發(fā)布時(shí)間：2017-08-20 09:38

  本文關(guān)鍵詞：基于復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器的應(yīng)用研究

  更多相關(guān)文章： 復(fù)合碳材料 富勒烯 石墨烯 化學(xué)傳感器

【摘要】：復(fù)合碳材料因具有優(yōu)異的理化性質(zhì)而被廣泛的應(yīng)用到各個(gè)領(lǐng)域。其中基于復(fù)合碳材料構(gòu)建的化學(xué)傳感器在環(huán)境污染物和腫瘤標(biāo)志物的檢測方面發(fā)揮了巨大作用。但在環(huán)境污染檢測方面,復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器關(guān)于非電活性環(huán)境污染物的分析及檢測仍然存在較大的空白。對于腫瘤標(biāo)志物的檢測也多處于基礎(chǔ)研究階段,設(shè)計(jì)和合成高性能的復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器用于腫瘤標(biāo)志物的檢測依然是化學(xué)傳感領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文著力于利用復(fù)合碳材料的優(yōu)異性能構(gòu)建新型的化學(xué)傳感器,并將其應(yīng)用于非電活性環(huán)境污染物和腫瘤標(biāo)志物的檢測。本論文的主要研究內(nèi)容如下:1.以吡咯為導(dǎo)電聚合物,通過恒電位聚合將合成的水溶性聚β-環(huán)糊精功能化石墨烯修飾在熱解石墨電極表面。探針分子二茂鐵能夠與環(huán)糊精形成主客體包絡(luò)物,當(dāng)向含有二茂鐵的底液中加入多氯聯(lián)苯時(shí),由于多氯聯(lián)苯對環(huán)糊精具有更強(qiáng)的親和力,多氯聯(lián)苯將取代環(huán)糊精空腔內(nèi)二茂鐵的位置,使得二茂鐵在電極表面的峰電流降低,據(jù)此可實(shí)現(xiàn)多氯聯(lián)苯的分析測定。傳感器對多氯聯(lián)苯的檢測范圍為1.0×10-12~1.0×10-5 mol/L,檢出限為5.0×10~(-13) mol/L。與文獻(xiàn)報(bào)道的其他檢測方法相比,該傳感器具有更好的性能。2.以2,6-二氨基蒽醌作為電化學(xué)探針分子,通過酰氯化反應(yīng)合成2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯,以噻吩為導(dǎo)電聚合物,采用恒電位聚合法將2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯修飾在玻碳電極表面。根據(jù)多環(huán)芳烴與探針分子之間的π-π相互作用,建立水體系中多環(huán)芳烴的高靈敏電化學(xué)檢測方法。傳感器對多環(huán)芳烴的檢測范圍為1.0×10-12~1.0×10-7mol/L,檢出限為1.0×10~(-13) mol/L。將該傳感器用于實(shí)際樣品的分析測定,結(jié)果與HPLC方法具有很好的一致性,該傳感器有望應(yīng)用于多環(huán)芳烴的實(shí)際檢測和快速篩選。3.合成了金納米/PDDA/石墨烯復(fù)合材料作為固定抗體的基質(zhì),采用滴涂法將其修飾在玻碳電極表面。以[Fe(CN)6]3-/4-為探針,通過抗原抗體之間高度的特異性結(jié)合,使用差分脈沖伏安法探究了不同濃度癌胚抗原對電極電化學(xué)信號的影響。結(jié)果顯示探針的峰電流隨著癌胚抗原濃度的增加而降低并且在1.0×10-10~1.0×10-5 g/mL的濃度范圍內(nèi)呈現(xiàn)線性關(guān)系,檢出限為5.0×10~(-11) g/mL。此外,我們對血清樣品進(jìn)行了加標(biāo)回收分析測定,結(jié)果令人滿意。4.采用循環(huán)伏安法在玻碳電極表面修飾上金納米簇作為抗體捕獲基底。合成AuNPs@PAMAM-C_(60)復(fù)合材料跟蹤標(biāo)記甲胎蛋白二抗,通過夾心免疫反應(yīng),二抗功能化的金納米被捕獲到傳感器的表面并原位催化誘導(dǎo)銀金屬產(chǎn)生大量的銀納米粒子,通過檢測銀納米在KCl溶液中的電化學(xué)溶出信號實(shí)現(xiàn)甲胎蛋白的電化學(xué)檢測�？疾炝瞬煌瑵舛燃滋サ鞍讓︺y沉積的溶出峰電流的影響,結(jié)果表明銀沉積的溶出峰電流隨著甲胎蛋白濃度的增加而增加,且在0.001~10 ng/mL的濃度范圍內(nèi)峰電流的變化值與濃度的對數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢出限為0.0001 ng/m L。與文獻(xiàn)報(bào)道的其他方法相比,靈敏度有了顯著提高。5.采用循環(huán)伏安法在玻碳電極表面修飾上金納米簇作為抗體捕獲基底。合成AuNPs@L-cys-C_(60)復(fù)合材料作為氧化還原納米探針并用于標(biāo)記二抗;利用抗原抗體之間高度的特異性結(jié)合,構(gòu)建夾心免疫傳感器。探究了不同濃度的癌胚抗原對探針峰電流的影響,結(jié)果顯示探針的峰電流隨著癌胚抗原濃度的增加而增加,且在0.001~10 ng/m L的濃度范圍內(nèi)峰電流與濃度的對數(shù)呈現(xiàn)線性關(guān)系,檢出限為0.0005 ng/mL。同時(shí),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該傳感器具有很好的穩(wěn)定性、重現(xiàn)性和特異性。
【關(guān)鍵詞】：復(fù)合碳材料 富勒烯 石墨烯 化學(xué)傳感器
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TP212.2
【目錄】：

• 摘要9-11
• Abstract11-14
• 第一章 緒論14-22
• 1.1 碳材料的研究概述14-15
• 1.1.1 石墨烯14-15
• 1.1.2 富勒烯15
• 1.2 復(fù)合碳材料的概述15-17
• 1.2.1 石墨烯復(fù)合材料16-17
• 1.2.2 富勒烯復(fù)合材料17
• 1.3 復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器的應(yīng)用17-19
• 1.3.1 復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器在環(huán)境污染物檢測中的應(yīng)用17-18
• 1.3.2 復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器在腫瘤標(biāo)志物檢測中的應(yīng)用18-19
• 1.4 論文的研究內(nèi)容與意義19-22
• 1.4.1 論文的研究內(nèi)容及創(chuàng)新性19-20
• 1.4.2 論文的研究意義20-22
• 第二章 基于 β-CDP/rGO/PPy復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器檢測多氯聯(lián)苯22-36
• 2.1 引言22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分23-25
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑23
• 2.2.2 β-CDP/rGO的合成23-24
• 2.2.3 β-CDP/rGO/PPy/PGE的制備24-25
• 2.2.4 實(shí)驗(yàn)方法25
• 2.3 結(jié)果與討論25-35
• 2.3.1 β-CDP和 β-CDP/rGO復(fù)合材料的表征25-28
• 2.3.2 循環(huán)伏安法對修飾電極進(jìn)行表征28-29
• 2.3.3 交流阻抗法對修飾電極進(jìn)行表征29-30
• 2.3.4 多氯聯(lián)苯對傳感器電化學(xué)行為的影響30-33
• 2.3.5 傳感器的重現(xiàn)性、穩(wěn)定性及干擾33-35
• 2.4 小結(jié)35-36
• 第三章 基于二氨基蒽醌功能化石墨烯摻雜聚噻吩的電化學(xué)傳感器檢測多環(huán)芳烴36-50
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分37-39
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑37
• 3.2.2 2,6-DA-rGO的合成37-38
• 3.2.3 2,6-DA-rGO/PEDOT/GCE的制備38-39
• 3.2.4 實(shí)驗(yàn)方法39
• 3.3 結(jié)果與討論39-48
• 3.3.1 2,6-DA-rGO的表征39-40
• 3.3.2 交流阻抗法對修飾電極進(jìn)行表征40-41
• 3.3.3 2,6-DA-rGO/PEDOT/GCE的電化學(xué)性質(zhì)41-44
• 3.3.4 多環(huán)芳烴對傳感器電化學(xué)行為的影響44-47
• 3.3.5 傳感器的重現(xiàn)性、穩(wěn)定性及干擾47-48
• 3.3.6 樣品測定48
• 3.4 小結(jié)48-50
• 第四章 基于金納米/PDDA/石墨烯復(fù)合材料的電化學(xué)免疫傳感器檢測癌胚抗原50-64
• 4.1 引言50-51
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分51-53
• 4.2.1 儀器與試劑51
• 4.2.2 金納米/PDDA/石墨烯復(fù)合材料的合成51-52
• 4.2.3 電化學(xué)免疫傳感器的制備52-53
• 4.2.4 實(shí)驗(yàn)方法53
• 4.3 結(jié)果與討論53-61
• 4.3.1 PDDA/rGO的紅外表征53-54
• 4.3.2 循環(huán)伏安法對傳感器進(jìn)行表征54
• 4.3.3 交流阻抗法對傳感器進(jìn)行表征54-55
• 4.3.4 掃描速率對探針在傳感器上的電化學(xué)行為的影響55-57
• 4.3.5 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化57-59
• 4.3.6 免疫傳感器的分析性能59-60
• 4.3.7 免疫傳感器的特異性、重現(xiàn)性和穩(wěn)定性60-61
• 4.3.8 樣品測定61
• 4.4 小結(jié)61-64
• 第五章 基于銀沉積的甲胎蛋白電化學(xué)免疫傳感器64-74
• 5.1 引言64-65
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分65-66
• 5.2.1 儀器與試劑65
• 5.2.2 Ab_2-AuNPs@PAMAM-C_(60)的制備65-66
• 5.2.3 電化學(xué)免疫傳感器的制備66
• 5.2.4 實(shí)驗(yàn)方法66
• 5.3 結(jié)果與討論66-73
• 5.3.1 PAMAM-C_(60)的紅外表征66-67
• 5.3.2 循環(huán)伏安法對傳感器進(jìn)行表征67-68
• 5.3.3 交流阻抗法對傳感器進(jìn)行表征68-69
• 5.3.4 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化69-70
• 5.3.5 免疫傳感器的分析性能70-72
• 5.3.6 免疫傳感器的特異性、重現(xiàn)性和穩(wěn)定性72-73
• 5.3.7 樣品測定73
• 5.4 小結(jié)73-74
• 第六章 基于納米探針C_(60)的電化學(xué)免疫傳感器檢測癌胚抗原74-86
• 6.1 引言74
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分74-76
• 6.2.1 儀器與試劑74-75
• 6.2.2 Ab_2- AuNPs@L-cys-C_(60)的制備75-76
• 6.2.3 電化學(xué)免疫傳感器的制備76
• 6.2.4 實(shí)驗(yàn)方法76
• 6.3 結(jié)果與討論76-84
• 6.3.1 L-cys-C_(60)的紅外表征76-77
• 6.3.2 循環(huán)伏安法對傳感器進(jìn)行表征77-78
• 6.3.3 交流阻抗法對傳感器進(jìn)行表征78-79
• 6.3.4 免疫傳感器的電化學(xué)性質(zhì)79-80
• 6.3.5 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化80-81
• 6.3.6 免疫傳感器的分析性能81-83
• 6.3.7 免疫傳感器的重現(xiàn)性、穩(wěn)定性和特異性83
• 6.3.8 樣品測定83-84
• 6.4 小結(jié)84-86
• 第七章 結(jié)論與展望86-90
• 參考文獻(xiàn)90-102
• 致謝102-104
• 附錄104-105

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 于中振;宋懷河;;DISPERSION OF GRAPHENE OXIDE AND ITS FLAME RETARDANCY EFFECT ON EPOXY NANOCOMPOSITES[J];Chinese Journal of Polymer Science;2011年03期

，

本文編號：705926