本文關(guān)鍵詞：油品中萃取法和催化氧化法脫除二苯并噻吩的比較研究

  更多相關(guān)文章： 二苯并噻吩 萃取脫硫 復(fù)合萃取劑 催化氧化脫硫 MoO3/4A

【摘要】：隨著汽油等油品在交通生活中的廣泛應(yīng)用,會(huì)導(dǎo)致其不可避免地釋放含硫化合物于空氣中,造成嚴(yán)重的環(huán)境污染。噻吩硫作為一類(lèi)較難去除的硫化物,是脫硫的重點(diǎn)和難點(diǎn)。本研究選擇二苯并噻吩(DBT)為主要目標(biāo)處理物,采用萃取脫硫(Extractive desulfurization EDS)和氧化脫硫(Oxidative desulfurization ODS)兩種脫硫工藝進(jìn)行研究。首先,利用由N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和環(huán)丁砜(TMS)組成的復(fù)合萃取劑進(jìn)行萃取脫硫。對(duì)三種萃取劑的體積比、萃取溫度、萃取時(shí)間、轉(zhuǎn)速、劑油體積比和萃取次數(shù)六個(gè)因素進(jìn)行考察,選擇最優(yōu)萃取條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在DMAC,DMF和TMS的體積比為3:1:1、萃取溫度為30℃、萃取時(shí)間為10 min、轉(zhuǎn)速為100 rpm、每次劑油體積比為1:5、萃取五次時(shí),萃取條件最佳。在最佳萃取條件下,硫含量從初始的1000 mg?kg-1降低到9.5mg?kg-1,脫硫率達(dá)到了99.1%。對(duì)循環(huán)使用三次后的萃取劑吸附再生并再次脫硫,脫硫率提高到接近90%。然后,采用浸漬法將鉬負(fù)載在4A分子篩上,制成了催化劑Mo O3/4A。且利用電鏡掃描(SEM)、紅外光譜分析(FTIR)及光電子能譜(XPS)對(duì)新制備的催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明:鉬成功負(fù)載在分子篩上,且活性中心是最高價(jià)態(tài)的鉬Mo O3。以過(guò)氧化環(huán)己酮(CYPHO)為氧化劑分別對(duì)反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、氧化劑用量、催化劑用量四個(gè)反應(yīng)因素進(jìn)行考察,選擇最佳催化氧化條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:反應(yīng)溫度為100℃、反應(yīng)時(shí)間為30 min、模擬油與催化劑的體積質(zhì)量比為100、氧化劑與催化劑摩爾比為2.5的最佳條件下,將模擬油初始含硫量從500mg?kg-1,降低到5 mg?kg-1,最高脫硫率為99%。此外,對(duì)催化氧化實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了模擬研究,模擬結(jié)果表明:Mo O3/4A-CYHPO催化氧化系統(tǒng)對(duì)二苯并噻吩和苯并噻吩(BT)的脫除反應(yīng)動(dòng)力學(xué)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。利用催化劑的重復(fù)使用次數(shù)來(lái)衡量其可靠性,在相同反應(yīng)條件下,重復(fù)使用該催化劑,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:該催化劑循環(huán)使用4次后,仍可達(dá)到歐五標(biāo)準(zhǔn),具備良好的重復(fù)使用效能。同時(shí),對(duì)催化氧化的反應(yīng)機(jī)理也進(jìn)行了研究。綜上,兩種脫硫方法都是行之有效的,其中萃取脫硫在更加溫和的反應(yīng)條件方面優(yōu)于催化氧化脫硫,而后者在萃取次數(shù)少、再生后脫硫性能好等方面優(yōu)于前者。通過(guò)分別對(duì)兩種脫硫方法的對(duì)比研究,實(shí)現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)室內(nèi)深度脫硫的目的,為工業(yè)應(yīng)用提供了理論參考。
【關(guān)鍵詞】：二苯并噻吩 萃取脫硫 復(fù)合萃取劑 催化氧化脫硫 MoO3/4A
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TE624.55
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-26
• 1.1 研究背景13
• 1.2 石油中硫的存在形式13-15
• 1.3 石油中含硫化合物燃燒對(duì)環(huán)境的危害15
• 1.4 脫硫方法概述15-24
• 1.4.1 加氫脫硫15-17
• 1.4.2 生物脫硫17-20
• 1.4.3 吸附脫硫20-21
• 1.4.4 氧化脫硫21-22
• 1.4.5 萃取脫硫22-24
• 1.5 論文的研究目的、意義及內(nèi)容24-26
• 1.5.1 研究目的及意義24
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容24-26
• 第2章 萃取脫硫的實(shí)驗(yàn)研究26-38
• 2.1 前言26
• 2.2 材料和方法26-29
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)主要儀器及試劑26-27
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法27
• 2.2.3 檢測(cè)分析方法27-29
• 2.3 結(jié)果與討論29-36
• 2.3.1 萃取劑的選擇與評(píng)價(jià)29-31
• 2.3.2 溫度對(duì)脫硫效果的影響31-32
• 2.3.3 時(shí)間對(duì)脫硫效果的影響32-33
• 2.3.4 轉(zhuǎn)速對(duì)脫硫效果的影響33-34
• 2.3.5 劑油比對(duì)脫硫效果的影響34-35
• 2.3.6 萃取次數(shù)對(duì)脫硫效果的影響35-36
• 2.4 萃取劑重復(fù)利用、再生性實(shí)驗(yàn)36-37
• 2.5 本章小結(jié)37-38
• 第3章 催化氧化脫硫的實(shí)驗(yàn)研究38-55
• 3.1 前言38-39
• 3.2 材料和方法39-45
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)主要儀器及試劑39-40
• 3.2.2 催化劑的制備40
• 3.2.3 催化劑的表征及分析40-43
• 3.2.4 實(shí)驗(yàn)方法43-44
• 3.2.5 檢測(cè)分析方法44-45
• 3.3 結(jié)果與討論45-53
• 3.3.1 溫度對(duì)脫硫效果的影響45-46
• 3.3.2 時(shí)間對(duì)脫硫效果的影響46-47
• 3.3.3 氧化劑用量對(duì)脫硫效果的影響47-48
• 3.3.4 催化劑用量對(duì)脫硫效果的影響48-49
• 3.3.5 催化效果對(duì)比實(shí)驗(yàn)49-50
• 3.3.6 催化劑重復(fù)性實(shí)驗(yàn)50-52
• 3.3.7 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究52-53
• 3.4 本章小結(jié)53-55
• 第4章 萃取脫硫與催化氧化脫硫的性能比較55-57
• 結(jié)論與展望57-59
• 參考文獻(xiàn)59-69
• 致謝69-70
• 附錄A 攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄70-71
• 附錄B 攻讀碩士學(xué)位期間所申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利目錄71

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