介孔鈦鋁復(fù)合氧化物的制備及其加氫性能研究
發(fā)布時(shí)間:2023-02-14 19:02
隨著世界范圍內(nèi)原油重質(zhì)化和劣質(zhì)化趨勢(shì)的日益加劇,重油加氫處理已成為重油輕質(zhì)化生產(chǎn)清潔油品的主要手段之一,而加氫處理工藝水平提升的關(guān)鍵在于催化劑的開發(fā)。本論文以異丙醇鋁和異丙醇鈦為原料,采用溶劑蒸發(fā)自組裝法制備了鈦鋁復(fù)合載體(EISA-n,n為鈦鋁原子比)。基于對(duì)比表面積、孔容和孔徑等孔結(jié)構(gòu)參數(shù)的優(yōu)化得到最佳制備條件為:ethanol:H2O:HNO3:(Ti+Al):P123=9000:460:270:115:1。制備的EISA-n系列載體比表面均大于330 m2·g-1,孔容介于0.750.90 mL·g-1,而其孔徑呈單峰分布且其平均孔徑介于711 nm。采用BET、XRD、TEM、NH3-TPD和Py-IR等手段對(duì)所制得的復(fù)合載體材料及其催化劑的孔道結(jié)構(gòu)、晶型特征、表面形貌以及酸性等理化性質(zhì)進(jìn)行分析表征。發(fā)現(xiàn)所制備的復(fù)合載體均具有有序的介孔結(jié)構(gòu),載體表面呈現(xiàn)規(guī)整的蜂窩狀;通過鈦鋁復(fù)合的方式能夠有效提高TiO...
【文章頁(yè)數(shù)】:84 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 重油加氫處理催化劑載體的研究
1.1.1 常規(guī)氧化物載體
1.1.2 復(fù)合氧化物載體
1.1.3 其他類型載體
1.2 復(fù)合氧化物載體的制備方法
1.2.1 共沉淀法
1.2.2 水熱法
1.2.3 溶膠-凝膠法
1.2.4 其他合成方法
1.3 氮化物的加氫脫氮反應(yīng)機(jī)理
1.3.1 含氮化合物的分類及其化學(xué)特點(diǎn)
1.3.2 堿性氮與非堿性氮的分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)分析
1.3.3 六元氮雜環(huán)的HDN反應(yīng)歷程
1.3.4 五元氮雜環(huán)的HDN反應(yīng)歷程
1.4 文獻(xiàn)綜述小結(jié)
第2章 介孔鈦鋁復(fù)合載體的制備及性質(zhì)研究
2.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品
2.2 介孔鈦鋁復(fù)合載體制備條件優(yōu)化
2.2.1 鈦鋁原子比的影響
2.2.2 硝酸加入量的影響
2.2.3 乙醇加入量的影響
2.2.4 水加入量的影響
2.3 載體的性質(zhì)表征
2.3.1 晶相特征分析(XRD)
2.3.2 比表面積及孔徑分析(BET)
2.3.3 形貌特征及表面元素分布分析(TEM和 EDS)
2.3.4 酸類型及含量測(cè)定(Py-IR)
2.4 介孔鈦鋁復(fù)合載體孔結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性
2.4.1 介孔鈦鋁復(fù)合氧化物的晶型特征
2.4.2 鈦鋁原子比對(duì)復(fù)合載體晶型結(jié)構(gòu)的影響
2.4.3 焙燒溫度對(duì)復(fù)合載體晶型穩(wěn)定性的影響
2.5 介孔鈦鋁復(fù)合載體的酸性特征
2.6 介孔鈦鋁復(fù)合載體的微觀表面形貌及孔道表征
2.7 介孔鈦鋁復(fù)合載體的化學(xué)鍵合特點(diǎn)
2.8 本章小結(jié)
第3章 加氫催化劑的制備與性能研究
3.1 催化劑制備
3.2 催化劑的性質(zhì)表征
3.2.1 酸量和酸強(qiáng)度分析(NH3-TPD)
3.2.2 還原性能分析(H2-TPR)
3.2.3 金屬組分配位狀態(tài)測(cè)定(UV-Vis DRS)
3.2.4 硫化性能分析(HRTEM)
3.3 載體及催化劑的BET性質(zhì)
3.4 催化劑的HRTEM表征
3.5 鈦修飾對(duì)金屬配位結(jié)構(gòu)的影響
3.6 鈦修飾對(duì)金屬組分還原性能的影響
3.7 鈦修飾對(duì)催化劑酸性的影響
3.8 本章小結(jié)
第4章 氮化物加氫脫氮反應(yīng)規(guī)律和行為研究
4.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器
4.2 模型化合物溶液制備
4.3 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.3.1 吲哚加氫產(chǎn)物的鑒定
4.3.2 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.4 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.4.1 喹啉加氫脫氮產(chǎn)物的鑒定
4.4.2 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.4.3 喹啉在NiMo/EISA-0.4 的加氫平衡
4.5 TiO2 對(duì)催化劑加氫脫氮性能的影響
4.5.1 TiO2 對(duì)吲哚加氫活性的影響
4.5.2 TiO2 對(duì)喹啉加氫活性的影響
4.6 催化劑對(duì)焦化蠟油的加氫反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
4.7 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
本文編號(hào):3742836
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 重油加氫處理催化劑載體的研究
1.1.1 常規(guī)氧化物載體
1.1.2 復(fù)合氧化物載體
1.1.3 其他類型載體
1.2 復(fù)合氧化物載體的制備方法
1.2.1 共沉淀法
1.2.2 水熱法
1.2.3 溶膠-凝膠法
1.2.4 其他合成方法
1.3 氮化物的加氫脫氮反應(yīng)機(jī)理
1.3.1 含氮化合物的分類及其化學(xué)特點(diǎn)
1.3.2 堿性氮與非堿性氮的分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)分析
1.3.3 六元氮雜環(huán)的HDN反應(yīng)歷程
1.3.4 五元氮雜環(huán)的HDN反應(yīng)歷程
1.4 文獻(xiàn)綜述小結(jié)
第2章 介孔鈦鋁復(fù)合載體的制備及性質(zhì)研究
2.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品
2.2 介孔鈦鋁復(fù)合載體制備條件優(yōu)化
2.2.1 鈦鋁原子比的影響
2.2.2 硝酸加入量的影響
2.2.3 乙醇加入量的影響
2.2.4 水加入量的影響
2.3 載體的性質(zhì)表征
2.3.1 晶相特征分析(XRD)
2.3.2 比表面積及孔徑分析(BET)
2.3.3 形貌特征及表面元素分布分析(TEM和 EDS)
2.3.4 酸類型及含量測(cè)定(Py-IR)
2.4 介孔鈦鋁復(fù)合載體孔結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性
2.4.1 介孔鈦鋁復(fù)合氧化物的晶型特征
2.4.2 鈦鋁原子比對(duì)復(fù)合載體晶型結(jié)構(gòu)的影響
2.4.3 焙燒溫度對(duì)復(fù)合載體晶型穩(wěn)定性的影響
2.5 介孔鈦鋁復(fù)合載體的酸性特征
2.6 介孔鈦鋁復(fù)合載體的微觀表面形貌及孔道表征
2.7 介孔鈦鋁復(fù)合載體的化學(xué)鍵合特點(diǎn)
2.8 本章小結(jié)
第3章 加氫催化劑的制備與性能研究
3.1 催化劑制備
3.2 催化劑的性質(zhì)表征
3.2.1 酸量和酸強(qiáng)度分析(NH3-TPD)
3.2.2 還原性能分析(H2-TPR)
3.2.3 金屬組分配位狀態(tài)測(cè)定(UV-Vis DRS)
3.2.4 硫化性能分析(HRTEM)
3.3 載體及催化劑的BET性質(zhì)
3.4 催化劑的HRTEM表征
3.5 鈦修飾對(duì)金屬配位結(jié)構(gòu)的影響
3.6 鈦修飾對(duì)金屬組分還原性能的影響
3.7 鈦修飾對(duì)催化劑酸性的影響
3.8 本章小結(jié)
第4章 氮化物加氫脫氮反應(yīng)規(guī)律和行為研究
4.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器
4.2 模型化合物溶液制備
4.3 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.3.1 吲哚加氫產(chǎn)物的鑒定
4.3.2 吲哚在NiMo/EISA-0.4 的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.4 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.4.1 喹啉加氫脫氮產(chǎn)物的鑒定
4.4.2 喹啉在NiMo/EISA-0.4 上的加氫反應(yīng)規(guī)律研究
4.4.3 喹啉在NiMo/EISA-0.4 的加氫平衡
4.5 TiO2 對(duì)催化劑加氫脫氮性能的影響
4.5.1 TiO2 對(duì)吲哚加氫活性的影響
4.5.2 TiO2 對(duì)喹啉加氫活性的影響
4.6 催化劑對(duì)焦化蠟油的加氫反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
4.7 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
本文編號(hào):3742836
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