本文關鍵詞：新型碳納米材料及其在葡萄糖無酶傳感器中的應用

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【摘要】：葡萄糖是生命體中最重要的物質(zhì)。葡萄糖代謝是生物體內(nèi)最基本的能量轉(zhuǎn)換途徑,是生物體正常代謝和生長發(fā)育的基石。在動物體內(nèi)葡萄糖的代謝過程會受到血糖濃度和胰島素含量的影響,當血糖濃度過高或者體內(nèi)缺少胰島素時,會出現(xiàn)葡萄糖的代謝障礙而引發(fā)糖尿病。目前沒有一種合適的方法徹底治愈糖尿病,因此準確、及時地檢測人體內(nèi)血糖的濃度對糖尿病的預防和控制尤其重要。目前葡萄糖傳感器主要分為兩種,一種是基于葡萄糖氧化的酶傳感器,另一種是具有催化作用的功能化材料的無酶傳感器。酶傳感器具有較高的專一性和選擇性,但活性易受外界因素的影響而降低傳感器的穩(wěn)定性。無酶傳感器因其具有更高的穩(wěn)定性、制備方法簡單及成本低等優(yōu)點而備受青睞。納米材料的問世引領傳感器市場的革新,各種各樣的納米材料應用于提高傳感器的性能,尤其是碳納米材料,其出色的化學穩(wěn)定性、導電性、生物相容性等,使它成為構建各類分析測試平臺的首選材料。本文以構建電化學無酶葡萄糖傳感器為目標,以碳納米材料為基礎,研究了新型碳材料的合成,并探索其在電化學傳感器方面的應用。對無酶葡萄糖傳感器的檢測機理進行了分析和總結,考察了碳納米材料與其它納米粒子的復合材料的催化性能,詳細的工作主要包括:1.采用液相剝離法制取均一穩(wěn)定的氧化石墨烯,通過層層自組裝得到石墨烯紙片,采用化學還原法將其還原,得到還原石墨烯紙片�？疾焓┘埰慕Y構、導電性、柔韌性、穩(wěn)定性及催化性能,以還原石墨烯為工作電極,構建電化學傳感器。2.通過電化學沉積法,將銅納米顆粒均勻沉積到還原性石墨烯電極的表面,構建了銅納米花修飾的石墨烯柔性電極。通過調(diào)控實驗條件,研究了銅納米花的生長機制。采用電化學方法表征不同形貌的銅納米顆粒的催化性能,證明制備的銅納米花比銅納米方塊具有更高的催化性能,該葡萄糖傳感器的檢測限為0.5μM(S/N=3),靈敏度為58.54 mA cm-2 mM-1,檢測范圍是2μM~2 mM和2 mM~13 mM。該電極具有較好的柔韌性和穩(wěn)定性,彎折100次之后電流響應仍為初始響應電流的86.1%。銅納米花自身具有比表面積高、活性位點多的特點,與石墨烯電極的極好的導電性二者協(xié)同作用,可以極大地提高傳感器的綜合性能。3.以鴨血為原料,采用一步水熱法合成氮、硫、鐵等多元素共摻雜的碳量子點(N,S,Fe-CDs)。合成方法簡單,所得量子點具有生物相容性好、熒光性能好等特點。其直徑約為2-4 nm,平均粒徑為2.8 nm,在紫外燈的照射下發(fā)出強烈的藍色熒光,熒光量子產(chǎn)率為32.6%。對碳量子點的組分進行了分析和表征,證明了該量子點中主要含有碳、氧、氮、硫,以及少量的硫和鐵。通過光學方法和電化學方法證明了該量子點具過氧化物酶催化活性。以該量子點修飾電極并研究其電化學性能,結果證明,該量子點具有較好的電化學活性,并對葡萄糖具有較好的電化學響應。以此電極用于檢測葡萄糖,在中性溶液中對葡萄糖的檢測限大約為0.33 mM,檢測范圍為1 mM到15 mM。綜上所述,我們以新型碳納米材料構建了無酶葡萄糖傳感器,制備的傳感器對葡萄糖都具有較好的電化學響應,可以用于實際樣品的檢測。而且用碳量子點修飾電極制備的葡萄糖傳感器可以在中性條件下對葡萄糖進行靈敏地檢測,說明該傳感器具有對血液樣品等直接進行檢測的可能性,為無酶葡萄糖傳感器的制備提供了新的思路。
【關鍵詞】：無酶葡萄糖傳感器 石墨烯 柔性電極 碳量子點 銅納米花
【學位授予單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TP212
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第1章 緒論11-25
• 1.1 電化學傳感器11-13
• 1.1.1 傳感器概述11
• 1.1.2 電化學生物傳感器11-12
• 1.1.3 電化學生物傳感器的原理和分類12
• 1.1.4 電化學生物傳感器的特點12-13
• 1.2 葡萄糖的檢測13-16
• 1.2.1 葡萄糖檢測的重要性13-14
• 1.2.2 葡萄糖傳感器的發(fā)展14-16
• 1.2.3 酶葡萄糖傳感器16
• 1.3 無酶葡萄糖傳感器16-19
• 1.3.1 無酶葡萄糖傳感器概述16-17
• 1.3.2 無酶葡萄糖傳感器研究現(xiàn)狀17-19
• 1.3.3 無酶葡萄糖傳感器的優(yōu)勢19
• 1.4 碳納米材料19-23
• 1.4.1 碳納米材料概述19-21
• 1.4.2 石墨烯及其在生物傳感器中的應用21-22
• 1.4.3 碳量子點及其在生物傳感器中的應用22-23
• 1.5 論文的立題依據(jù)和創(chuàng)新點23-25
• 1.5.1 立題依據(jù)23-24
• 1.5.2 創(chuàng)新點24-25
• 第2章 實驗方法25-31
• 2.1 實驗試劑及儀器設備25-26
• 2.1.1 實驗主要試劑目錄25-26
• 2.1.2 實驗儀器與設備目錄表26
• 2.2 研究方法26-28
• 2.2.1 電極的打磨及測試26
• 2.2.2 電化學測試方法26-27
• 2.2.3 材料合成方法27-28
• 2.3 材料表征28-31
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡（SEM）28
• 2.3.2 透射電子顯微鏡（TEM）28
• 2.3.3 X射線衍射儀（XRD）28
• 2.3.4 X射線光電子能能譜儀（XPS）28
• 2.3.5 原子力顯微鏡（AFM）28-29
• 2.3.6 電化學工作站29-31
• 第3章 Cu-RGO柔性電極的制備及其在葡萄糖檢測中的應用31-45
• 3.1 引言31-32
• 3.2 實驗部分32-33
• 3.2.1 石墨烯柔性電極的制備32
• 3.2.2 還原石墨烯柔性電極的修飾32
• 3.2.3 血清中葡萄糖濃度的檢測32-33
• 3.2.4 Cu-RGO柔性電極的電化學性能測試33
• 3.3 結果與討論33-43
• 3.3.1 石墨烯柔性電極的制備條件優(yōu)化33-34
• 3.3.2 石墨烯及其柔性電極的形貌表征34-35
• 3.3.3 Cu-RGO電極形貌表征及成分分析35-37
• 3.3.4 Cu-RGO電極對葡萄糖的電催化性能37-38
• 3.3.5 銅納米顆粒催化氧化葡萄糖機理38-39
• 3.3.6 Cu-RGO電極沉積條件優(yōu)化39-40
• 3.3.7 Cu-RGO電極對葡萄糖的計時電流響應40-41
• 3.3.8 Cu-RGO電極對葡萄糖檢測的選擇性41-42
• 3.3.9 Cu-RGO電極穩(wěn)定性、柔韌性及實樣檢測42-43
• 3.4 本章總結43-45
• 第4章 新型碳量子點的合成及其在葡糖糖檢測中的應用45-57
• 4.1 引言45-46
• 4.2 實驗部分46-47
• 4.2.1 N, S, Fe-CDs的合成46
• 4.2.2 N, S, Fe-CDs量子產(chǎn)率的計算46
• 4.2.3 N, S, Fe-CDs催化過氧化氫分解的定性測試46-47
• 4.2.4 葡萄糖傳感器的制作47
• 4.2.5 葡萄糖傳感器的電化學性能測試47
• 4.3 結果與討論47-55
• 4.3.1 N, S, Fe-CDs形貌表征及成分分析47-49
• 4.3.2 N, S, Fe-CDs光學性質(zhì)49-50
• 4.3.3 N, S, Fe-CDs催化H_2O_2分解50-51
• 4.3.4 N, S, Fe-CDs對葡萄糖的電催化性能51-52
• 4.3.5 N, S, Fe-CDs催化葡萄糖分解的機理52-53
• 4.3.6 N, S, Fe-CDs修飾電極制備和檢測條件優(yōu)化53-54
• 4.3.7 N, S, Fe-CDs/GCE對葡萄糖檢測的靈敏度54-55
• 4.3.8 N, S, Fe-CDs/GCE的選擇性55
• 4.4 本章小結55-57
• 第5章 結論與展望57-59
• 5.1 結論57
• 5.2 展望57-59
• 參考文獻59-75
• 致謝75-77
• 碩士期間科研情況77

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