｇ邋２－４邋Ｗｉａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｉｉｏｎ邋ａｎｄ邋ｍａｎｇａｎｅｓｅ邋ｏｘｉｄｅ邋ｃｏｍｂｉｎｉｎｇ邋ｍｅｒｃｕｉ＊ｙ邋ｗｉｔｈ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｓｕｌｆｕｒ邋ｔｒｅａｔｍｅｎｔ逡逑ｗｉｔｈ邋ｆｌｏｏｄｉｎｇ邋ｔｉｍｅ逡逑圖２－４為Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ隨淹水時(shí)間的變化。從圖中可以看出在１？６０天這一時(shí)間段內(nèi)四逡逑處理組隨著淹水時(shí)間的延長Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ的比例基本呈現(xiàn)出逐漸升高的趨勢(shì)，，６０－１５０天逡逑著時(shí)間的延長也表現(xiàn)出減小的趨勢(shì)。在土壤環(huán)境中的氧化汞主要與具有還原性的鐵錳逡逑化物結(jié)合［１５３］，隨著時(shí)間的推移土壤水溶液的Ｅｈ逐漸降低呈還原性條件，還原能力增逡逑，土壤中的氧化態(tài)的汞與高活性的鐵錳氧化物吸附結(jié)合［１６吣使得在這一時(shí)間段內(nèi)的逡逑例逐漸升高，但是添加硫素處理組Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ所占的比例小于對(duì)照組，１￣６０天添加硫逡逑處理組所占比例小于對(duì)照組，因此在１？６０天通過添加硫素抑制了邋Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ的形成；逡逑０？１５０天添加硫素處理組所占的比例小于對(duì)照組，因此在這一時(shí)間段施硫組促進(jìn)了逡逑ｅ／Ｍｎ－Ｈｇ向其它形態(tài)的轉(zhuǎn)化。逡逑000／邐⑨空白逡逑／0邐有機(jī)結(jié)合態(tài)邋■邋ｌＯＯＯｐｐｍ單質(zhì)硫逡逑ＪＴ邋Ｔ邐＝邋１０００ｐｐｍ邋硫酸鈉逡逑＾邋８０％邐｜￡；＾；邐：：邐＾邋ｌＯＯＯｐｐｍ邋硫代硫酸鈉逡逑
【學(xué)位授予單位】：山西農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X53;S153

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2706186