微囊藻毒素(MCs)是一類水體環(huán)境中最常見的環(huán)狀七肽藍藻毒素,其中以亞型微囊藻毒素-LR(MC-LR)分布范圍最廣、急性毒性最強。MC-LR不僅能夠直接對水生生物產生危害,還可以通過灌溉、溢流、施肥等方式進入農田土壤,進而被農作物吸收累積,嚴重影響農產品的質量安全,對人體健康構成潛在威脅,因此建立靈敏、可靠、簡便、易于現場檢測及追蹤農產品中MC-LR含量的方法是十分必要的。與傳統(tǒng)檢測方法相比,電化學傳感作為新興的傳感技術,因具有便攜、成本低廉、靈敏度高和分析速度快等一系列優(yōu)點,在農產品品質檢測中受到了廣大研究人員的青睞。本論文從設計制備一系列氮雜石墨烯基功能納米材料入手,耦合電化學發(fā)光(ECL)、光電化學(PEC)及自供能電化學傳感等新型電分析技術,建立了一系列用于檢測MC-LR的電化學傳感方法,并將其應用于農產品中MC-LR的檢測,主要研究內容如下:(1)以一步自組裝法制備的三維硼氮同雜石墨烯水凝膠(BN-GHs)納米材料為載體負載發(fā)光分子聯吡啶釕(Ru(bpy)₃²⁺),通過靜電吸附作用進一步固載設計的MC-LR適配體,成功構建了高靈敏、...

【文章頁數】：148 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
注釋表
第一章 緒論
    1.1 微囊藻毒素概述
        1.1.1 微囊藻毒素的形成、組成及危害
        1.1.2 微囊藻毒素的污染
        1.1.3 微囊藻毒素-LR的安全標準、檢測方法及發(fā)展趨勢
    1.2 電化學傳感器在微囊藻毒素-LR檢測中的應用研究進展
        1.2.1 電化學發(fā)光傳感器在MC-LR檢測中的應用
        1.2.2 光電化學傳感器在MC-LR檢測中的應用
        1.2.3 適配體傳感器在微囊藻毒素-LR檢測中的發(fā)展前景
    1.3 氮雜石墨烯基納米材料在電化學傳感器中的應用研究進展
        1.3.1 氮雜石墨烯基納米材料在ECL傳感器中的應用研究
        1.3.2 氮雜石墨烯基納米材料在PEC傳感器中的應用研究
        1.3.3 氮雜石墨烯基納米材料在自供能電化學傳感器中的應用研究
    1.4 論文的選題及主要研究內容
第二章 農田水樣中MC-LR檢測用硼氮同雜石墨烯水凝膠基電化學發(fā)光適配體傳感器的研究
    2.1 實驗部分
        2.1.1 藥品與試劑
        2.1.2 實驗儀器
        2.1.3 硼氮同雜的石墨烯水凝膠(BN-GHs)的制備
        2.1.4 ECL適配體傳感器的制備和檢測過程
    2.2 結果與討論
        2.2.1 新型的檢測方法論和實驗依據
        2.2.2 二維與三維材料傳感性能對比
        2.2.3 ECL適配體傳感器的發(fā)光機理
        2.2.4 BN-GHs納米材料的XPS表征
        2.2.5 BN-GHs納米材料的形貌表征
        2.2.6 BN-GHs納米材料的Raman表征
        2.2.7 構建的適配體傳感器的ECL性能
        2.2.8 基于不同材料構建的適配體傳感器的循環(huán)伏安和ECL性能
        2.2.9 ECL適配體傳感器的條件優(yōu)化
        2.2.10 ECL適配體傳感器的檢測性能
        2.2.11 ECL適配體傳感器的選擇性
        2.2.12 ECL適配體傳感器應用于實際樣中MC-LR的檢測
    2.3 本章小結
第三章 魚樣品中MC-LR檢測用氮雜石墨烯-BiOBr基光電化學適配體傳感器的研究
    3.1 實驗部分
        3.1.1 藥品與試劑
        3.1.2 實驗儀器
        3.1.3 氮雜石墨烯的制備
        3.1.4 氮雜石墨烯-溴化氧鉍(NG-BiOBr)的制備
        3.1.5 PEC適配體傳感器的制備
        3.1.6 電化學實驗方法
        3.1.7 用于MC-LR檢測的魚組織的制備、萃取及檢測過程
    3.2 結果與討論
        3.2.1 NG-BiOBr納米復合物的形貌和結構表征
        3.2.2 NG-BiOBr納米復合物的Raman圖譜
        3.2.3 NG-BiOBr納米復合物的XPS表征
        3.2.4 UV–vis DRS測試
        3.2.5 不同材料修飾的光電極的PEC性能和EIS表征
        3.2.6 傳感器制備過程的EIS表征和光電流性能
        3.2.7 PEC適配體傳感器的條件優(yōu)化
        3.2.8 PEC適配體傳感器的分析表現和檢測機理
        3.2.9 PEC適配體傳感器的選擇性、重現性及穩(wěn)定性
        3.2.10 PEC適配體傳感器應用于魚樣品中MC-LR的檢測
    3.3 本章小結
第四章 魚樣品中MC-LR檢測用氮雜石墨烯-AgI基光電化學適配體傳感器的研究
    4.1 實驗部分
        4.1.1 藥品與試劑
        4.1.2 實驗儀器
        4.1.3 氮雜石墨烯-碘化銀(NG-AgI)納米復合物的制備
        4.1.4 PEC適配體傳感器的制備
    4.2 結果與討論
        4.2.1 XRD譜圖
        4.2.2 NG-AgI納米復合物的XPS表征
        4.2.3 Raman表征
        4.2.4 NG-AgI納米復合物的形貌和元素表征
        4.2.5 PEC適配體傳感器的EIS表征
        4.2.6 PEC適配體傳感器的機理探究
        4.2.7 PEC適配體傳感器的機理驗證
        4.2.8 PEC性能表征
        4.2.9 PEC適配體傳感平臺的條件優(yōu)化
        4.2.10 PEC適配體傳感器應用于MC-LR檢測
        4.2.11 PEC適配體傳感器的選擇性、重現性和穩(wěn)定性
        4.2.12 PEC適配體傳感器應用于魚樣品中的MC-LR檢測
    4.3 本章小結
第五章 池塘水樣中MC-LR檢測用氮雜石墨烯基光助自供能傳感器的研究
    5.1 實驗部分
        5.1.1 實驗試劑
        5.1.2 實驗儀器
        5.1.3 光陽極和光陰極的制備
        5.1.4 光助自供能電化學傳感平臺的構筑
    5.2 結果與討論
        5.2.1 光電極材料的TEM圖
        5.2.2 光助自供能平臺的開路電壓
        5.2.3 不同陰極構建的自供能平臺的電能輸出
        5.2.4 光助自供能傳感平臺的檢測性能
        5.2.5 光助自供能傳感平臺的作用機制
        5.2.6 光助自供能傳感平臺的選擇性和穩(wěn)定性
        5.2.7 光助自供能傳感平臺應用于池塘水樣中MC-LR的檢測
    5.3 本章小結
第六章 農作物中MC-LR檢測用氮雜石墨烯基納米材料可見光光助自供能適配體傳感器的研究
    6.1 實驗部分
        6.1.1 實驗試劑
        6.1.2 實驗儀器
        6.1.3 光陽極和光陰極的制備
        6.1.4 可見光光助自供能電化學適配體傳感平臺的構筑
    6.2 結果與討論
        6.2.1 光電極材料的XRD譜圖
        6.2.2 光電極材料的UV-vis DRS譜圖
        6.2.3 可見光光助自供能電化學適配體傳感平臺的開路電位
        6.2.4 不同陽極構建的自供能平臺的電能輸出
        6.2.5 可見光光助自供能電化學適配體傳感平臺的檢測性能
        6.2.6 可見光光助自供能電化學適配體傳感平臺的響應機理探究
        6.2.7 可見光光助自供能電化學適配體傳感平臺的選擇性和穩(wěn)定性
        6.2.8 自供能電化學適配體傳感器應用于蔬菜樣品中MC-LR的分析檢測
    6.3 本章小結
第七章 不同MC-LR傳感器的性能與適應性對比分析
    7.1 BN-GHs/Ru(bpy)3
2+基ECL適配體MC-LR傳感器與其它ECL傳感器的性能對比
    7.2 不同PEC傳感器對MC-LR檢測的性能對比
    7.3 不同自供能傳感器對MC-LR檢測的性能對比
        7.3.1 檢測構型
        7.3.2 檢測原理
        7.3.3 檢測性能
    7.4 基于不同電化學傳感技術構建的MC-LR傳感器的性能對比
    7.5 所構建的不同的MC-LR電化學傳感體系的適應性
    7.6 本章小結
第八章 結論與展望
    8.1 結論
    8.2 創(chuàng)新點
    8.3 展望
參考文獻
致謝
攻讀博士期間取得的學術成果



本文編號：3808302

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