本文關(guān)鍵詞：選擇性離子傳輸與富集的空間串聯(lián)離子阱質(zhì)譜儀器研究與開發(fā)

  更多相關(guān)文章： 離子阱 離子傳輸與富集 串聯(lián)質(zhì)譜 系統(tǒng)仿真 儀器開發(fā)

【摘要】：科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步推進(jìn)了人類對微觀世界的探究,質(zhì)譜方法是測量微觀粒子的重要手段之一。隨著質(zhì)譜儀器設(shè)備的不斷革新,它的高靈敏、高分辨、快速分析等優(yōu)勢逐步顯著,當(dāng)前已經(jīng)廣泛應(yīng)用在航空航天、生命科學(xué)、反恐、核科學(xué)、醫(yī)藥、衛(wèi)生、環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域。但面對大規(guī)模、復(fù)雜樣品分析時(shí),質(zhì)譜儀器的分析能力顯得力不從心。為了減緩質(zhì)譜分析的壓力,質(zhì)譜儀器與其它樣品純化、分離儀器聯(lián)用被廣泛采納,如GC/MS、LC/MS、CE/MS等。即便如此,質(zhì)譜儀器的分析性能仍不能滿足應(yīng)用需求。為了進(jìn)一步提高質(zhì)譜儀器的分析速度,解決單一質(zhì)量分析系統(tǒng)無法勝任的工作,多質(zhì)量分析器的聯(lián)用技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。本文針對蛋白組學(xué)、單細(xì)胞代謝組學(xué)等領(lǐng)域中低豐度目標(biāo)檢出率低、重復(fù)性差等問題,研究了四極離子阱質(zhì)譜儀器開發(fā)的關(guān)鍵技術(shù),開發(fā)了具有選擇性離子傳輸與富集功能的空間串聯(lián)離子阱質(zhì)譜儀器。具體包括如下內(nèi)容:第一、研究了離子阱中離子的非線性運(yùn)動特性。對造成離子非線性運(yùn)動的主要原因進(jìn)行了分析,建立了高階場(電場的不完美)和空間電荷效應(yīng)引起的離子非線性運(yùn)動模型。采用諧波平衡法求解離子的非線性運(yùn)動方程,定性了高階場和空間電荷效應(yīng)對離子非線性運(yùn)動的影響。在此基礎(chǔ)上提出了一套單側(cè)離子激發(fā)技術(shù)方案,仿真實(shí)驗(yàn)表明這套方案可以實(shí)現(xiàn)超過~90%的選擇性離子彈射效率。這項(xiàng)技術(shù)有望提高儀器靈敏度,提高選擇性離子傳輸效率。第二、開發(fā)了一套離子阱軟件仿真平臺。結(jié)合離子阱的理論模型和仿真應(yīng)用需求,研究了仿真平臺的整體框架和控制流程。開發(fā)了電場仿真、離子軌跡仿真、可靠性模型和控制與分析等核心模塊。通過仿真實(shí)驗(yàn)與實(shí)際問題的比較,有力地支持了系統(tǒng)的有效性和可靠性。并采用仿真平臺計(jì)算了三種線性離子阱(雙曲電極、圓桿電極和矩形電極)的內(nèi)部電場,剖析了離子阱電極加工和裝配精度對離子阱質(zhì)量分析器性能的影響。其成果對新型離子阱質(zhì)量分析器的設(shè)計(jì)、加工和裝配具有較強(qiáng)的指導(dǎo)意義。第三、開發(fā)了一臺離子阱質(zhì)譜原理樣機(jī)。它具有三級真空腔體,同時(shí)支持2路射頻信號、2路交流信號、20路直流信號、16路關(guān)耦開關(guān)的時(shí)序控制。并充分考慮到了今后的實(shí)驗(yàn)需求,建立了完善的可拓展接口,支持后續(xù)的二次開發(fā)。目前這臺原理樣機(jī)能夠支持多種類型的單一離子阱質(zhì)量分析器和多個離子阱的串并聯(lián)質(zhì)量分系統(tǒng)的測試工作。在單一離子阱質(zhì)量分析的測試工作,圓桿電極離子阱的質(zhì)量分辨(FWHM)可達(dá)到~5000,一方面表現(xiàn)出了該圓桿電極離子阱具有較好的制造工藝,另一方面也體現(xiàn)了原理樣機(jī)整體系統(tǒng)具有較高的穩(wěn)定性和可靠性。第四、研究了空間串聯(lián)離子阱質(zhì)譜儀器的關(guān)鍵技術(shù),設(shè)計(jì)了三套空間串聯(lián)離子阱技術(shù)方案,完成了其中兩套技術(shù)方案的硬件實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。(1)3D離子阱(CIT)與矩形線性離子阱(RIT)串聯(lián)技術(shù)方案:此方案能夠充分發(fā)揮CIT較高的離子彈射效率,RIT較強(qiáng)的離子囚禁能力和較大離子存儲容量。軟件仿真結(jié)果表明了CIT與RIT串聯(lián)技術(shù)方案中RIT電極的偏置電壓、緩沖氣和進(jìn)樣口位置對整套技術(shù)方案的性能有較大影響,在優(yōu)化相應(yīng)技術(shù)參數(shù)后單次最高選擇性離子傳輸效率(囚禁在RIT中的離子占CIT彈射離子的百分比)達(dá)到~40%。(2)圓桿電極離子阱(LIT1)與雙曲電極離子阱(LIT2)串聯(lián)技術(shù)方案:此方案中LIT1采用軸向離子彈射的方式,將目標(biāo)離子選擇性地傳輸并富集到LIT2中。在仿真實(shí)驗(yàn)的指導(dǎo)下完成了該技術(shù)方案的設(shè)計(jì)和硬件實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,其結(jié)果表明該技術(shù)方案三次累計(jì)選擇性離子傳輸與富集效率為~23.55%。此方案最大的優(yōu)勢是結(jié)合了LIT1較強(qiáng)的離子存儲能力、較大離子存儲空間和LIT2較高的離子彈射效率。(3)圓桿電極離子阱(LIT1)與圓桿電極離子阱(LIT3)串聯(lián)技術(shù)方案:此方案中LIT1和LIT3具有相同的尺寸結(jié)構(gòu),借助于LIT1軸向彈射離子具有較低能量和兩者較大離子存儲容量的優(yōu)點(diǎn),為大量目標(biāo)離子富集提供了有利條件。仿真實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步佐證該技術(shù)方案研發(fā)思路,突出表現(xiàn)了LIT3較大的空間尺寸有效抑制了高能目標(biāo)離子逃逸,增強(qiáng)了對目標(biāo)離子的囚禁能力,提高了整套技術(shù)方案的選擇性傳輸與富集效率。在硬件實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)的更為明顯,三次累計(jì)選擇性離子傳輸與富集效率為~222.09%。總之,本文從四極離子阱質(zhì)量分析的理論出發(fā),探索了離子阱中離子的非線性運(yùn)動特性,開發(fā)了高可靠的離子阱軟件仿真平臺。在理論分析和軟件仿真平臺的支撐下,完成了空間串聯(lián)離子阱質(zhì)譜儀器整套技術(shù)方案的設(shè)計(jì)和開發(fā)工作,基于質(zhì)譜分析技術(shù)實(shí)現(xiàn)了選擇性離子傳輸與富集功能,提高了樣品利用率和質(zhì)譜分析速度。此項(xiàng)技術(shù)在組學(xué)研究、大規(guī)模樣品分析等方面具有極大的潛在價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：離子阱 離子傳輸與富集 串聯(lián)質(zhì)譜 系統(tǒng)仿真 儀器開發(fā)
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TH843
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-35
• 1.1 引言13
• 1.2 質(zhì)譜分析技術(shù)13-16
• 1.2.1 質(zhì)譜分析原理13-15
• 1.2.2 主要應(yīng)用領(lǐng)域15-16
• 1.3 質(zhì)量分析器的工作原理16-28
• 1.3.1 質(zhì)量過濾型分析器16-19
• 1.3.2 離子阱質(zhì)量分析器19-23
• 1.3.3 其它類型的質(zhì)量分析器23-28
• 1.4 質(zhì)譜聯(lián)用方法28-32
• 1.4.1 色譜與質(zhì)譜聯(lián)用28-29
• 1.4.2 質(zhì)譜與質(zhì)譜聯(lián)用29
• 1.4.3 離子阱與離子阱聯(lián)用29-31
• 1.4.4 質(zhì)譜聯(lián)用的優(yōu)勢與發(fā)展方向31-32
• 1.5 本論文的主要研究工作32-35
• 1.5.1 研究思路與目標(biāo)32-33
• 1.5.2 論文組織結(jié)構(gòu)33-35
• 第2章 離子阱質(zhì)量分析器的相關(guān)理論模型研究35-62
• 2.1 阱內(nèi)電場分析35-39
• 2.2 非理想四極場中離子運(yùn)動模型39-50
• 2.2.1 無阻尼和激發(fā)條件下離子運(yùn)動規(guī)律40-44
• 2.2.2 有阻尼和激發(fā)條件下離子運(yùn)動規(guī)律44-50
• 2.3 電極微小偏移對離子阱性能影響50-57
• 2.3.1 電極軸向偏移51-53
• 2.3.2 電極角度偏移53-54
• 2.3.3 電極軸向線性偏移54-56
• 2.3.4 電極角度線性偏移56-57
• 2.4 空間電荷效應(yīng)的理論分析57-61
• 2.5 小結(jié)61-62
• 第3章 離子阱質(zhì)譜的仿真平臺與原理樣機(jī)設(shè)計(jì)與開發(fā)62-83
• 3.1 研究內(nèi)容與目標(biāo)62
• 3.2 離子阱質(zhì)譜仿真平臺62-76
• 3.2.1 需求分析63-64
• 3.2.2 設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)64-71
• 3.2.3 仿真案例分析71-73
• 3.2.4 單側(cè)離子激發(fā)方法73-76
• 3.3 離子阱質(zhì)譜原理樣機(jī)（可拓展平臺）76-82
• 3.3.1 需求分析76-77
• 3.3.2 設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)77-79
• 3.3.3 系統(tǒng)測試與分析79-82
• 3.4 小結(jié)82-83
• 第4章 空間串聯(lián)離子阱質(zhì)譜儀器的關(guān)鍵技術(shù)設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)83-107
• 4.1 研究內(nèi)容與目標(biāo)83-84
• 4.2 空間串聯(lián)離子阱的設(shè)計(jì)與仿真實(shí)驗(yàn)84-91
• 4.2.1 3D離子阱與線性離子阱串聯(lián)84-88
• 4.2.2 線性離子阱與線性離子阱串聯(lián)88-91
• 4.3 線性離子阱與線性離子阱串聯(lián)技術(shù)方案的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證91-106
• 4.3.1 實(shí)驗(yàn)概述91-94
• 4.3.2 系統(tǒng)參數(shù)優(yōu)化94-95
• 4.3.3 選擇性離子傳輸模式95-98
• 4.3.4 精確離子傳輸98-100
• 4.3.5 選擇性離子傳輸與富集100-102
• 4.3.6 應(yīng)用案例102-106
• 4.4 小結(jié)106-107
• 第5章 總結(jié)與展望107-112
• 5.1 取得的主要成果107-110
• 5.2 不足與改進(jìn)110-111
• 5.3 展望111-112
• 參考文獻(xiàn)112-122
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文與研究成果清單122-123
• 致謝123-124

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 水中和,萬惠文,鐘杰;離子傳輸與混凝土耐久性[J];國外建材科技;2003年03期

2 王信剛;馬保國;陳禮和;;梯度結(jié)構(gòu)混凝土的離子傳輸性能與微觀結(jié)構(gòu)[J];硅酸鹽學(xué)報(bào);2008年07期

3 卓世偉;;以導(dǎo)電率與活化能探討混凝土的離子傳輸行為[J];東南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2010年S2期

4 劉帥;王麗華;劉必前;;超分子化合物構(gòu)筑的堿金屬離子傳輸膜的制備與性能[J];高分子學(xué)報(bào);2013年07期

5 段立強(qiáng);孫思宇;卞境;樂龍;楊勇平;;集成氧離子傳輸膜的CO_2零排放IGCC系統(tǒng)研究[J];中國電機(jī)工程學(xué)報(bào);2014年23期

6 段立強(qiáng);朱競男;陳新明;楊勇平;;集成兩級MCFC回收燃機(jī)排放CO_2的復(fù)合動力系統(tǒng)研究[J];工程熱物理學(xué)報(bào);2014年06期

7 ;[J];;年期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 楊磊;王春宇;李菲;;hCtr1跨膜段的NMR研究[A];第十六屆全國波譜學(xué)學(xué)術(shù)會議論文摘要集[C];2010年

2 陳義旺;童永芬;諶烈;周魏華;;液晶取向誘導(dǎo)界面調(diào)控及其應(yīng)用[A];2014年兩岸三地高分子液晶態(tài)與超分子有序結(jié)構(gòu)學(xué)術(shù)研討會摘要集[C];2014年

3 孟建波;;高溫傳質(zhì)陶瓷離子傳輸機(jī)制研究[A];中國工程物理研究院科技年報(bào)(2012年版)[C];2012年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 王玉琢;選擇性離子傳輸與富集的空間串聯(lián)離子阱質(zhì)譜儀器研究與開發(fā)[D];北京理工大學(xué);2015年

2 李春秋;干濕交替下表層混凝土中水分與離子傳輸過程研究[D];清華大學(xué);2009年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前6條

1 康曉波;電子在玻璃直管和錐管中傳輸?shù)难芯縖D];蘭州大學(xué);2015年

2 韋永政;高效離子傳輸大氣壓接口質(zhì)譜儀的研究與開發(fā)[D];北京理工大學(xué);2015年

3 周佳;剛性基團(tuán)連接的功能化膽酸二聚體的合成及離子傳輸活性[D];南方醫(yī)科大學(xué);2013年

4 李秀明;液流電池膜內(nèi)水相結(jié)構(gòu)離子傳輸?shù)臄?shù)值模擬[D];吉林大學(xué);2011年

5 戴道興;RAFT可控聚合聚電解質(zhì)及其與無機(jī)多孔材料復(fù)合構(gòu)建pH響應(yīng)離子傳輸通道研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2013年

6 趙現(xiàn)利;多孔電極中電解質(zhì)溶液離子傳輸?shù)臄?shù)值模擬研究[D];吉林大學(xué);2014年

，

本文編號：530888