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金屬有機骨架材料的甲烷吸附儲存性能及提高水穩(wěn)定性能研究

發(fā)布時間:2022-07-03 20:22
  天然氣具有儲量豐富、儲運方便、清潔環(huán)保、熱效高等優(yōu)勢,受到了全世界國家的廣泛關注。吸附儲存技術是儲存天然氣領域的研究熱點。金屬有機骨架材料比表面積大,孔道結構可設計,是儲存甲烷的優(yōu)越吸附材料。本文合成了具有較高甲烷吸附容量的金屬有機骨架材料,并通過表面碳化處理提高了 Zn(bdc)(ted)0.5的水穩(wěn)定性能。論文通過溶劑熱法合成了HKUST-1金屬有機骨架材料,考察了不同金屬離子和有機酸對提高HKUST-1甲烷吸附儲量的影響。以原料摩爾配比n(Cu2+):n(K+)為10:1負載K+后,HKUST-1的甲烷吸附容量從10.96mmol/g提高到11.75 mmol/g。加入原料摩爾配比n(H3BTC):n(HNO3)為5:1的硝酸合成HKUST-1改性效果最佳,甲烷吸附量提高到11.95 mmol/g,比表面積由 1499 m~2/g提高到 1933 m~2/g。論文還合成了Zn(bdc)(ted)0.5金屬有機骨架材料。優(yōu)化的合成工藝條件為:原料摩爾配... 

【文章頁數(shù)】:72 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
前言
第1章 文獻綜述
    1.1 天然氣資源利用現(xiàn)狀
        1.1.1 我國天然氣資源分布
        1.1.2 我國天然氣需求現(xiàn)狀
        1.1.3 天然氣能源汽車
    1.2 天然氣的儲存技術
        1.2.1 LNG儲存技術
        1.2.2 CNG儲存技術
        1.2.3 NGH儲存技術
        1.2.4 ANG儲存技術
    1.3 ANG儲存技術的原理及研究進展
        1.3.1 ANG儲存技術的基本原理
        1.3.2 ANG吸附劑的特點
        1.3.3 ANG技術的研究進展
    1.4 ANG吸附材料
        1.4.1 沸石分子篩
        1.4.2 活性炭
        1.4.3 金屬有機骨架材料
    1.5 金屬有機骨架材料在甲烷儲存中的應用
    1.6 MOF材料的合成及應用
        1.6.1 MOF材料的結構
        1.6.2 MOF材料的應用
        1.6.3 MOF材料的分類
        1.6.4 柔性MOF材料
        1.6.5 MOF材料的合成方法
        1.6.6 MOF材料的活化方法
    1.7 基于GCMC模擬甲烷-MOF體系的吸附動力學與熱力學研究
    1.8 技術路線與主要研究內容
        1.8.1 技術路線
        1.8.2 主要研究內容
第2章 實驗部分
    2.1 原料與試劑
    2.2 儀器和設備
    2.3 實驗步驟
        2.3.1 HKUST-1材料的合成
        2.3.2 Zn(bdc)(ted)_(0.5)材料的合成
        2.3.3 M(bdc)(ted)_(0.5)材料的合成
        2.3.4 甲烷吸附量的測定
        2.3.5 甲烷氣體狀態(tài)方程的選擇
    2.4 分析測試方法
        2.4.1 X射線衍射分析(XRD)
        2.4.2 比表面積及孔結構分析
        2.4.3 掃描電鏡分析(SEM)
        2.4.4 晶體截面元素分布分析
        2.4.5 熱重TG-差熱分析
        2.4.6 紅外分析(IR)
        2.4.7 水接觸角分析(WCA)
第3章 HKUST-1的改性及其甲烷吸附儲存性能
    3.1 金屬離子負載對HKUST-1甲烷吸附儲存性能的影響
    3.2 不同酸配體對HKUST-1甲烷儲存能力的影響
    3.3 合成HKUST-1的吸附儲存甲烷性能
    3.4 本章小結
第4章 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的合成及其甲烷吸附儲存性能
    4.1 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的合成工藝條件優(yōu)化
        4.1.1 原料配比對Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影響
        4.1.2 溶劑對Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影響
        4.1.3 晶化時間對Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影響
        4.1.4 活化溫度對Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影響
    4.2 吸附溫度對Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附儲存性能的影響
    4.3 合成Zn(bdc)(ted)_(0.5)的分析表征
        4.3.1 紅外分析
        4.3.2 微觀形貌及孔結構分析
        4.3.3 Zn(bdc)(ted)_(0.5)熱穩(wěn)定性分析
    4.4 M(bdc)(ted)_(0.5)的合成及其甲烷吸附儲存性能
    4.5 本章小結
第5章 表面碳化處理提高Zn(bdc)(ted)_(0.5)的水穩(wěn)定性能
    5.1 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的表面碳化處理
    5.2 碳化溫度對Zn(bdc)(ted)_(0.5)水穩(wěn)定性能的影響
    5.3 碳化溫度對Zn(bdc)(ted)_(0.5)甲烷吸附性能的影響
    5.4 碳化溫度對Zn(bdc)(ted)_(0.5)晶體表面的影響
    5.5 表面碳化處理對Zn(bdc)(ted)_(0.5)水穩(wěn)定性能的影響
    5.6 Zn(bdc)(ted)_(0.5)的表面碳化處理機理
    5.7 本章小結
第6章 甲烷在Zn(bdc)(ted)_(0.5)上的吸附熱力學和動力學研究
    6.1 Zn(bdc)(ted)_(0.5)晶胞及結構驗證
    6.2 基于GCMC模擬Zn(bdc)(ted)_(0.5)對甲烷的吸附過程
    6.3 分子動力學方法模擬甲烷在Zn(bdc)(ted)_(0.5)中的自擴散行為
    6.4 本章小結
第7章 結論
參考文獻
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文


【參考文獻】:
期刊論文
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[2]協(xié)調穩(wěn)定發(fā)展意見出臺,接收站建設步入快車道——中國天然氣行業(yè)2018年發(fā)展與2019年展望[J]. 孫慧,王占黎,田瑛.  國際石油經濟. 2019(06)
[3]天然氣汽車發(fā)展現(xiàn)狀及趨勢[J]. 陳昊,韓斌,陳軼嵩,張鵬,賀晶晶,馬金秋,滑海寧,李陽陽,馬文曉,謝斌.  中國能源. 2018(02)
[4]2016年中國能源供需解讀與未來展望[J]. 路用瑞,渠繼航,郭文玉,畢曉光,印樹明,代曉東.  天然氣技術與經濟. 2017(05)
[5]2016年世界能源行業(yè)發(fā)展分析[J]. 閆勇.  中國能源. 2017(06)
[6]全球天然氣格局分析和我國的發(fā)展戰(zhàn)略[J]. 葉張煌,王安建,閆強,王高尚,周鳳英.  地球學報. 2017(01)
[7]甲烷存儲材料的研究進展[J]. 謝會芳,劉延純,馮寶民,楚文玲.  大連大學學報. 2014(03)
[8]金屬有機框架材料的研究進展[J]. 翟睿,焦豐龍,林虹君,郝斐然,李佳斌,顏輝,李楠楠,王歡歡,金祖耀,張養(yǎng)軍,錢小紅.  色譜. 2014(02)
[9]中國能源消費結構調整與天然氣產業(yè)發(fā)展前景[J]. 陸家亮,趙素平.  天然氣工業(yè). 2013(11)
[10]天然氣狀態(tài)方程評價分析[J]. 呂小磊,李曉磊,馮健軍.  中國石油和化工標準與質量. 2013(07)

碩士論文
[1]金屬有機骨架材料的制備其對甲烷的吸附儲存性能研究[D]. 程振飛.華東理工大學 2018
[2]車載ANG放散氣回收裝置技術方案研究及工程化設計[D]. 張青.華南理工大學 2017
[3]高表面活性炭制備工藝優(yōu)化及擴大化生產方案研究[D]. 柳珉敏.華南理工大學 2012
[4]金屬—有機骨架材料中甲烷吸附性質的分子模擬與量化計算[D]. 閻淑蕓.青島科技大學 2010
[5]天然氣吸附床熱質傳遞的數(shù)值計算[D]. 付榮.中國石油大學 2008



本文編號:3655584

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