本文關(guān)鍵詞：基于新型電致化學(xué)發(fā)光材料構(gòu)建酚類、多巴胺和三聚氰胺傳感器的研究

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【摘要】：電致化學(xué)發(fā)光(ECL)是將電化學(xué)與化學(xué)發(fā)光結(jié)合起來的一種新型檢測(cè)技術(shù)。其具有靈敏度高,操作簡(jiǎn)單以及檢測(cè)快速等優(yōu)點(diǎn)�；贓CL的免疫檢測(cè)、DNA檢測(cè)和小分子檢測(cè)均已實(shí)現(xiàn),并在臨床研究、食品工業(yè)和環(huán)境檢測(cè)分析等領(lǐng)域具有較好的應(yīng)用前景。魯米諾,金團(tuán)簇,Ru(II)和半導(dǎo)體量子點(diǎn)(Cd S,Cd Te,Ag Se)等電致化學(xué)發(fā)光材料已被廣泛用于構(gòu)建ECL傳感器以檢測(cè)多巴胺(DA)、Cu2+、DNA、Hg2+和抗壞血酸等物質(zhì)。相比于以上的發(fā)光體,過硫酸根-氧(S2O82- O2)體系、類石墨烯相氮化碳-過硫酸根(g-C3N4 S2O82-)體系、傒四甲酸二酐的氨解產(chǎn)物-過硫酸根(PTC NH2 S2O82-)體系以及共軛聚合物點(diǎn) 草酸根(PFO-C2O42-)體系具有其突出的特性。本論文基于以上四種ECL體系分別構(gòu)建了酚類物質(zhì)、多巴胺和三聚氰胺的ECL傳感器。具體研究?jī)?nèi)容如下:1基于金納米花@C60構(gòu)建的檢測(cè)酚類的電致化學(xué)發(fā)光傳感器研究構(gòu)建了一種基于金納米花@C60(Au NPs@C60)的新型酚類電致化學(xué)發(fā)光傳感器。首先,將C60用L-cysteine(L-cys)功能化。接著,以C60為核,在其表面原位還原納米金以制得金納米花修飾的C60(Au NPs@C60)。將其滴涂于玻碳電極表面以制備傳感器(Au NPs@C60/GCE),用于檢測(cè)酚類物質(zhì)。在這一體系中,L-cys不僅能功能化C60,還能增加過硫酸根體系的ECL強(qiáng)度。此外,Au NPs和C60都能增強(qiáng)過硫酸根體系的發(fā)光。由于結(jié)合了Au NPs、C60和L-cys三者的優(yōu)點(diǎn),該傳感器具有較好的分析性能。該傳感器對(duì)對(duì)苯二酚(CC),鄰苯二酚(HQ)和間苯二酚(PC)的線性范圍分別為6.2×10-8~1.2×10-4 mol·L-1,5.0×10-8~1.1×10-4mol·L-1和5.0×10-8~1.1×10-4 mol·L-1,檢測(cè)限分別為2.1×10-8 mol·L-1,1.5×10-8mol·L-1和1.7×10-8 mol·L-1。2基于金納米花@類石墨烯相氮化碳-聚苯胺的檢測(cè)多巴胺的信號(hào)增強(qiáng)型電致化學(xué)發(fā)光傳感器研究構(gòu)建了基于金納米花@類石墨烯型氮化碳-聚苯胺(AuNPs@g-C3N4-PANI)的檢測(cè)多巴胺的增強(qiáng)型電致化學(xué)發(fā)光傳感器。首先,三聚氰胺在600℃下反應(yīng),得到聚合狀的g-C3N4粉末,接著采用超聲剝落的的方法得到g-C3N4納米片。最后聚苯胺(PANI)和金納米花(Au NPs)在g-C3N4納米片表面原位還原以制得Au NPs@g-C3N4-PANI復(fù)合物。將該復(fù)合物修飾于玻碳電極上構(gòu)建多巴胺(DA)傳感器。在最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)條件下,隨著DA濃度的增加,電致化學(xué)發(fā)光信號(hào)隨之增加。該傳感器的線性范圍為5.0×10-9~1.6×10-7 mol·L-1,檢測(cè)限為1.7×10-9 mol·L-1。該傳感器對(duì)DA的檢測(cè)具有較高的靈敏度和較低的檢測(cè)限3傒四甲酸二酐的氨解產(chǎn)物在水溶液中的陰極電致化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象及其在多巴胺檢測(cè)中的應(yīng)用首次研究了傒四甲酸二酐的氨解產(chǎn)物(PTC NH2)在水溶液中以K2S2O8作為共反應(yīng)試劑的陰極電致化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象,同時(shí)探究了該體系的反應(yīng)機(jī)理。基于DA能猝滅PTC NH2的ECL信號(hào)這一事實(shí),將DA作為模板研究了PTC NH2—S2O82-體系在電致化學(xué)發(fā)光鄰域的應(yīng)用。在最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)條件之下,DA的檢測(cè)范圍為5.0×10-9 mol·L-1到1.1×10-6 mol·L-1,檢測(cè)限為1.6×10-9 mol·L-1。由于其出色的ECL性能,PTC NH2將作為一種新型的有發(fā)展前景的ECL材料,用于構(gòu)建ECL傳感器。4共軛聚合物點(diǎn)/草酸根體系的陽(yáng)極電致化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象及其在三聚氰胺檢測(cè)中的應(yīng)用在這項(xiàng)工作中,首次研究了聚9,9-二辛基聚芴(PFO)化合物在水溶液中以Na2C2O4作為共反應(yīng)試劑的陽(yáng)極電致化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象,同時(shí)用電致化學(xué)發(fā)光技術(shù)和循環(huán)伏安法初步探究了該體系的發(fā)光機(jī)理�；谌矍璋纺茆鏟FO-C2O42-體系的ECL信號(hào)這一事實(shí),制成了一種新型的三聚氰胺電致化學(xué)發(fā)光傳感器,用于靈敏地檢測(cè)三聚氰胺。該傳感器對(duì)三聚氰胺濃度的檢測(cè)范圍為9.0×10-11到1.1×10-8 mol·L-1。此外,該傳感器還具有較高的靈敏度和較好的穩(wěn)定性。由于其優(yōu)良的ECL性能,PFO-C2O42-體系將作為一類新的ECL體系用于構(gòu)建傳感器。
【關(guān)鍵詞】：電致化學(xué)發(fā)光 類石墨烯相氮化碳 傒四甲酸二酐 共軛聚合物點(diǎn)多巴胺 三聚氰胺
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.1;TP212
【目錄】：

• 摘要5-7
• 英文摘要7-10
• 第1章 緒論10-17
• 1.1 電致化學(xué)發(fā)光方法概述10
• 1.2 新型電致化學(xué)發(fā)光體系10-13
• 1.3 電致化學(xué)發(fā)光酚類傳感器13-14
• 1.4 電致化學(xué)發(fā)光多巴胺傳感器14-15
• 1.5 電致化學(xué)發(fā)光三聚氰胺傳感器15
• 1.6 本論文的選題背景和主要工作15-17
• 第2章 基于金納米花@C60構(gòu)建的檢測(cè)酚類的電致化學(xué)發(fā)光傳感器研究17-27
• 2.1 引言17-18
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分18-19
• 2.3 結(jié)果與討論19-26
• 2.4 結(jié)論26-27
• 第3章 基于金納米花@類石墨烯相氮化碳-聚苯胺的檢測(cè)多巴胺的增強(qiáng)型電致化學(xué)發(fā)光傳感器研究27-38
• 3.1 前言27-28
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分28-29
• 3.3 結(jié)果與討論29-36
• 3.4 結(jié)論36-38
• 第4章 花四甲酸二酐的氨解產(chǎn)物在水溶液中的陰極電致化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象及其在多巴胺檢測(cè)中的應(yīng)用38-46
• 4.1 前言38-39
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分39-40
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑39
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器39
• 4.2.3 PTC-NH_2的合成39
• 4.2.4 傳感器的制備39-40
• 4.2.5 實(shí)驗(yàn)測(cè)量40
• 4.3 結(jié)果與討論40-45
• 4.3.1 PTC-NH_2復(fù)合物的表征40
• 4.3.2 PTC-NH_2/GCE的ECL和電化學(xué)表征40-43
• 4.3.3 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化43
• 4.3.4 DA的檢測(cè)43-44
• 4.3.5 傳感器的穩(wěn)定性和干擾實(shí)驗(yàn)44-45
• 4.3.6 實(shí)際樣品中傳感器的分析應(yīng)用45
• 4.4 結(jié)論45-46
• 第5章 共軛聚合物點(diǎn)/草酸根體系的陽(yáng)極電致化學(xué)發(fā)光現(xiàn)象及其在三聚氰胺檢測(cè)中的應(yīng)用46-54
• 5.1 引言46-47
• 5.2 實(shí)驗(yàn)47-48
• 5.2.1 試劑和化學(xué)品47
• 5.2.2 儀器47
• 5.2.3 PFO點(diǎn)的制備47
• 5.2.4 傳感器的制備47-48
• 5.2.5 實(shí)驗(yàn)測(cè)量48
• 5.3 結(jié)果與討論48-53
• 5.3.1 PFO的表征和共反應(yīng)試劑的選擇48-49
• 5.3.2 PFO/GCE的ECL和電化學(xué)行為49-50
• 5.3.3 實(shí)驗(yàn)優(yōu)化條件50-51
• 5.3.4 三聚氰胺的檢測(cè)51-52
• 5.3.5 傳感器的穩(wěn)定性和干擾實(shí)驗(yàn)52-53
• 5.4 結(jié)論53-54
• 參考文獻(xiàn)54-65
• 作者部分相關(guān)論文題錄65-66
• 致謝66

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本文編號(hào)：642510