【摘要】：蒙脫石層間化合物作為一類新型的功能材料，在催化劑和催化劑載體、擇形吸附劑以及納米級復(fù)合材料等領(lǐng)域顯示了廣闊的應(yīng)用前景。本文以遼寧(Lmt)和新疆膨潤土(Xmt)為原料，對其進(jìn)行特性分析、鈉化改型，確定以改型的遼寧蒙脫石(Nmt)為基質(zhì)，采用常規(guī)水相合成法和微波合成法制備系列蒙脫石層間化合物(蒙脫石層間無機(jī)化合物、蒙脫石層間有機(jī)化合物和蒙脫石層間有機(jī)-無機(jī)化合物)：借助X-射線衍射(XRD)分析、化學(xué)分析、比表面積測定、煅燒試驗(yàn)、熱重-差熱(TG-DTA)分析、傅立葉變換紅外光譜(FTIR)分析、魔角樣品旋轉(zhuǎn)核磁共振(MAS NMR)和X-射線光電子能譜(XPS)分析對材料進(jìn)行表征，探討材料的形成和液相吸附特性及其再生利用的途徑。論文的研究內(nèi)容及主要結(jié)果包括： 1．以Lmt和Xmt為原料，系統(tǒng)研究了改型劑種類與用量、懸浮液濃度以及攪拌時(shí)間對鈉化改型效果的影響。Lmt和Xmt鈉化改型后的膨脹容、膨潤值和陽離子交換容量(CEC)各項(xiàng)指標(biāo)比原礦有較大幅度提高。研究表明，Lmt較Xmt更適合作為制備蒙脫石層間化合物的原料。 2．以Nmt為基質(zhì)，采用常規(guī)水相合成法制備了蒙脫石層間Al柱撐化合物、蒙脫石層間Al-Cr柱撐化合物和蒙脫石層間Al-Mn柱撐化合物。一系列測試分析表明，，插層劑主要通過離子交換方式進(jìn)入蒙脫石晶層間，蒙脫石層間無機(jī)化合物脫去層間和微孔水的溫度約為106.4℃～113.7℃左右，插層劑脫水和脫羥基的溫度在476.9℃～538.4℃左右，900℃左右發(fā)生相轉(zhuǎn)變：創(chuàng)新性提出，不同的插層離子與蒙脫石晶層間鍵合形式有所差異。推測蒙脫石層間Al柱撐化合物的作用形式主要是非化學(xué)鍵力，例如范德華力和靜電力等；而蒙脫石層間Al-Cr柱撐化合物和蒙脫石層間Al-Mn柱撐化合物，由于Cr~(3+)或Mn~(2+)的引入，活化了蒙脫石四面體層間的Si-O鍵，故有利于插層劑與蒙脫石晶層形成共價(jià)鍵。 3．分別以十六烷基三甲基溴化銨(HDTMA)、溴代十六烷基吡啶(CPC)為有機(jī)插層劑，聚合羥基Al為無機(jī)插層劑，采用常規(guī)水相合成法制備了蒙脫石層間有機(jī)和有機(jī)-無機(jī)化合物。XRD和FIIR分析表明，蒙脫石經(jīng)有機(jī)和有機(jī)-無機(jī)柱撐后硅酸鹽的基本骨架沒有變化：結(jié)構(gòu)特性分析推測，蒙脫石層間有機(jī)化合物中HDTMA在礦物晶層間呈傾斜單層排布，與硅氧層面的夾角a約為31°；借助固／液界面的吸附能理論解釋了蒙脫石層間有機(jī)-無機(jī)化合物的形成過程。 4．在常規(guī)水相合成法研究的基礎(chǔ)上，運(yùn)用微波合成法成功制備了系列蒙脫石層間化合物，首次采用多種現(xiàn)代測試技術(shù)對材料進(jìn)行表征。工藝研究結(jié)果表明，插層劑不同的加入狀態(tài)或方式對蒙脫石層間化合物的結(jié)構(gòu)影響不大。~(27)Al MAS 武漢理工大學(xué)博士學(xué)位論文 NMR分析表明，在微波輻射下，輕基鋁插層劑較易進(jìn)入蒙脫石層間，致使其六 配位鋁A玩多于常規(guī)法制備的蒙脫石層間無機(jī)化合物。XPS分析表明，微波場中， 可使蒙脫石層間的有機(jī)插層劑C元素的氧化態(tài)升高，C:、結(jié)合能增大。比表面積 測定結(jié)果表明，微波法制備的蒙脫石層間化合物的比表面積稍大于常規(guī)法制備的 產(chǎn)物。有機(jī)碳含量測定結(jié)果表明，蒙脫石層間有機(jī)化合物和蒙脫石層間有機(jī)一無 機(jī)化合物由于引入了有機(jī)插層劑，故其有機(jī)碳含量較原礦有顯著提高。微波法制 備的蒙脫石層間化合物對有機(jī)物的利用率高于常規(guī)法。微波產(chǎn)生的熱效應(yīng)可使蒙 脫石層間的無機(jī)插層劑脫水和脫經(jīng)基;若微波輻射時(shí)間過長，蒙脫石層間化合物 的穩(wěn)定性將遭到破壞。對比常規(guī)法制備工藝，微波法合成時(shí)間短，懸浮液濃度高， 無需另外合成插層劑，因此微波法制備蒙脫石層間化合物效率高，單位處理能力 大，具有重要的實(shí)用價(jià)值。 5.系統(tǒng)研究了蒙脫石層間化合物對水溶液中有機(jī)組分硝基苯和苯胺以及 無機(jī)組分F一和C產(chǎn)離子的吸附特性。依據(jù)研究結(jié)果，首次指出，在給定的溶液 濃度范圍內(nèi)，常規(guī)法與微波法制備蒙脫石層間化合物液相吸附特性基本一致。蒙 脫石層間化合物對硝基苯的吸附能力并非取決于蒙脫石的層間距和比表面積大 小，而主要由其有機(jī)碳含量和硝基苯的溶解度決定。蒙脫石層間有機(jī)化合物對硝 基苯的吸附等溫線近似成直線.蒙脫石層間化合物對硝基苯的吸附機(jī)理主要是水 溶液中硝基苯在蒙脫石層間化合物和水相之間分配的結(jié)果，與吸附劑表面吸附位 無關(guān)。蒙脫石層間有機(jī)化合物對苯胺的對數(shù)吸附等溫線符合Freundiich方程。蒙 脫石層間化合物對水溶液中苯胺的吸附，除蒙脫石層間化合物的有機(jī)化疏水而造 成的分配作用外，還存在蒙脫石層間化合物與苯胺分子之間的表面吸附作用。蒙 脫石層間無機(jī)化合物和蒙脫石層間有機(jī)一無機(jī)化合物對F一離子的吸附基本符合 Freundiich吸附等溫方程。蒙脫石層間化合物對水溶液中F一離子的吸附機(jī)理主要 是多孔材料形成的較大內(nèi)外表面產(chǎn)生的吸附作用所至。蒙脫石層間化合物對水溶 液中c產(chǎn)的吸附等溫線符合Langmuir吸附公式。蒙脫石層間化合物對水溶液中 C產(chǎn)的吸附主要以化學(xué)吸附為主，表現(xiàn)為單分子層吸附特征。緞燒能夠使吸附了 有機(jī)污染物的蒙脫石層間化合物再生利用，而酸浸是再生利用吸附水溶液c產(chǎn) 離子的蒙脫石層間化合物的一條較有效途徑。初步探討了蒙脫石層間化合物在某 染料廢水和電鍍廢水中的實(shí)際應(yīng)用。結(jié)果
【圖文】：

MILCsbeofernadCaleinationS1一Lmt，2一Imt，3一Olmt，4一Omt圖6一17蒙脫石層間化合物鍛燒再生前后吸附水溶液中苯胺比較Figuer6一17ComParisonofdasorbedqunatiytofnailineorfmqaueoussolutionontoMILCsbeofreandatferealeinationsl一IJmt，2一Mlmt，3一MOImt，4一MOmt

武漢理工大學(xué)博士學(xué)位論文圖6一16蒙脫石層間化合物鍛燒再生前后吸附水溶液中硝基苯比較Figure6一16ComparisonofadsorbedquantiytofnirtobenzeneorfmqaueoussolutionontoMILCsbeofernadCaleinationS1一Lmt，2一Imt，3一Olmt，4一Omt圖6一17蒙脫石層間化合物鍛燒再生前后吸附水溶液中苯胺比較Figuer6一17ComParisonofdasorbedqunatiytofnailineorfmqaueoussolutionontoMILCsbeofreandatferealeinationsl一IJmt，2一Mlmt，3一MOImt，4一MOmt
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2004
【分類號】：TD985

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本文編號：2650844