納米晶堆積ZSM-5沸石的合成、改性及其催化烯烴轉(zhuǎn)化性能
發(fā)布時間:2021-11-08 15:11
在不添加介孔模板劑的情況下,通過水熱合成法直接合成具有納米晶堆積形貌的多級結(jié)構(gòu)ZSM-5沸石。通過氨水水熱處理、浸漬法引入鑭和磷的組合改性方法調(diào)變納米晶堆積HZSM-5沸石的酸性質(zhì),進而改善其催化1-己烯異構(gòu)化和催化重汽油降烯烴的性能。結(jié)果表明:與HZSM-5沸石相比,采用0.4%質(zhì)量分數(shù)氨水水熱處理,負載3%質(zhì)量分數(shù)La2O3和0.5%質(zhì)量分數(shù)磷的方法組合改性HZSM-5后,可以降低沸石的弱酸、強酸和Br9nsted酸(B酸)酸量以及B酸和Lewis酸(L酸)的酸量比值,提高中強酸酸量及其比例,體現(xiàn)出優(yōu)異的烯烴異構(gòu)化性能;用于1-己烯轉(zhuǎn)化反應(yīng),產(chǎn)物中烯烴體積分數(shù)僅為1.8%,異構(gòu)烷烴的質(zhì)量收率高達44.8%,比工業(yè)催化劑高出17.8百分點;在催化重汽油降烯烴反應(yīng)中,產(chǎn)物中異構(gòu)烷烴和芳烴體積分數(shù)高于工業(yè)催化劑,且辛烷值損失更小。
【文章來源】:石油學報(石油加工). 2020,36(05)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】:10 頁
【部分圖文】:
不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的XRD譜
圖3給出了不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的N2吸附-脫附曲線和孔徑分布圖。從圖3可以看出,不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的等溫線均具有明顯的滯后環(huán),說明2種沸石均具有介孔結(jié)構(gòu)。從孔徑分布圖可以看出,放大合成的沸石的介孔孔徑分布規(guī)律與小試樣品大體一致,主要分布在 2~4 nm 和20~50 nm之間,但孔徑在2~4 nm內(nèi)的介孔數(shù)量明顯高于后者。表2為樣品的織構(gòu)性質(zhì)。從表2可以看出,放大合成的ZSM-5沸石具有較高的外表面積和介孔體積,說明成功合成出了多級孔道結(jié)構(gòu)沸石。雖然放大合成的ZSM-5沸石的微孔表面積和微孔體積均小于小試樣品,但其總的比表面積和孔體積較高,與工業(yè)催化劑更為接近,而且介孔豐富,其體積達到了0.20 cm3/g。因此,在后續(xù)的改性研究過程中,采用10 L反應(yīng)釜放大合成的ZSM-5沸石作為改性研究的對象。圖3 不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的N2吸附-脫附等溫線和孔徑分布圖
不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的N2吸附-脫附等溫線和孔徑分布圖
【參考文獻】:
期刊論文
[1]國內(nèi)煉廠國Ⅵ產(chǎn)品質(zhì)量升級路線分析與選擇[J]. 苑世明,袁明江,王志剛. 當代石油石化. 2017(11)
[2]FCC汽油生產(chǎn)國Ⅵ汽油工藝路線的工業(yè)應(yīng)用[J]. 于兆臣,田文君. 煉油技術(shù)與工程. 2017(08)
[3]納米晶堆積多級結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的設(shè)計合成及其催化甲醇制丙烯反應(yīng)性能[J]. 栗文龍,馬通,尹琪,顧洪歌,吳志杰,竇濤. 石油學報(石油加工). 2015(02)
[4]稀土元素Ce(La)促進的Pt/β催化劑上正庚烷的臨氫異構(gòu)化[J]. 劉平,王軍,姚月. 南京工業(yè)大學學報(自然科學版). 2011(01)
[5]組合改性對納米HZSM-5催化劑降低汽油烯烴性能的影響[J]. 張培青,王祥生,郭洪臣. 催化學報. 2005(10)
[6]鋅和磷含量對Zn-P/HZSM-5催化劑芳構(gòu)化性能的影響[J]. 朱靜,趙亮,王海彥,馬駿. 工業(yè)催化. 2005(08)
[7]Pt/HZSM-5催化劑的制備因素對FCC汽油加氫異構(gòu)化反應(yīng)影響[J]. 曹祖賓,徐賢倫,車延超,劉春巖,劉淑文. 石油化工高等學校學報. 2003(02)
[8]氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)在烯烴轉(zhuǎn)化中的作用探討[J]. 許友好. 石油煉制與化工. 2002(01)
[9]含堿土金屬分子篩對FCC催化劑催化性能的影響[J]. 朱華元,何鳴元,宋家慶,張信,羅一斌. 石油學報(石油加工). 2001(06)
本文編號:3483903
【文章來源】:石油學報(石油加工). 2020,36(05)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】:10 頁
【部分圖文】:
不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的XRD譜
圖3給出了不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的N2吸附-脫附曲線和孔徑分布圖。從圖3可以看出,不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的等溫線均具有明顯的滯后環(huán),說明2種沸石均具有介孔結(jié)構(gòu)。從孔徑分布圖可以看出,放大合成的沸石的介孔孔徑分布規(guī)律與小試樣品大體一致,主要分布在 2~4 nm 和20~50 nm之間,但孔徑在2~4 nm內(nèi)的介孔數(shù)量明顯高于后者。表2為樣品的織構(gòu)性質(zhì)。從表2可以看出,放大合成的ZSM-5沸石具有較高的外表面積和介孔體積,說明成功合成出了多級孔道結(jié)構(gòu)沸石。雖然放大合成的ZSM-5沸石的微孔表面積和微孔體積均小于小試樣品,但其總的比表面積和孔體積較高,與工業(yè)催化劑更為接近,而且介孔豐富,其體積達到了0.20 cm3/g。因此,在后續(xù)的改性研究過程中,采用10 L反應(yīng)釜放大合成的ZSM-5沸石作為改性研究的對象。圖3 不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的N2吸附-脫附等溫線和孔徑分布圖
不同體積反應(yīng)釜合成的ZSM-5沸石的N2吸附-脫附等溫線和孔徑分布圖
【參考文獻】:
期刊論文
[1]國內(nèi)煉廠國Ⅵ產(chǎn)品質(zhì)量升級路線分析與選擇[J]. 苑世明,袁明江,王志剛. 當代石油石化. 2017(11)
[2]FCC汽油生產(chǎn)國Ⅵ汽油工藝路線的工業(yè)應(yīng)用[J]. 于兆臣,田文君. 煉油技術(shù)與工程. 2017(08)
[3]納米晶堆積多級結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的設(shè)計合成及其催化甲醇制丙烯反應(yīng)性能[J]. 栗文龍,馬通,尹琪,顧洪歌,吳志杰,竇濤. 石油學報(石油加工). 2015(02)
[4]稀土元素Ce(La)促進的Pt/β催化劑上正庚烷的臨氫異構(gòu)化[J]. 劉平,王軍,姚月. 南京工業(yè)大學學報(自然科學版). 2011(01)
[5]組合改性對納米HZSM-5催化劑降低汽油烯烴性能的影響[J]. 張培青,王祥生,郭洪臣. 催化學報. 2005(10)
[6]鋅和磷含量對Zn-P/HZSM-5催化劑芳構(gòu)化性能的影響[J]. 朱靜,趙亮,王海彥,馬駿. 工業(yè)催化. 2005(08)
[7]Pt/HZSM-5催化劑的制備因素對FCC汽油加氫異構(gòu)化反應(yīng)影響[J]. 曹祖賓,徐賢倫,車延超,劉春巖,劉淑文. 石油化工高等學校學報. 2003(02)
[8]氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)在烯烴轉(zhuǎn)化中的作用探討[J]. 許友好. 石油煉制與化工. 2002(01)
[9]含堿土金屬分子篩對FCC催化劑催化性能的影響[J]. 朱華元,何鳴元,宋家慶,張信,羅一斌. 石油學報(石油加工). 2001(06)
本文編號:3483903
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