【摘要】：二維原子/分子晶體材料因獨(dú)特的物理性質(zhì)而受到廣泛關(guān)注。由于分子束外延生長技術(shù)可以用來制備高質(zhì)量的二維原子/分子晶體材料,而掃描探針顯微學(xué)因其超高空間分辨率可以對材料的生長質(zhì)量進(jìn)行表征,同時(shí)還可以獲得其電子結(jié)構(gòu)等方面的信息,因此分子束外延生長與掃描探針顯微學(xué)相結(jié)合是研究二維原子/分子晶體材料的理想組合之一。此外,對于具有新奇光學(xué)特性的二維原子/分子晶體材料的研究需要利用傳統(tǒng)的光譜學(xué)探測技術(shù),而光學(xué)耦合掃描探針顯微鏡系統(tǒng)可以滿足這樣的需求。本文圍繞二維原子/分子晶體材料體系的研究開展了以下三部分工作:低溫光學(xué)掃描探針顯微鏡系統(tǒng)的研發(fā)、二維有機(jī)超分子晶體的制備、結(jié)構(gòu)與物性,以及硅烯在二維原子晶體材料異質(zhì)結(jié)中電子特性的第一性原理計(jì)算研究。一、低溫光學(xué)掃描探針顯微鏡系統(tǒng)的研發(fā):完成了低溫光學(xué)掃描探針顯微鏡系統(tǒng)的整體設(shè)計(jì),一臺(tái)液氦低溫恒溫器的研制,新型掃描探針顯微鏡探頭的研發(fā),并完成了系統(tǒng)性能測試。該系統(tǒng)由掃描探針顯微鏡表征腔、分子束外延生長腔、樣品預(yù)處理腔/準(zhǔn)備腔和快速進(jìn)樣腔組成。掃描探針顯微鏡探頭采用了潘式步進(jìn)電機(jī),并使用了一體式框架和模塊化設(shè)計(jì),具有結(jié)構(gòu)緊湊、剛性高、組裝測試方便、容易維護(hù)等優(yōu)點(diǎn)。經(jīng)過測試,該掃描探針顯微鏡探頭可以在室溫、液氮和液氦溫度下穩(wěn)定工作,并得到高質(zhì)量原子分辨像。在低溫下可以穩(wěn)定地完成掃描隧道顯微譜的獲取。該系統(tǒng)和商用掃描探針顯微鏡系統(tǒng)相比,特別考慮了其光學(xué)兼容性。在掃描探針顯微鏡探頭、低溫冷室、掃描探針顯微鏡表征腔的設(shè)計(jì)中,針對光的引入和收集做了特殊的優(yōu)化。本部分還詳細(xì)介紹了一臺(tái)自主研發(fā)的液氦低溫恒溫器。該低溫恒溫器液氦容積為3.7 L,液氮容積為16 L。借助低溫恒溫器,本系統(tǒng)中樣品最低溫度可低于5 K。測試結(jié)果顯示:利用該低溫恒溫器,3.7 L液氦可以維持樣品在液氦溫度下不低于60 h。二、利用自行研制的低溫光學(xué)掃描探針顯微鏡系統(tǒng)制備了二維有機(jī)超分子晶體并對其結(jié)構(gòu)和物性進(jìn)行了表征:利用自主研發(fā)的低溫掃描探針顯微鏡系統(tǒng),通過碲單質(zhì)與酞菁鐵分子共沉積,在Au(Ⅲ)表面上成功獲得了以碲原子為媒介的二維超分子晶體材料,發(fā)現(xiàn)碲原子與酞菁鐵分子處于同一平面。碲原子調(diào)制的二維酞菁鐵分子晶體存在兩種穩(wěn)定的相:一種為酞菁鐵分子陣列相,另一種為酞菁鐵蜂窩結(jié)構(gòu)相。以硒原子替換碲原子進(jìn)行共沉積,發(fā)現(xiàn)與“碲/酞菁鐵”不同,硒原子獨(dú)自形成了一個(gè)單原子層,酞菁鐵分子吸附在硒單層結(jié)構(gòu)上。硒緩沖層可以有效地降低酞菁鐵與基底之間的耦合,使得掃描探針顯微鏡能夠清晰分辨酞菁鐵的分子軌道。三、利用第一性原理計(jì)算研究了硅烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)的電子特性:通過構(gòu)建硅烯/氮化硼范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)構(gòu),對硅烯在二維原子晶體材料異質(zhì)結(jié)中的結(jié)構(gòu)與電子特性進(jìn)行了第一性原理計(jì)算研究,發(fā)現(xiàn)六方氮化硼由于其本身的化學(xué)惰性,可以將硅烯的狄拉克錐完整地保護(hù)在費(fèi)米能級(jí)處。在氮化硼和硅烯組成的二維多層異質(zhì)結(jié)和三維超晶格中,發(fā)現(xiàn)由單層氮化硼間隔的相鄰硅烯層之間存在耦合;通過增加硅烯層之間的氮化硼層數(shù),可以有效地降低硅烯層之間的耦合;利用三層氮化硼作為間隔層,就可以有效地減弱硅烯層之間的耦合作用。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)在由硅烯和氮化硼組成的超晶格中,通過改變硅烯層間氮化硼的層數(shù),可以實(shí)現(xiàn)硅烯能帶結(jié)構(gòu)中狄拉克點(diǎn)和狄拉克線之間的轉(zhuǎn)變。本部分結(jié)果為實(shí)驗(yàn)上研究硅烯的光電特性奠定了理論基礎(chǔ)。
【圖文】：

低溫光學(xué)掃描探針顯微鏡系統(tǒng)研發(fā)及幾種二維材料研究 中國科學(xué)院大學(xué)博士學(xué)位論文等。因此，該類二維原子晶體很難穩(wěn)定地存在于大氣環(huán)境中，或者很容易與其他物質(zhì)發(fā)生相互作用而導(dǎo)致自身結(jié)構(gòu)或者特性被破壞。因此，嚴(yán)格地說，，該類二維原子晶體材料不屬于范德瓦爾斯層狀材料。在實(shí)際應(yīng)用中，往往需要對該類型二維原子晶體材料采取特殊的保護(hù)措施。但需要注意到，所有二維原子晶體材料都可以是構(gòu)成二維范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)的組成單元。

圖 1-1 二維原子晶體材料分類[4]二維范德瓦爾斯層狀材料的特點(diǎn)在于其結(jié)構(gòu)的各向異性[3]。在原子層平之間以共價(jià)鍵結(jié)合在一起，鍵能約每原子幾個(gè)電子伏特（eV/atom）；層面的方向，層與層之間以范德瓦爾斯弱相互作用結(jié)合在一起，鍵能約十個(gè)毫電子伏特（meV/atom）。以石墨為例，層內(nèi)碳原子之間的相互V/atom；而在垂直于層面的方向上，層間距為 3.4 ，層間范德瓦爾斯約 30-60 meV/atom。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TH742

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本文編號(hào)：2604876