本文關(guān)鍵詞：新型碳納米材料及其在葡萄糖無(wú)酶?jìng)鞲衅髦械膽?yīng)用

  更多相關(guān)文章： 無(wú)酶葡萄糖傳感器 石墨烯 柔性電極 碳量子點(diǎn) 銅納米花

【摘要】：葡萄糖是生命體中最重要的物質(zhì)。葡萄糖代謝是生物體內(nèi)最基本的能量轉(zhuǎn)換途徑,是生物體正常代謝和生長(zhǎng)發(fā)育的基石。在動(dòng)物體內(nèi)葡萄糖的代謝過(guò)程會(huì)受到血糖濃度和胰島素含量的影響,當(dāng)血糖濃度過(guò)高或者體內(nèi)缺少胰島素時(shí),會(huì)出現(xiàn)葡萄糖的代謝障礙而引發(fā)糖尿病。目前沒(méi)有一種合適的方法徹底治愈糖尿病,因此準(zhǔn)確、及時(shí)地檢測(cè)人體內(nèi)血糖的濃度對(duì)糖尿病的預(yù)防和控制尤其重要。目前葡萄糖傳感器主要分為兩種,一種是基于葡萄糖氧化的酶?jìng)鞲衅?另一種是具有催化作用的功能化材料的無(wú)酶?jìng)鞲衅�。酶�(jìng)鞲衅骶哂休^高的專(zhuān)一性和選擇性,但活性易受外界因素的影響而降低傳感器的穩(wěn)定性。無(wú)酶?jìng)鞲衅饕蚱渚哂懈叩姆�(wěn)定性、制備方法簡(jiǎn)單及成本低等優(yōu)點(diǎn)而備受青睞。納米材料的問(wèn)世引領(lǐng)傳感器市場(chǎng)的革新,各種各樣的納米材料應(yīng)用于提高傳感器的性能,尤其是碳納米材料,其出色的化學(xué)穩(wěn)定性、導(dǎo)電性、生物相容性等,使它成為構(gòu)建各類(lèi)分析測(cè)試平臺(tái)的首選材料。本文以構(gòu)建電化學(xué)無(wú)酶葡萄糖傳感器為目標(biāo),以碳納米材料為基礎(chǔ),研究了新型碳材料的合成,并探索其在電化學(xué)傳感器方面的應(yīng)用。對(duì)無(wú)酶葡萄糖傳感器的檢測(cè)機(jī)理進(jìn)行了分析和總結(jié),考察了碳納米材料與其它納米粒子的復(fù)合材料的催化性能,詳細(xì)的工作主要包括:1.采用液相剝離法制取均一穩(wěn)定的氧化石墨烯,通過(guò)層層自組裝得到石墨烯紙片,采用化學(xué)還原法將其還原,得到還原石墨烯紙片�？疾焓┘埰慕Y(jié)構(gòu)、導(dǎo)電性、柔韌性、穩(wěn)定性及催化性能,以還原石墨烯為工作電極,構(gòu)建電化學(xué)傳感器。2.通過(guò)電化學(xué)沉積法,將銅納米顆粒均勻沉積到還原性石墨烯電極的表面,構(gòu)建了銅納米花修飾的石墨烯柔性電極。通過(guò)調(diào)控實(shí)驗(yàn)條件,研究了銅納米花的生長(zhǎng)機(jī)制。采用電化學(xué)方法表征不同形貌的銅納米顆粒的催化性能,證明制備的銅納米花比銅納米方塊具有更高的催化性能,該葡萄糖傳感器的檢測(cè)限為0.5μM(S/N=3),靈敏度為58.54 mA cm-2 mM-1,檢測(cè)范圍是2μM~2 mM和2 mM~13 mM。該電極具有較好的柔韌性和穩(wěn)定性,彎折100次之后電流響應(yīng)仍為初始響應(yīng)電流的86.1%。銅納米花自身具有比表面積高、活性位點(diǎn)多的特點(diǎn),與石墨烯電極的極好的導(dǎo)電性二者協(xié)同作用,可以極大地提高傳感器的綜合性能。3.以鴨血為原料,采用一步水熱法合成氮、硫、鐵等多元素共摻雜的碳量子點(diǎn)(N,S,Fe-CDs)。合成方法簡(jiǎn)單,所得量子點(diǎn)具有生物相容性好、熒光性能好等特點(diǎn)。其直徑約為2-4 nm,平均粒徑為2.8 nm,在紫外燈的照射下發(fā)出強(qiáng)烈的藍(lán)色熒光,熒光量子產(chǎn)率為32.6%。對(duì)碳量子點(diǎn)的組分進(jìn)行了分析和表征,證明了該量子點(diǎn)中主要含有碳、氧、氮、硫,以及少量的硫和鐵。通過(guò)光學(xué)方法和電化學(xué)方法證明了該量子點(diǎn)具過(guò)氧化物酶催化活性。以該量子點(diǎn)修飾電極并研究其電化學(xué)性能,結(jié)果證明,該量子點(diǎn)具有較好的電化學(xué)活性,并對(duì)葡萄糖具有較好的電化學(xué)響應(yīng)。以此電極用于檢測(cè)葡萄糖,在中性溶液中對(duì)葡萄糖的檢測(cè)限大約為0.33 mM,檢測(cè)范圍為1 mM到15 mM。綜上所述,我們以新型碳納米材料構(gòu)建了無(wú)酶葡萄糖傳感器,制備的傳感器對(duì)葡萄糖都具有較好的電化學(xué)響應(yīng),可以用于實(shí)際樣品的檢測(cè)。而且用碳量子點(diǎn)修飾電極制備的葡萄糖傳感器可以在中性條件下對(duì)葡萄糖進(jìn)行靈敏地檢測(cè),說(shuō)明該傳感器具有對(duì)血液樣品等直接進(jìn)行檢測(cè)的可能性,為無(wú)酶葡萄糖傳感器的制備提供了新的思路。
【關(guān)鍵詞】：無(wú)酶葡萄糖傳感器 石墨烯 柔性電極 碳量子點(diǎn) 銅納米花
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TQ127.11;TP212
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第1章 緒論11-25
• 1.1 電化學(xué)傳感器11-13
• 1.1.1 傳感器概述11
• 1.1.2 電化學(xué)生物傳感器11-12
• 1.1.3 電化學(xué)生物傳感器的原理和分類(lèi)12
• 1.1.4 電化學(xué)生物傳感器的特點(diǎn)12-13
• 1.2 葡萄糖的檢測(cè)13-16
• 1.2.1 葡萄糖檢測(cè)的重要性13-14
• 1.2.2 葡萄糖傳感器的發(fā)展14-16
• 1.2.3 酶葡萄糖傳感器16
• 1.3 無(wú)酶葡萄糖傳感器16-19
• 1.3.1 無(wú)酶葡萄糖傳感器概述16-17
• 1.3.2 無(wú)酶葡萄糖傳感器研究現(xiàn)狀17-19
• 1.3.3 無(wú)酶葡萄糖傳感器的優(yōu)勢(shì)19
• 1.4 碳納米材料19-23
• 1.4.1 碳納米材料概述19-21
• 1.4.2 石墨烯及其在生物傳感器中的應(yīng)用21-22
• 1.4.3 碳量子點(diǎn)及其在生物傳感器中的應(yīng)用22-23
• 1.5 論文的立題依據(jù)和創(chuàng)新點(diǎn)23-25
• 1.5.1 立題依據(jù)23-24
• 1.5.2 創(chuàng)新點(diǎn)24-25
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法25-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器設(shè)備25-26
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑目錄25-26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備目錄表26
• 2.2 研究方法26-28
• 2.2.1 電極的打磨及測(cè)試26
• 2.2.2 電化學(xué)測(cè)試方法26-27
• 2.2.3 材料合成方法27-28
• 2.3 材料表征28-31
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡（SEM）28
• 2.3.2 透射電子顯微鏡（TEM）28
• 2.3.3 X射線衍射儀（XRD）28
• 2.3.4 X射線光電子能能譜儀（XPS）28
• 2.3.5 原子力顯微鏡（AFM）28-29
• 2.3.6 電化學(xué)工作站29-31
• 第3章 Cu-RGO柔性電極的制備及其在葡萄糖檢測(cè)中的應(yīng)用31-45
• 3.1 引言31-32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分32-33
• 3.2.1 石墨烯柔性電極的制備32
• 3.2.2 還原石墨烯柔性電極的修飾32
• 3.2.3 血清中葡萄糖濃度的檢測(cè)32-33
• 3.2.4 Cu-RGO柔性電極的電化學(xué)性能測(cè)試33
• 3.3 結(jié)果與討論33-43
• 3.3.1 石墨烯柔性電極的制備條件優(yōu)化33-34
• 3.3.2 石墨烯及其柔性電極的形貌表征34-35
• 3.3.3 Cu-RGO電極形貌表征及成分分析35-37
• 3.3.4 Cu-RGO電極對(duì)葡萄糖的電催化性能37-38
• 3.3.5 銅納米顆粒催化氧化葡萄糖機(jī)理38-39
• 3.3.6 Cu-RGO電極沉積條件優(yōu)化39-40
• 3.3.7 Cu-RGO電極對(duì)葡萄糖的計(jì)時(shí)電流響應(yīng)40-41
• 3.3.8 Cu-RGO電極對(duì)葡萄糖檢測(cè)的選擇性41-42
• 3.3.9 Cu-RGO電極穩(wěn)定性、柔韌性及實(shí)樣檢測(cè)42-43
• 3.4 本章總結(jié)43-45
• 第4章 新型碳量子點(diǎn)的合成及其在葡糖糖檢測(cè)中的應(yīng)用45-57
• 4.1 引言45-46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分46-47
• 4.2.1 N, S, Fe-CDs的合成46
• 4.2.2 N, S, Fe-CDs量子產(chǎn)率的計(jì)算46
• 4.2.3 N, S, Fe-CDs催化過(guò)氧化氫分解的定性測(cè)試46-47
• 4.2.4 葡萄糖傳感器的制作47
• 4.2.5 葡萄糖傳感器的電化學(xué)性能測(cè)試47
• 4.3 結(jié)果與討論47-55
• 4.3.1 N, S, Fe-CDs形貌表征及成分分析47-49
• 4.3.2 N, S, Fe-CDs光學(xué)性質(zhì)49-50
• 4.3.3 N, S, Fe-CDs催化H_2O_2分解50-51
• 4.3.4 N, S, Fe-CDs對(duì)葡萄糖的電催化性能51-52
• 4.3.5 N, S, Fe-CDs催化葡萄糖分解的機(jī)理52-53
• 4.3.6 N, S, Fe-CDs修飾電極制備和檢測(cè)條件優(yōu)化53-54
• 4.3.7 N, S, Fe-CDs/GCE對(duì)葡萄糖檢測(cè)的靈敏度54-55
• 4.3.8 N, S, Fe-CDs/GCE的選擇性55
• 4.4 本章小結(jié)55-57
• 第5章 結(jié)論與展望57-59
• 5.1 結(jié)論57
• 5.2 展望57-59
• 參考文獻(xiàn)59-75
• 致謝75-77
• 碩士期間科研情況77

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