本文關(guān)鍵詞：石油焦的理化性質(zhì)及其催化氣化反應(yīng)特性研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《華東理工大學(xué)》 2011年

不同熱解過程產(chǎn)物炭的理化性質(zhì)及石油焦催化氣化反應(yīng)特性研究

吳幼青  

【摘要】：由于不同的形成過程,不同熱解過程產(chǎn)物炭的理化性質(zhì)不同,導(dǎo)致其氣化反應(yīng)特性也應(yīng)該有所區(qū)別。為此,研究不同熱解過程產(chǎn)物炭的理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)性,不僅可加深對(duì)它們的基本性質(zhì)及碳的氣化反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí),而且對(duì)進(jìn)一步豐富炭素學(xué)科理論具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。此外,我國石油焦的產(chǎn)量與日俱增,其合理有效利用成為急需解決的重要問題。為此,開展石油焦/水蒸氣催化氣化特性的研究,不僅可以豐富碳/水蒸氣催化氣化反應(yīng)規(guī)律的認(rèn)識(shí),而且可以為石油焦用作氣化原料提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和理論參考。本文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下： (1)在氣相、液相和固相熱解溫度分別為1000～1200℃、350-500℃和1000-1600℃條件下,以各種氣相、液相和固相含碳物料為原料制備了三種不同種類炭,使用SEM、XRD、FTIR、GC/MS和孔結(jié)構(gòu)及比表面積測試儀等分析手段,對(duì)它們的理化性質(zhì)進(jìn)行了分析,并采用等溫?zé)嶂胤▽?duì)其C02氣化反應(yīng)性進(jìn)行了研究,取得了一些新的認(rèn)識(shí)：①氣相炭和液相炭都含有一定量的可溶有機(jī)質(zhì),其中液相炭含有的可溶有機(jī)質(zhì)相當(dāng)多,這也是導(dǎo)致其氣化活性低的最主要因素；②氣相炭、液相炭和固相炭的碳微晶結(jié)構(gòu)有序化程度都不高,但總體上三者之間有如下的順序,即液相炭氣相炭固相炭；③這三種炭的氣化活性順序總體上為氣相炭液相炭固相炭。 (2)在慢速升溫及高溫?zé)峤?950-1400℃)和快速升溫和加壓(0.1～3 MP)熱解條件下,以工業(yè)延遲焦(石油焦和瀝青焦)和煤(神華煤和兗州煤)為原料,分別采用高溫馬弗爐和自制的快速加壓熱解裝置制備了各種慢速高溫?zé)峤饨购涂焖偌訅簾峤饨?使用SEM、XRD和孔結(jié)構(gòu)及比表面積測試儀等分析手段對(duì)各種焦的理化性質(zhì)進(jìn)行了分析,并采用等溫?zé)嶂胤ǹ疾炝烁鞣N熱解焦的C02氣化反應(yīng)特性,結(jié)果發(fā)現(xiàn)：①煤焦和工業(yè)延遲焦在熱解過程中比表面積的變化呈現(xiàn)相反的趨勢；②高溫?zé)峤饪傮w上有利于提高工業(yè)延遲焦的氣化反應(yīng)性；③熱解壓力增加導(dǎo)致煤焦的氣化活性增加,而導(dǎo)致工業(yè)延遲焦的氣化活性下降；④工業(yè)延遲焦的氣化活性遠(yuǎn)低于煤焦的氣化活性,甚至低于天然石墨的氣化活性。 (3)以三種典型的農(nóng)作物秸稈(稻草、麥草和棉花)灰為研究對(duì)象,采用XRF、XRD和SEM/EDS等分析手段對(duì)它們的理化性質(zhì)進(jìn)行了分析,并在自建的固定床氣化反應(yīng)裝置上考察了這三種秸稈灰及K金屬鹽對(duì)石油焦/水蒸氣氣化的催化作用,結(jié)果發(fā)現(xiàn)：①高溫下礦物質(zhì)之間相互作用形成低共熔體,導(dǎo)致秸稈灰中具有催化作用的金屬元素失去活性；②本文提出的計(jì)算CO和C02氣化選擇性的方法,可用于了解碳/水蒸氣氣化行為；③在各種鉀鹽和各種秸稈灰中,催化活性最好的分別是K2CO3和棉花秸稈灰,但其添加量幾乎不影響氣化產(chǎn)物的分布及CO和CO2的選擇性。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：TQ541
【目錄】：

摘要5-7

ABSTRACT7-13

前言13-15

第1章 文獻(xiàn)綜述15-34

1.1 含碳物料的熱解機(jī)理研究15-19

1.1.1 氣相熱解機(jī)理15-17

1.1.2 液相熱解機(jī)理17-19

1.1.3 固相熱解機(jī)理19

1.2 不同熱解過程產(chǎn)物炭的理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)特性研究19-27

1.2.1 氣相炭的理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)特性研究19-21

1.2.1.1 碳黑的理化性質(zhì)19-20

1.2.1.2 碳黑的氣化反應(yīng)特性20-21

1.2.2 液相炭的理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)特性研究21-24

1.2.2.1 石油焦的理化性質(zhì)21-22

1.2.2.2 石油焦的氣化反應(yīng)特性22-24

1.2.3 固相炭的理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)特性研究24-27

1.2.3.1 煤階25

1.2.3.2 顯微巖相組分25-26

1.2.3.3 熱解條件26-27

1.3 催化氣化研究27-33

1.3.1 催化氣化技術(shù)特點(diǎn)27

1.3.2 催化氣化機(jī)理27-30

1.3.2.1 氧傳遞機(jī)理27-29

1.3.2.2 電化學(xué)機(jī)理29

1.3.2.3 反應(yīng)中間體機(jī)理29-30

1.3.3 催化劑的研究進(jìn)展30-33

1.3.3.1 堿金屬催化劑30-31

1.3.3.2 堿土金屬催化劑31

1.3.3.3 過渡金屬催化劑31-32

1.3.3.4 復(fù)合催化劑32

1.3.3.5 可棄催化劑32-33

1.4 本文研究目的和意義33-34

第2章 不同熱解過程產(chǎn)物炭的理化性質(zhì)及CO_2氣化反應(yīng)特性研究34-76

2.1 主要試驗(yàn)裝置與儀器34

2.2 試驗(yàn)部分34-40

2.2.1 原料34-35

2.2.1.1 氣相炭的原料34

2.2.1.2 液相炭的原料34-35

2.2.1.3 固相炭的原料35

2.2.2 氣相炭、液相炭和固相炭的制備35-37

2.2.2.1 氣相炭的制備35-36

2.2.2.2 液相炭的制備36-37

2.2.2.3 固相炭的制備37

2.2.3 熱解炭的CS_2萃取37-38

2.2.4 CO_2氣化反應(yīng)性測試38-39

2.2.5 測試和分析39-40

2.2.5.1 工業(yè)分析和元素分析39

2.2.5.2 SEM分析39

2.2.5.3 XRD分析39

2.2.5.4 FTIR分析39

2.2.5.5 孔結(jié)構(gòu)與表面積分析39-40

2.2.5.6 GC分析40

2.2.5.7 GC/MS分析40

2.3 試驗(yàn)結(jié)果與討論40-74

2.3.1 氣相炭的理化性質(zhì)及CO_2氣化反應(yīng)特性研究40-54

2.3.1.1 氣相炭的元素組成40-41

2.3.1.2 氣相炭的碳微晶結(jié)構(gòu)41-42

2.3.1.3 氣相炭的表面官能團(tuán)42-43

2.3.1.4 氣相炭的表面形態(tài)43-44

2.3.1.5 氣相炭的表面積和孔結(jié)構(gòu)44-47

2.3.1.6 氣相炭的CS_2萃取分析47-51

2.3.1.7 氣相熱解過程分析51-53

2.3.1.8 氣相炭的CO_2氣化反應(yīng)性及其影響因素分析53-54

2.3.2 液相炭的理化性質(zhì)及CO_2氣化反應(yīng)性研究54-70

2.3.2.1 液相熱解過程中產(chǎn)生的液相產(chǎn)物的化學(xué)特征54-57

2.3.2.2 液相炭的元素組成57-58

2.3.2.3 液相炭的碳微晶結(jié)構(gòu)58-59

2.3.2.4 液相炭的表面形態(tài)59-62

2.3.2.5 液相炭的CS_2萃取分析62-69

2.3.2.6 液相炭的CO_2氣化反應(yīng)性及其影響因素分析69-70

2.3.3 固相炭的理化性質(zhì)及CO_2氣化反應(yīng)特性研究70-73

2.3.3.1 固相炭的元素組成70-71

2.3.3.2 固相炭的微晶結(jié)構(gòu)71-72

2.3.3.3 固相炭的表面形態(tài)72-73

2.3.3.4 固相炭的CO_2氣化反應(yīng)性及其影響因素分析73

2.3.4 不同熱解過程產(chǎn)物炭的碳微晶結(jié)構(gòu)比較73-74

2.3.5 不同熱解過程產(chǎn)物炭的CO_2氣化活性比較74

2.4 本章小結(jié)74-76

第3章 工業(yè)延遲焦與煤焦理化性質(zhì)及CO_2氣化特性的比較研究76-97

3.1 主要試驗(yàn)裝置及儀器76

3.2 試驗(yàn)部分76-79

3.2.1 原料76-77

3.2.2 熱解焦的制備77-79

3.2.2.1 慢速高溫?zé)峤饨沟闹苽?/span>77-78

3.2.2.2 快速加壓熱解焦的制備78-79

3.2.3 CO_2氣化反應(yīng)性測試79

3.2.4 測試和分析79

3.2.4.1 工業(yè)分析和元素分析79

3.2.4.2 SEM/EDS分析79

3.2.4.3 XRD分析79

3.2.4.4 BET比表面積分析79

3.3 試驗(yàn)結(jié)果與討論79-95

3.3.1 慢速高溫?zé)峤鈼l件下工業(yè)延遲焦與煤焦理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)性的比較研究79-85

3.3.1.1 工業(yè)分析和元素分析79-80

3.3.1.2 碳微晶結(jié)構(gòu)80-82

3.3.1.3 BET比表面積82-83

3.3.1.4 熱解溫度對(duì)慢速高溫?zé)峤饨?CO_2氣化反應(yīng)性的影響83-85

3.3.2 快速加壓熱解條件下工業(yè)延遲焦與煤焦理化性質(zhì)及氣化反應(yīng)性的比較研究85-93

3.3.2.1 表面結(jié)構(gòu)形態(tài)85-87

3.3.2.2 原料揮發(fā)份析出87-88

3.3.2.3 BET比表面積88-90

3.3.2.4 碳微晶結(jié)構(gòu)90-91

3.3.2.5 熱解壓力和熱解停留時(shí)間對(duì)熱解焦/CO_2氣化反應(yīng)性的影響91-93

3.3.3 工業(yè)延遲焦與煤焦的高溫CO_2氣化過程比較研究93-94

3.3.4 工業(yè)延遲焦與煤焦的CO_2氣化活性比較研究94-95

3.4 本章小結(jié)95-97

第4章 鉀金屬催化的石油焦/水蒸氣氣化反應(yīng)特性研究97-117

4.1 主要試驗(yàn)裝置與儀器97

4.2 試驗(yàn)部分97-101

4.2.1 原料97-98

4.2.2 原料的工業(yè)分析和元素分析98

4.2.3 試驗(yàn)樣品的制備98

4.2.4 水蒸氣氣化反應(yīng)試驗(yàn)98-99

4.2.5 數(shù)據(jù)處理99-101

4.3 CO和CO_2的氣化選擇性理論及計(jì)算101-103

4.4 試驗(yàn)結(jié)果與討論103-115

4.4.1 石油焦/水蒸氣非催化與催化氣化特性的比較研究103-110

4.4.1.1 氣化反應(yīng)性103-104

4.4.1.2 氣體產(chǎn)物釋放及分布104-107

4.4.1.3 CO和CO_2氣化選擇性107-110

4.4.1.4 石油焦/水蒸氣催化氣化產(chǎn)H_2特性110

4.4.2 催化劑含量對(duì)石油焦/水蒸氣催化氣化特性的影響研究110-113

4.4.2.1 氣化反應(yīng)性111

4.4.2.2 氣體產(chǎn)物釋放及分布111-112

4.4.2.3 CO和CO_2氣化選擇性112-113

4.4.3 不同鉀鹽催化劑對(duì)石油焦/水蒸氣催化氣化反應(yīng)特性的影響113-115

4.4.3.1 氣化反應(yīng)性113-114

4.4.3.2 氣體產(chǎn)物分布114-115

4.4.3.3 CO和CO_2氣化選擇性115

4.5 本章小結(jié)115-117

第5章 秸稈灰的化學(xué)特性及其對(duì)石油焦/水蒸氣氣化的催化作用研究117-132

5.1 主要試驗(yàn)裝置和儀器117

5.2 試驗(yàn)部分117-119

5.2.1 原料117-118

5.2.2 秸稈原料的灰化118

5.2.3 水蒸氣氣化樣品的制備118

5.2.4 水蒸氣氣化反應(yīng)性測試及數(shù)據(jù)處理118

5.2.5 分析與表征118-119

5.2.5.1 秸稈的工業(yè)和元素分析118-119

5.2.5.2 灰熔融性表征與測試119

5.2.5.3 灰的結(jié)渣/結(jié)垢性表征119

5.2.5.4 XRF分析119

5.2.5.5 SEM/EDS分析119

5.2.5.6 XRD分析119

5.3 試驗(yàn)結(jié)果與討論119-131

5.3.1 秸稈灰的元素組成分析119-121

5.3.2 秸稈灰的熔融特征分析121-122

5.3.3 秸稈灰顆粒的表面特征分析122-123

5.3.4 秸稈灰中熔融顆粒的形態(tài)和元素組成分析123-125

5.3.5 秸稈灰的礦物質(zhì)組成分析125-126

5.3.6 秸稈灰中礦物質(zhì)的演變行為研究126-128

5.3.7 秸稈灰對(duì)石油焦/水蒸氣氣化的催化作用研究128-131

5.3.7.1 不同秸稈灰條件下石油焦/水蒸氣的氣化特征128-130

5.3.7.2 秸稈灰含量對(duì)石油焦/水蒸氣催化氣化的影響130-131

5.4 本章小結(jié)131-132

第6章 全文總結(jié)132-134

參考文獻(xiàn)134-142

致謝142-143

附件一 博士期間發(fā)表的論文情況143-144

附件二 本文創(chuàng)新點(diǎn)和不足之處144

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【引證文獻(xiàn)】

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【相似文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：石油焦的理化性質(zhì)及其催化氣化反應(yīng)特性研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：92789