發(fā)布時間：2018-08-10 16:37

【摘要】：物質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu),特別是原子核的空間排布和電子的密度分布,決定了其物理和化學(xué)性質(zhì)。對原子分子電子結(jié)構(gòu)或者軌道波函數(shù)的認識,特別是和化學(xué)性質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)相關(guān)的前線軌道,直接影響了人們對化學(xué)性質(zhì)的認識和化學(xué)反應(yīng)機理的了解。隨著泵浦-探測技術(shù)的應(yīng)用,人們已經(jīng)開始邁入了電子結(jié)構(gòu)實時演化探測的大門,在超快動力學(xué)的研究上取得了突出的成果。電子動量譜學(xué)是一種獨特的研究原子分子電子結(jié)構(gòu)的實驗手段,可以獲得分子軌道動量空間的電子密度分布,經(jīng)過幾十年的發(fā)展,在動量空間分子軌道成像方面顯現(xiàn)出其非常獨特的優(yōu)越性。本論文的主要工作是將泵浦探測技術(shù)和電子動量譜學(xué)技術(shù)結(jié)合在一起研制一臺納秒時間分辨的電子動量譜儀,用來探測激發(fā)態(tài)分子在演化過程中電離能和電子動量分布隨時間的演化,從而研究分子激發(fā)態(tài)動力學(xué)。譜儀己經(jīng)設(shè)計搭建完畢,得到了初步的調(diào)試結(jié)果。此外在日本東北大學(xué)高橋研究組聯(lián)合培養(yǎng)期間,用該組的時間分辨電子動量譜儀對甲苯分子單重態(tài)第一激發(fā)態(tài)S1(π,π*)進行了研究,得到了S1態(tài)的電離能譜和電子動量分布。論文另外一部分工作是對分子軌道電子動量分布的振動效應(yīng)的研究。對乙醇和三甲撐氧分子的電子動量譜學(xué)研究表明某些軌道的電子動量分布受分子振動的影響很大,在傳統(tǒng)和時間分辨的電子動量譜學(xué)研究中都需要仔細考慮包括振動效應(yīng)在內(nèi)的各種因素對軌道波函數(shù)的影響。論文的內(nèi)容共分為六章,各章內(nèi)容如下:第一章概述了超快動力學(xué)成像概念和相關(guān)實驗技術(shù)、電子動量譜學(xué)的原理和譜儀的發(fā)展以及電子動量分布理論評估需要考慮的問題,并引出了發(fā)展時間分辨電子動量譜儀的想法;第二章介紹了時間分辨電子動量譜儀的設(shè)計,包括總體設(shè)計、光學(xué)系統(tǒng)、脈沖電子槍、能量分析器、探測器、電子學(xué)系統(tǒng)、供電系統(tǒng)和真空及磁屏蔽等。第三章展示了時間分辨電子動量譜儀的初步調(diào)試結(jié)果。第四章介紹了在日本東北大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)期間用該組的時間分辨電子動量譜儀對甲苯分子S1(π,π*)激發(fā)態(tài)的研究結(jié)果。第五章介紹了電子動量譜學(xué)方法對乙醇分子構(gòu)象的實驗和理論研究,考慮振動效應(yīng)后,實驗測量的電子動量分布和平衡構(gòu)型理論計算不符合的問題得到了很好的解決。第六章對三甲撐氧分子外價軌道電子動量分布的振動效應(yīng)進行了詳細研究,發(fā)現(xiàn)考慮振動效應(yīng)后理論電子動量分布和實驗符合的更好。最后是論文的總結(jié)和對時間分辨電子動量譜學(xué)未來工作的展望。
[Abstract]:The physical and chemical properties are determined by the microstructure of matter, especially the spatial distribution of nuclei and the density distribution of electrons. The understanding of electronic structure or orbital wave function of atoms and molecules, especially the frontier orbitals related to chemical properties and chemical reactions, directly affects the understanding of chemical properties and the mechanism of chemical reactions. With the application of pump-detection technology, people have begun to enter the door of real-time evolution detection of electronic structures, and have achieved outstanding results in the study of ultra-fast dynamics. Electron momentum spectroscopy is a unique experimental means to study the electronic structure of atoms and molecules. The electron density distribution in the molecular orbital momentum space can be obtained. The molecular orbital imaging in momentum space shows its unique advantages. The main work of this thesis is to develop a nanosecond time-resolved electron momentum spectrometer by combining pump detection and electron momentum spectroscopy. It is used to investigate the evolution of the ionization energy and the electron momentum distribution over time during the evolution of the excited state molecule, thus to study the molecular excited state dynamics. The spectrometer has been designed and built, and preliminary debugging results have been obtained. In addition, the first excited state S1 (蟺, 蟺 *) of toluene molecule was studied by time-resolved electron momentum spectrometer during the co-culture of Takahashi research group of Japan's Northeast University. The ionization energy spectrum and electron momentum distribution of S1 state were obtained. The other part of the thesis is to study the vibration effect of electron momentum distribution in molecular orbit. The electron momentum spectra of ethanol and trimethoxy molecules show that the electron momentum distribution of some orbitals is greatly affected by the molecular vibration. The influence of various factors, including vibration effect, on orbital wave function should be carefully considered in the traditional and time-resolved electron momentum spectroscopy. The content of the thesis is divided into six chapters. The contents of each chapter are as follows: the first chapter summarizes the concept of ultrafast dynamic imaging and related experimental techniques, the principle of electron momentum spectroscopy and the development of spectrometer, and the problems to be considered in the theoretical evaluation of electron momentum distribution. The second chapter introduces the design of time-resolved electron momentum spectrometer, including general design, optical system, pulse electron gun, energy analyzer, detector, electronic system. Power supply system and vacuum and magnetic shielding, etc. In chapter 3, the preliminary debugging results of time resolved electron momentum spectrometer are presented. In chapter 4, the results of the study on the excited states of toluene molecule S1 (蟺, 蟺 *) by using the time-resolved electron momentum spectrometer during the co-culture of the Northeastern University of Japan are introduced. In chapter 5, the experimental and theoretical study of ethanol conformation by electron momentum spectroscopy is introduced. After considering the vibration effect, the problem that the calculated electron momentum distribution and equilibrium configuration are not consistent with each other is well solved. In chapter 6, the vibration effect of the electron momentum distribution of trimethylene oxygen is studied in detail, and it is found that the theoretical electron momentum distribution is in better agreement with the experimental results after considering the vibration effect. Finally, the paper is summarized and the future work of time-resolved electron momentum spectroscopy is prospected.
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TH74

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本文編號：2175494