【摘要】：信息技術(shù)是促使當(dāng)前社會(huì)進(jìn)步的一個(gè)重要推動(dòng)力,隨著各種新技術(shù)的出現(xiàn),每天產(chǎn)生的數(shù)據(jù)都在呈指數(shù)級(jí)增長(zhǎng),人們對(duì)信息存儲(chǔ)的需求也隨之快速增長(zhǎng)。當(dāng)前使用最廣泛的信息存儲(chǔ)技術(shù)是磁性存儲(chǔ),其成本低,存儲(chǔ)密度高,穩(wěn)定性高,在眾多領(lǐng)域得到應(yīng)用。磁性存儲(chǔ)是利用磁性材料作為存儲(chǔ)介質(zhì),當(dāng)每個(gè)存儲(chǔ)單元保持特定方向磁化的磁化狀態(tài)時(shí),信息被存儲(chǔ)在其中。磁存儲(chǔ)介質(zhì)需要有較大的磁各向異性來(lái)對(duì)抗熱擾動(dòng)等因素的影響,保持其磁化方向,使信息能夠保持長(zhǎng)期穩(wěn)定。要提高磁性存儲(chǔ)的密度,需要我們不斷提高存儲(chǔ)介質(zhì)的磁各向異性,縮小單個(gè)存儲(chǔ)單元的尺寸。當(dāng)前的磁性存儲(chǔ)正在朝著原子、分子(或團(tuán)簇)的水平發(fā)展,其終極目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)單原子存儲(chǔ)。磁各向異性主要來(lái)源于原子的自旋軌道耦合效應(yīng),過(guò)渡金屬因?yàn)槠湮礉M的d軌道,且自旋軌道耦合較強(qiáng),在磁性材料設(shè)計(jì)上潛力巨大。材料由塊體到低維時(shí),配位場(chǎng)發(fā)生巨大的變化,有利于增強(qiáng)其自旋軌道耦合作用,找到大的磁各向異性。本文利用第一性原理計(jì)算研究了低維有機(jī)材料支撐的5d過(guò)渡金屬原子的磁各向異性,為設(shè)計(jì)低維磁性材料提供一些新的思路。首先研究了 5d過(guò)渡金屬修飾的二維酞菁聚合物的磁性。對(duì)于單個(gè)金屬原子修飾的體系(TM@Pc),Re原子修飾二維酞菁聚合物的磁各向異性能(MAE)高達(dá)20.7 meV。再用一個(gè)同核金屬原子修飾,形成二聚體結(jié)構(gòu)后,體系的易磁化軸會(huì)在平行于二維襯底和垂直二維襯底的方向切換。同時(shí),在Os2@Pc和Ir2@Pc中發(fā)現(xiàn)了40 meV以上的磁各向異性能。我們分析了其電子結(jié)構(gòu),并討論了它們的磁各向異性的來(lái)源。同時(shí)還討論了其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和磁耦合行為。其中的Re@Pc和Ir2@Pc有較高的居里溫度,在磁存儲(chǔ)器件上有著較大的應(yīng)用潛力。接著,又研究了5d過(guò)渡金屬修飾的二維卟啉聚合物的磁性。在W和Re原子修飾的二維卟啉中發(fā)現(xiàn)了大約24 meV的MAE。首次提出使用化學(xué)官能團(tuán)修飾來(lái)調(diào)控二維金屬有機(jī)材料的磁各向異性。當(dāng)卟啉分子邊緣的H原子被羥基和氨基取代后,Re修飾的維卟啉的MAE可以被增強(qiáng)到60 meV。對(duì)電子結(jié)構(gòu)的分析表明,磁各向異性的增強(qiáng)可以被歸因于取代基團(tuán)引起的電荷重新分布和Re原子5d軌道能級(jí)的移動(dòng)。報(bào)據(jù)計(jì)算,該體系的居里溫度在200 K左右,穩(wěn)定性也較好。化學(xué)官能團(tuán)修飾為調(diào)控金屬有機(jī)材料的磁各向異性提供了一個(gè)全新的思路。在二維金屬有機(jī)Kagome晶格中也發(fā)現(xiàn)了較大的磁各向異性,分別研究了M3C12N12H12和M3C12O12兩種晶格,其中Re3C12N12H12的MAE達(dá)到27.6 meV/atom。此外,這些材料還表現(xiàn)出強(qiáng)的鐵磁耦合行為。通過(guò)蒙特卡洛模擬計(jì)算出W3C12O12的居里溫度達(dá)到458 K,Re3C12N12H12的也達(dá)到291K。W3C12012還是一種自旋半金屬材料,可以用于未來(lái)的自旋電子學(xué)器件。除了二維有機(jī)材料,磁性金屬有機(jī)分子也是未來(lái)自旋電子學(xué)器件的候選材料。我們研究了基于5d過(guò)渡金屬的茂合物(MCp2和M2Cp3)的磁各向異性。它們是由茂環(huán)(Cp)和過(guò)渡金屬原子形成的三明治結(jié)構(gòu)分子,能夠?yàn)榻饘僭犹峁┮粋�(gè)特殊的配位場(chǎng),產(chǎn)生新的磁學(xué)性質(zhì)。HfCp2和WCp2表現(xiàn)出了傾向于垂直于茂環(huán)平面的磁各向異性,MAE達(dá)到10 meV左右。我們進(jìn)一步研究了三層過(guò)渡金屬茂合物(M2Cp3)的磁各向異性,在Ta2Cp3中發(fā)現(xiàn)了超過(guò)60 meV的MAE。茂合物組成的變化,導(dǎo)致Ta原子受到的配位場(chǎng)發(fā)生變化,能級(jí)劈裂并發(fā)生移動(dòng),體系的MAE相比雙層增強(qiáng)了很多。本論文通過(guò)在低維金屬有機(jī)材料中改變過(guò)渡金屬原子的配位環(huán)境,增強(qiáng)其自旋軌道耦合作用,設(shè)計(jì)出具有較大的磁各向異性的穩(wěn)定結(jié)構(gòu),為未來(lái)的高密度磁性存儲(chǔ)和自旋電子學(xué)器件找到一些可能的候選材料,對(duì)于設(shè)計(jì)新型磁性材料也有一定的指導(dǎo)意義。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O482.5
【圖文】：

利用多層膜結(jié)構(gòu)的巨磁阻效應(yīng)磁頭實(shí)現(xiàn)信息讀寫(xiě)。光盤(pán)也是利用磁性薄膜存儲(chǔ)信逡逑息，利用磁光克爾效應(yīng)來(lái)讀寫(xiě)信息。磁性隨機(jī)存儲(chǔ)器（ＭＲＡＭ）是一種非易失性存儲(chǔ)器，逡逑能夠作為計(jì)算機(jī)中的高速緩存。圖１．１給出了常見(jiàn)的磁存儲(chǔ)應(yīng)用的不同結(jié)構(gòu)［｜］，它們都逡逑是一些薄膜或者多層膜結(jié)構(gòu)。逡逑Ｍｅｍｏｒｙ邐Ｍａｇｎｅｔｉｃ逡逑ｍｅｍｏｒｙ邋ｃｅｌｌ逡逑Ｒ｜ｍｅ逡逑Ｓｔｏｒａｇｅ逡逑Ｉ）ｉｓｋ逡逑圖１．１磁存儲(chǔ)應(yīng)用中的不同結(jié)構(gòu)ｍ逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ邋ｕｓｅｄ邋ｉｎ邋ｍａｇｎｅｔｉｃ邋ｓｔｏｒａｇｅ逡逑

＿＿．逡逑圖１．２磁各向異性能（ＭＡＥ）的示意圖１１）１逡逑Ｆｉｇ．邋１．２邋Ａ邋ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｆｏｒ邋ｍａｇｎｅｔｉｃ邋ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ邋ｅｎｅｒｇｙ邋（ＭＡＥ）逡逑．３邋－逡逑

該值是目前實(shí)驗(yàn)測(cè)得的Ｆｅ的最大的ＭＡＥ［Ｗ］。Ｗｕ等人通過(guò)理論計(jì)算解釋了邋Ｃｏ吸附在逡逑ＭｇＯ表面的磁各向異性的來(lái)源，并預(yù)言了邋Ｒｕ和Ｏｓ原子吸附在ＭｇＯ表面的ＭＡＥ分別逡逑達(dá)到１１０和２０８邋ｍｅＶ邋（見(jiàn)圖１．４ｃ）邋［５８］。Ｂｒｎｎｅ等人還研究了自旋的動(dòng)力學(xué)問(wèn)題，稀土金逡逑屬的Ｈｏ原子吸附在ＭｇＯ表面上（見(jiàn)圖１．４ｄ和１．４ｅ），在１０Ｋ下的自旋馳豫時(shí)間達(dá)到逡逑１５００邋ｓ［５９］。此外，Ｂａｌａｓｈｏｖ等人將Ｆｅ和Ｃｏ原子吸附在Ｐｔ（ｌ邋１１）表面，測(cè)得的ＭＡＥ分別逡逑為６和１０ｍｅＶ［６７］。Ｂｏｕｈａｓｓｏｕｎｅ等人通過(guò)理論計(jì)算分析其ＭＡＥ的來(lái)源，并認(rèn)為金屬原逡逑子和Ｐｔ表面的有著較強(qiáng)的非局域相互作用，對(duì)ＭＡＥ的貢獻(xiàn)較大［６５］。逡逑界面或者二維材料異質(zhì)結(jié)也能為原子提供一個(gè)量子限域環(huán)境，也能夠誘導(dǎo)出大的磁逡逑各向異性［６８＃］。由于其結(jié)構(gòu)與當(dāng)前使用器件中的多層膜結(jié)構(gòu)類似，有利于與現(xiàn)在的制造逡逑工藝兼容。Ｏｄａ等人通過(guò)理論計(jì)算在Ｐｔ／Ｆｅ／Ｐｔ（００１）三明治結(jié)構(gòu)界面發(fā)現(xiàn)了邋Ｆｅ原子單層的逡逑ＭＡＥ可達(dá)到５．２邋ｍｅＶ／ａｔｏｍ，其中Ｐｔ（００１）上覆蓋的Ｆｅ和Ｐｔ均為單原子層厚［６８］。Ｒｕｉｚ－逡逑Ｄｉａｚ等人進(jìn)一步研宄發(fā)現(xiàn)表面注入電荷可以大大增強(qiáng)Ｐｔ／Ｆｅ／Ｐｔ（００１）多層結(jié)構(gòu)的磁各向異逡逑性

【相似文獻(xiàn)】

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2 馬興隆;張有綱;王豪才;;熱壓MnZn鐵氧體的磁各向異性研究[J];磁性材料及器件;1988年03期

3 曾訓(xùn)一,陸曉佳,王亞旗;YIG中生長(zhǎng)感生磁各向異性的來(lái)源[J];物理學(xué)報(bào);1989年11期

4 王建成;陳q誓

本文編號(hào)：2778064