發(fā)布時(shí)間：2017-08-25 03:34

  本文關(guān)鍵詞：基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測系統(tǒng)及其生物醫(yī)學(xué)傳感應(yīng)用

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【摘要】：電化學(xué)檢測技術(shù)一種常見的定性和定量分析手段,其具有穩(wěn)定性好、靈敏度高和易小型化、便攜化的優(yōu)點(diǎn),已被廣泛應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測、醫(yī)療健康和食品監(jiān)管等領(lǐng)域。但是,目前而言,大部分的電化學(xué)檢測仍需專業(yè)人員在實(shí)驗(yàn)室操作科學(xué)分析儀器才能完成,限制了電化學(xué)檢測技術(shù)在面向基層和個(gè)人用戶的即時(shí)檢測(Point-of-care Test, POCT)中的應(yīng)用。因此,發(fā)展一種小型化且成本低廉的電化學(xué)檢測系統(tǒng),配合便攜式的傳感器件,滿足POCT現(xiàn)場和實(shí)時(shí)檢測的需求,具有重要的現(xiàn)實(shí)意義和廣闊的應(yīng)用前景。本文設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了基于智能手機(jī)的交流阻抗-時(shí)間檢測系統(tǒng)、電化學(xué)阻抗-頻譜檢測系統(tǒng)和循環(huán)伏安檢測系統(tǒng)3種小型化便攜式電化學(xué)檢測系統(tǒng)。這些檢測系統(tǒng)使用智能手機(jī)作為命令輸入、檢測控制、結(jié)果顯示和數(shù)據(jù)處理的移動(dòng)終端,簡化了電化學(xué)檢測的電路設(shè)計(jì),降低了電化學(xué)檢測系統(tǒng)的整體成本。而后,這些基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測系統(tǒng)被用于環(huán)境氣味分子和生物蛋白的定量分析檢測,以及光學(xué)-電化學(xué)聯(lián)用的生物傳感檢測研究,進(jìn)一步驗(yàn)證了基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測系統(tǒng)在生物醫(yī)學(xué)傳感檢測中的應(yīng)用,拓展了其潛在的應(yīng)用領(lǐng)域。本文的主要內(nèi)容和貢獻(xiàn)如下：1.設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)了基于智能手機(jī)的便攜式阻抗檢測系統(tǒng)。交流阻抗檢測是一種非常具有代表性的電導(dǎo)型電化學(xué)傳感方法,被廣泛用于生物醫(yī)學(xué)傳感檢測領(lǐng)域。本文設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了兩種基于智能手機(jī)的阻抗檢測系統(tǒng),分別實(shí)現(xiàn)了對器件復(fù)阻抗在單一固定頻率的時(shí)間-阻抗測量,以及在此基礎(chǔ)上的不同頻率上的交流阻抗-頻譜測量。面向傳感檢測需求,完成了檢測電路的硬件設(shè)計(jì)和相應(yīng)的軟件開發(fā),并與電化學(xué)工作站對照,測試了檢測系統(tǒng)的復(fù)阻抗測量精度、穩(wěn)定性和對電化學(xué)阻抗譜(Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS)檢測的準(zhǔn)確度等性能參數(shù),從而驗(yàn)證了其用于生物醫(yī)學(xué)傳感檢測的可行性。2.設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了基于智能手機(jī)的便攜式循環(huán)伏安檢測系統(tǒng)。循環(huán)伏安法,利用電化學(xué)氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)對目標(biāo)分析物的檢測,是一種在生物醫(yī)學(xué)傳感檢測中十分常見的電流型電化學(xué)分析方法。本文設(shè)計(jì)了一種基于智能手機(jī)的循環(huán)伏安檢測系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)了其在線性電位激勵(lì)下的電壓-電流信號(hào)檢測,完成了檢測電路硬件設(shè)計(jì)和相應(yīng)的軟件開發(fā),并以電化學(xué)工作站為參照,確定了系統(tǒng)循環(huán)伏安電流檢測的測量精度,從而驗(yàn)證了該檢測系統(tǒng)用于生物醫(yī)學(xué)傳感檢測的可行性。3.使用基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了代表性環(huán)境氣味分子的定量檢測。環(huán)境氣味分子檢測是指利用傳感裝置對微量氣味分子直接進(jìn)行探測和分析的技術(shù)。本文將基于智能手機(jī)的交流阻抗-時(shí)間檢測系統(tǒng)應(yīng)用于環(huán)境氣味分子的便攜式檢測,主要包括對三硝基甲苯(2,4,6-trinitrotoluene, TNT)等爆炸物和丙酮等揮發(fā)性有機(jī)物氣體分子的檢測。采用TNT敏感多肽修飾印刷電極作為生物傳感器,使用本文設(shè)計(jì)的檢測系統(tǒng)測量傳感器在固定頻率上的交流阻抗變化,實(shí)現(xiàn)了對爆炸物TNT分子的快速和實(shí)時(shí)檢測,檢測下限為7.09×10-7 M。同時(shí),使用檢測系統(tǒng)配合石墨烯-ZnO復(fù)合修飾的叉指碳電極實(shí)現(xiàn)了對丙酮?dú)怏w的檢測,檢測下限為1.56 ppm。并通過檢測人體呼出氣中的丙酮含量,初步實(shí)現(xiàn)了對人體運(yùn)動(dòng)狀態(tài)和代謝水平的監(jiān)測。4.使用基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了蛋白分子的定量分析。生物蛋白與生命活動(dòng)息息相關(guān),對其的定量分析檢測在醫(yī)學(xué)診斷領(lǐng)域具有許多應(yīng)用需求。本文提出了基于智能手機(jī)的交流阻抗-頻譜檢測系統(tǒng)對生物蛋白的POCT檢測應(yīng)用,主要包括對牛血清白蛋白(Bull Serum Albumin, BSA)/牛血清白蛋白抗體(anti-Bull Serum Albumin, anti-BSA)免疫反應(yīng)和凝血酶酶促反應(yīng)的檢測。采用anti-BSA修飾印刷電極和聚二乙醇-多肽-BSA多層自組裝修飾的叉指微電極作為傳感器,使用本文設(shè)計(jì)的檢測系統(tǒng)測量傳感器的電化學(xué)阻抗譜變化,實(shí)現(xiàn)對BSA和凝血酶的快速檢出,檢測下限分別在μg/mL和ng/mL水平,能夠滿足生物醫(yī)學(xué)傳感檢測的應(yīng)用要求。5.使用基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了光-電聯(lián)用的生物傳感檢測。光-電聯(lián)用生物傳感檢測是一種同步施加和測量光學(xué)和電化學(xué)信號(hào)的分析檢測技術(shù)。本文研究并搭建了光學(xué)-電化學(xué)聯(lián)用檢測系統(tǒng),以實(shí)時(shí)檢測納米杯陣列器件上電化學(xué)和局域表面等離子體共振(Localized Surface Plasmon Resonance, LSPR)的耦合作用,用于蛋白等生物分子的電化學(xué)增強(qiáng)LSPR檢測。結(jié)果表明,該方法可明顯提高檢測靈敏度并降低檢測下限。并且,通過基于智能手機(jī)的循環(huán)伏安檢測系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了對BSA/anti-BSA免疫反應(yīng)的電化學(xué)增強(qiáng)的LSPR檢測,為基于智能手機(jī)的光電檢測系統(tǒng)的進(jìn)一步小型化和集成化奠定了基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：電化學(xué)檢測 智能手機(jī) 生物傳感 環(huán)境氣味分子 蛋白分子 光-電聯(lián)用傳感檢測
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TH832
【目錄】：

• 致謝5-7
• 摘要7-10
• Abstract10-16
• 第一章 緒論16-38
• 1.1 電化學(xué)生物傳感概述16-17
• 1.2 電化學(xué)生物傳感的分類17-23
• 1.2.1 電流型電化學(xué)生物傳感18-20
• 1.2.2 電位型電化學(xué)生物傳感20-21
• 1.2.3 電導(dǎo)型電化學(xué)生物傳感21-23
• 1.3 基于智能手機(jī)的傳感檢測技術(shù)概述23-31
• 1.3.1 基于智能手機(jī)的電化學(xué)檢測技術(shù)24-26
• 1.3.2 基于智能手機(jī)的光學(xué)檢測技術(shù)26-27
• 1.3.3 基于智能手機(jī)的檢測技術(shù)發(fā)展趨勢27-31
• 1.4 本文主要研究內(nèi)容31-33
• 本章參考文獻(xiàn)33-38
• 第二章 基于智能手機(jī)的交流阻抗-時(shí)間檢測系統(tǒng)38-50
• 2.1 電化學(xué)交流阻抗檢測技術(shù)38-40
• 2.2 基于智能手機(jī)的阻抗-時(shí)間檢測系統(tǒng)設(shè)計(jì)40-44
• 2.2.1 阻抗-時(shí)間檢測電路的硬件設(shè)計(jì)40-42
• 2.2.2 阻抗-時(shí)間檢測電路的軟件設(shè)計(jì)42-43
• 2.2.3 阻抗-時(shí)間檢測的智能手機(jī)App設(shè)計(jì)43-44
• 2.3 基于智能手機(jī)的交流阻抗-時(shí)間檢測系統(tǒng)測試44-47
• 2.3.1 阻抗測量精度測試44-45
• 2.3.2 阻抗測量時(shí)間穩(wěn)定性測試45-46
• 2.3.3 阻抗測量頻率特性測試46-47
• 2.4 本章小結(jié)47
• 本章參考文獻(xiàn)47-50
• 第三章 基于智能手機(jī)的電化學(xué)阻抗-頻譜檢測系統(tǒng)50-62
• 3.1 電化學(xué)阻抗-頻譜檢測技術(shù)50-52
• 3.2 基于智能手機(jī)電化學(xué)阻抗-頻譜檢測系統(tǒng)設(shè)計(jì)52-56
• 3.2.1 阻抗-頻譜檢測電路的硬件設(shè)計(jì)52-53
• 3.2.2 阻抗-頻譜檢測電路的軟件設(shè)計(jì)53-54
• 3.2.3 阻抗-頻譜檢測的智能手機(jī)App設(shè)計(jì)54-56
• 3.3 基于智能手機(jī)的阻抗-頻譜檢測系統(tǒng)測試56-58
• 3.3.1 阻抗-頻譜檢測精度測試56-57
• 3.3.2 電化學(xué)阻抗譜檢測測試57-58
• 3.4 本章小結(jié)58
• 本章參考文獻(xiàn)58-62
• 第四章 基于智能手機(jī)的循環(huán)伏安檢測系統(tǒng)62-74
• 4.1 電化學(xué)循環(huán)伏安檢測技術(shù)概述62-64
• 4.2 基于智能手機(jī)的循環(huán)伏安檢測系統(tǒng)設(shè)計(jì)64-69
• 4.2.1 循環(huán)伏安檢測電路的硬件設(shè)計(jì)64-66
• 4.2.2 循環(huán)伏安檢測電路的軟件設(shè)計(jì)66-67
• 4.2.3 循環(huán)伏安檢測電路的智能手機(jī)App設(shè)計(jì)67-69
• 4.3 基于智能手機(jī)的循環(huán)伏安檢測系統(tǒng)測試69-71
• 4.3.1 檢測系統(tǒng)激勵(lì)電壓測試69-70
• 4.3.2 檢測系統(tǒng)循環(huán)伏安測量測試70-71
• 4.4 本章小結(jié)71
• 參考文獻(xiàn)71-74
• 第五章 基于智能手機(jī)的環(huán)境氣味分子檢測74-98
• 5.1 生物傳感在環(huán)境氣味分子檢測中的應(yīng)用74-76
• 5.2 智能手機(jī)用于TNT等爆炸物檢測76-86
• 5.2.1 TNT敏感的多肽修飾印刷電極設(shè)計(jì)77-80
• 5.2.2 傳感器件對TNT的響應(yīng)特性研究80-83
• 5.2.3 智能手機(jī)對TNT等爆炸物的檢測結(jié)果83-86
• 5.3 智能手機(jī)用于丙酮等揮發(fā)性有機(jī)物氣體的檢測86-93
• 5.3.1 丙酮敏感的石墨烯修飾叉指電極設(shè)計(jì)87-88
• 5.3.2 傳感器件對丙酮的響應(yīng)特性研究88-89
• 5.3.3 智能手機(jī)對丙酮等揮發(fā)性氣體的檢測結(jié)果89-93
• 5.4 本章小結(jié)93
• 本章參考文獻(xiàn)93-98
• 第六章 基于智能手機(jī)的生化檢測與分析98-116
• 6.1 生物傳感在蛋白分子檢測中的應(yīng)用98-101
• 6.1.1 基于免疫反應(yīng)的蛋白分子檢測98-100
• 6.1.2 基于酶促反應(yīng)的蛋白分子檢測100-101
• 6.2 智能手機(jī)用于免疫檢測101-104
• 6.2.1 免疫抗體修飾的印刷電極設(shè)計(jì)101-102
• 6.2.2 智能手機(jī)免疫檢測的濃度依賴特性102-104
• 6.2.3 智能手機(jī)免疫檢測的選擇性104
• 6.3 智能手機(jī)用于酶促反應(yīng)的檢測104-110
• 6.3.1 凝血酶敏感的多肽修飾叉指微電極設(shè)計(jì)105-106
• 6.3.2 基于智能手機(jī)酶促檢測的時(shí)間依賴特性106-108
• 6.3.3 基于智能手機(jī)酶促檢測的濃度依賴特性108-110
• 6.4 本章小結(jié)110
• 本章參考文獻(xiàn)110-116
• 第七章 基于智能手機(jī)的光-電聯(lián)用生物傳感檢測116-136
• 7.1 電化學(xué)-光學(xué)聯(lián)用檢測技術(shù)116-118
• 7.1.1 電化學(xué)耦合等離子體共振檢測116-117
• 7.1.2 電化學(xué)耦合局部等離子體共振檢測117-118
• 7.2 光學(xué)-電化學(xué)聯(lián)用檢測系統(tǒng)設(shè)計(jì)118-125
• 7.2.1 電化學(xué)耦合局部等離子體共振檢測系統(tǒng)設(shè)計(jì)118-120
• 7.2.2 光學(xué)特性測試120-122
• 7.2.3 電化學(xué)特性測試122-123
• 7.2.4 光學(xué)-電化學(xué)特性測試123-125
• 7.3 基于光學(xué)-電化學(xué)聯(lián)用的蛋白分子檢測125-127
• 7.4 基于智能手機(jī)的光學(xué)-電化學(xué)聯(lián)用檢測127-129
• 7.5 本章小結(jié)129-130
• 本章參考文獻(xiàn)130-136
• 第八章 總結(jié)與展望136-144
• 8.1 本文研究總結(jié)136-139
• 8.2 問題及展望139-142
• 本章參考文獻(xiàn)142-144
• 作者簡歷144-146
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及成果146-150

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本文編號(hào)：734838