燃油中硫化物燃燒后釋放大量的硫氧化物（SO_x）,SO_x能直接導(dǎo)致酸雨的形成,加重霧霾的產(chǎn)生,因此,各國(guó)紛紛立法對(duì)燃油中硫化物的濃度進(jìn)行的限制（<10ppm）,對(duì)油品進(jìn)行深度脫硫已成為一個(gè)亟待解決的科研問(wèn)題。氧化脫硫技術(shù)（ODS）具有反應(yīng)條件溫和、對(duì)噻吩類的硫化合物脫除效果強(qiáng)、投入成本低等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最具潛力的可替代加氫脫硫技術(shù)的脫硫方法。ODS通常需要與萃取脫硫（EDS）相結(jié)合才能達(dá)到深度脫硫的要求,而萃取劑會(huì)對(duì)油品造成二次污染,且使脫硫步驟復(fù)雜化。因此,開發(fā)同時(shí)具有催化氧化和吸附雙功能的催化劑,用于催化氧化吸附脫硫（OADS）體系將成為燃油脫硫催化劑未來(lái)的研究發(fā)展趨勢(shì)。本論文分別以不同維數(shù)（0D、1D和2D）的納米二氧化硅為載體負(fù)載磷鎢酸制備氧化-吸附脫硫催化劑,通過(guò)XRD、SEM、TEM、EDS、TG、XPS和BET等測(cè)試手段對(duì)催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行表征,探討其微觀形貌、孔道結(jié)構(gòu)、顆粒尺寸、活性組分和極性基團(tuán)對(duì)催化劑的在催化氧化吸附脫硫中的催化活性、吸附性能的影響。深入探討其反應(yīng)機(jī)理及催化氧化吸附脫硫的原理。具體研究?jī)?nèi)容如下... 

【文章來(lái)源】：貴州大學(xué)貴州省 211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

燃油中常見(jiàn)芳香族硫化物的結(jié)構(gòu)示意圖

盡管開發(fā)和優(yōu)化催化劑可以提高催化劑對(duì)硫化合物的選擇性和脫硫活性,但是,由于加氫脫硫苛刻的操作條件,裝置方面的改進(jìn)提升是必然的,例如多床層反應(yīng)器的設(shè)計(jì)、工藝流程的改善、優(yōu)化操作條件等,這些都使各大煉油廠在經(jīng)濟(jì)成本受到巨大的損失。另外,反應(yīng)過(guò)程中消耗的氫氣成本更是不容小覷,面對(duì)越發(fā)嚴(yán)格的燃油含硫標(biāo)準(zhǔn),昂貴的加氫脫硫手段將不是一個(gè)理想的脫硫方法。所以,開發(fā)一種具有反應(yīng)條件溫和,不需消耗氫氣以及工藝流程簡(jiǎn)單的脫硫技術(shù)是非常有必要的。因此,在HDS技術(shù)的持續(xù)補(bǔ)充或完善途中,一些Non-HDS技術(shù)逐漸發(fā)展起來(lái)。1.2.2 生物脫硫技術(shù)(BDS)

ODS可溫和的操作條件下,選擇高效的催化劑和合適的氧化劑,有效持續(xù)地將燃油中硫化合物通過(guò)氧化反應(yīng)深度脫除的過(guò)程。在ODS過(guò)程中,氧化劑通過(guò)化學(xué)方式將其活性氧轉(zhuǎn)移到硫化物中,硫化合物的極性急劇變化,C-S鍵能(脂肪族和芳香族硫化物分別降低了5.2kcal/mol和11.8kcal/mol)降低,使得砜很容易與碳?xì)浠衔锓蛛x[58]。一般地,ODS包括兩個(gè)階段:(1)有機(jī)硫化物被選擇性地氧化成亞砜和砜;(2)采取萃取劑、吸附劑和精餾等分離技術(shù)將亞砜和砜從油品中脫除[59-61],以DBT為例,其氧化脫硫過(guò)程如圖1-3所示:相對(duì)于傳統(tǒng)的加氫脫硫,氧化脫硫反應(yīng)條件溫和,無(wú)需提供昂貴的氫氣,且對(duì)加氫脫硫難以除去的芳香雜環(huán)類化合物具有極好的效果;具有選擇性好,只會(huì)氧化硫化物中的硫原子,不會(huì)對(duì)辛烷值造成影響等優(yōu)勢(shì);選用的氧化劑都屬于對(duì)環(huán)境無(wú)毒無(wú)害的綠色氧化劑(如O2、O3和H2O2等)。因此,ODS被認(rèn)為是極具應(yīng)用前景的新型脫硫手段[62-63]。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Tuning F-doped degree of rGO: Restraining corrosion-promotion activity of EP/rGO nanocomposite coating[J]. Lu Shen,Yong Li,Wenjie Zhao,Kui Wang,Xiaojing Ci,Yangmin Wu,Gang Liu,Chao Liu,Zhiwen Fang.  Journal of Materials Science & Technology. 2020(09)
[2]汽油萃取脫硫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 張偉偉,侯俠,李衛(wèi)衛(wèi),齊晶晶,徐生杰,王建強(qiáng),蘇曉云.  云南化工. 2019(07)
[3]離子液體燃料油脫硫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 程瑾,李瀾鵬,李秀崢,王宜迪.  現(xiàn)代化工. 2019(09)
[4]離子液體脫硫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 于奇永.  山東化工. 2018(08)
[5]脫除油品中噻吩類硫化物的研究進(jìn)展[J]. 趙陽(yáng),張君濤,申智兵,默云娟,陳英敦.  當(dāng)代化工. 2015(12)
[6]Optimization for Microbial Degradation of Dibenzothiophene by Pseudomonas sp. LKY-5 Using Response Surface Methodology[J]. Li Lin,Zhao Chaocheng,Liu Qiyou,Zhang Yunbo,Liu Chunshuang,Xue Jianliang.  China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2014(01)
[7]有機(jī)-無(wú)機(jī)型雜多酸相轉(zhuǎn)移催化氧化脫硫性能研究[J]. 于鳳麗,王睿.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(01)
[8]吡啶基離子液體與噻吩類化合物相互作用的理論研究[J]. 呂仁慶,林進(jìn),王淑濤.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2013(06)
[9]改性Y型分子篩的吸附脫硫性能以及苯,萘對(duì)吸附的影響[J]. 靳彥軍,宋煥玲,丑凌軍.  分子催化. 2009(05)
[10]離子液體用于燃料油深度脫硫的研究進(jìn)展[J]. 高紅帥,李望良,邢建民,李玉光,熊小超,劉會(huì)洲.  石油化工. 2007(09)

碩士論文
[1]基于雙功能催化/吸附材料的柴油氧化/吸附深度脫硫研究[D]. 吳立瓊.華南理工大學(xué) 2019
[2]燃油氧化脫硫分級(jí)多孔負(fù)載磷鎢酸催化劑制備及其性能[D]. 楊鵬.武漢理工大學(xué) 2016
[3]乳液氧化法用于柴油的超深度脫硫[D]. 劉鵬飛.煙臺(tái)大學(xué) 2013



本文編號(hào)：3501241