本文關鍵詞：石墨烯材料的制備及其在光學傳感器中的應用

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【摘要】：石墨烯是一種單原子的二維層狀晶體,組成石墨烯的碳原子排列方式為六角型蜂巢狀,以sp_2雜化軌道相連。其獨特的結構使得石墨烯具有超凡的光學、電學、熱學等特性,例如其超高的載流子遷移率(室溫下為20萬cm2/Vs,理論值為100萬cm2/Vs以上)、超高的導熱率(3000-5000W/mK)、超高的光透過率(單層石墨烯對于白光的吸收率只有2.3%)等。除此之外,高強度、柔韌性以及非凡的生物分子親和性等特性也使得石墨烯廣泛的應用于傳感器中,特別是光學傳感器。近幾年,石墨烯等二維層狀材料應用于光學傳感器的研究得到了廣泛的關注,而石墨烯具有表面增強拉曼散射(SERS)效應的發(fā)現(xiàn),使得石墨烯應用于痕量檢測光學傳感器的研究進入了一個新的領域。由此,基于石墨烯等二維層狀材料的快速無損的、目標分子免標記的光學生物傳感器應運而生。本論文在這些研究的基礎上,結合光纖傳感器和SERS技術對石墨烯展開了一系列的研究。本文用化學氣相沉積(CVD)方法制備了高質量、大面積、連續(xù)的單層石墨烯,設計了石墨烯-光纖倏逝波傳感器和石墨烯-金屬納米顆粒SERS基底。(1)用CVD方法在銅箔上生長高質量單層石墨烯,以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)為石墨烯轉移載體,把銅箔上的石墨烯轉移到錐形塑料光纖的錐形纖芯區(qū)域,由于塑料光纖的纖芯材料也是PMMA,因此可以避免PMMA載體的移除過程,以LED燈為光源,光纖光譜儀為接收器,設計了基于倏逝波吸收原理的生物傳感器,選用葡萄糖為測試物質,濃度范圍為0-40%,輸出光強與葡萄糖水溶液濃度形成了良好的線性關系。本方法簡單可行,而且制備的傳感器靈敏度高、性能穩(wěn)定。(2)和塑料光纖相比,石英光纖的傳輸損耗更小。用CVD方法在銅箔上生長高質量單層石墨烯,通過干法轉移把石墨烯轉移到錐形石英光纖的錐形纖芯區(qū)域,選用雙鏈DNA(DS-DNA)為測試物質,濃度范圍為0-400μM。由于石墨烯對于DNA的吸附作用突出(通過π-π鍵相互作用),結果顯示吸收度(A)與分析物濃度形成了良好的線性關系,這和我們的理論分析一致。本方法制作的傳感器靈敏度高,響應時間和恢復時間非常短,且全部光路束縛在光纖內,避免了外界的干擾,使得輸出信號穩(wěn)定持久。(3)在超平石英基底上用還原液相硝酸銅(CuNO3)的方法生長一層銅納米顆粒,在銅箔上用CVD方法生長高質量單層石墨烯,通過干法轉移把石墨烯轉移到銅納米顆粒表面,形成基于石墨烯/銅納米顆粒/石英基底的三層結構SERS基底。一方面,石墨烯可以保護銅納米顆粒不被氧化;另一方面,石墨烯的化學增強作用也使得拉曼信號可以得到進一步的放大。(4)在超平石英基底上用真空鍍膜-退火的方法制備銅納米顆粒,用CVD方法在所制備的銅納米顆粒表面直接生長石墨烯,形成銅納米顆粒-石墨烯的核殼結構SERS基底,這是基于石墨烯的SERS基底的一大進步。石墨烯外殼和銅納米顆粒無縫銜接,以腺嘌呤核苷和羅丹明6G(R6G)為探測物,證明此基底的SERS效應遠遠好于轉移的石墨烯-銅納米顆�；缀图冦~納米顆粒基底,而且核殼結構的石墨烯外殼能更有效地保護銅納米顆粒不被氧化,更重要的是,本方法能大大縮短石墨烯外殼與銅納米顆粒之間的距離,使得因為間距導致的電磁場損失降到最低。結合時域有限差分方法進行模擬計算,計算結果和實驗結果相一致,為SERS基底的設計和SERS機理的解釋提供了一種新的思路。(5)研究發(fā)現(xiàn),納米多孔的硅基底可以增加SERS基底的有效熱點,從而進一步增加拉曼信號的靈敏度,我們首次在金字塔狀的硅片上生長類石墨烯結構晶體-二硫化鉬,形成二硫化鉬-金字塔硅的雙層結構SERS基底,以腺嘌呤核苷為探測物,發(fā)現(xiàn)其SERS效果優(yōu)于二硫化鉬-拋光硅基底,本實驗提出了一種新型的SERS基底的制作方法。
【關鍵詞】：石墨烯 光學傳感器 倏逝波 表面增強拉曼散射
【學位授予單位】：山東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O613.71;TP212.14
【目錄】：

• 中文摘要6-8
• Abstract8-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 石墨烯簡介11-16
• 1.1.1 石墨烯的結構和特性11-13
• 1.1.2 石墨烯的研究進展13-14
• 1.1.3 石墨烯的制備技術14-15
• 1.1.4 石墨烯的表征方法15-16
• 1.2 光纖傳感器的介紹16-17
• 1.3 表面拉曼增強散射（SERS）的介紹17-19
• 1.4 論文的選題依據(jù)以及內容概要19-21
• 參考文獻21-25
• 第二章 石墨烯-塑料光纖倏逝波傳感器25-38
• 2.1 實驗方法26-29
• 2.2 結果與討論29-35
• 2.2.1 石墨烯的質量29-31
• 2.2.2 石墨烯-塑料光纖倏逝波傳感器的性能31-34
• 2.2.3 傳感器原理分析34-35
• 2.3 本章小結35-36
• 參考文獻36-38
• 第三章 石墨烯-多模石英光纖倏逝波傳感器38-52
• 3.1 實驗方法39-41
• 3.2 實驗原理41-43
• 3.3 結果與討論43-49
• 3.3.1 石墨烯的質量43-44
• 3.3.2 石墨烯-多模石英光纖倏逝波傳感器的性能44-49
• 3.4 本章小結49-50
• 參考文獻50-52
• 第四章 基于石墨烯-銅納米顆粒雙層結構的SERS基底52-64
• 4.1 實驗方法53-55
• 4.1.1 石墨烯的生長和銅納米顆粒的制備53-54
• 4.1.2 石墨烯的轉移54-55
• 4.2 結果和討論55-61
• 4.2.1 硝酸銅的濃度對銅納米顆粒形貌的影響55-56
• 4.2.2 石墨烯-銅納米顆粒SERS基底的質量56-58
• 4.2.3 石墨烯-銅納米顆粒SERS基底的性能58-61
• 4.3 本章小結61-62
• 參考文獻62-64
• 第五章 在銅納米顆粒上直接生長石墨烯的核殼結構SERS基底64-91
• 5.1 實驗方法65-68
• 5.2 結果與討論68-85
• 5.2.1 鍍銅的厚度對銅納米顆粒形貌的影響68-69
• 5.2.2 溫度對石墨烯質量的影響69-73
• 5.2.3 氣流量對石墨烯質量的影響73-76
• 5.2.4 制備的TG/CuNP基底的質量76-77
• 5.2.5 石墨烯-銅納米顆粒的核殼結構SERS基底的性能77-84
• 5.2.6 時域有限差分方法（FDTD）模擬84-85
• 5.3 本章小結85-87
• 參考文獻87-91
• 第六章 基于二硫化鉬-金字塔硅雙層結構的SERS基底91-103
• 6.1 二硫化鉬的結構91-92
• 6.2 實驗方法92-94
• 6.2.1 二硫化鉬的生長92-93
• 6.2.2 二硫化鉬的表征技術和SERS實驗93-94
• 6.3 結果與討論94-100
• 6.3.1 三種不同類型SERS基底的質量94-97
• 6.3.2 基于MoS_2-金字塔硅基底的SERS效應97-100
• 6.4 本章小結100-101
• 參考文獻101-103
• 第七章 總結103-109
• 7.1 主要結論103-104
• 7.2 主要創(chuàng)新點104-105
• 7.3 前景及展望105-109
• 攻讀碩士學位期間完成的論文109-112
• 攻讀碩士學位期間申請的專利112-113
• 攻讀碩士學位期間獲得的榮譽獎勵113-114
• 攻讀碩士學位期間參與的項目114-115
• 致謝115

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