油品中含硫化合物燃燒會產(chǎn)生硫氧化物,同時造成酸雨和光化學(xué)煙霧等環(huán)境問題,嚴(yán)重影響人們的身心健康。因此,燃油脫硫成為當(dāng)前亟待解決的問題之一。在眾多的脫硫技術(shù)中,氧化脫硫由于其操作條件溫和,成本較低,脫硫效率高等優(yōu)點,引起了人們的極大關(guān)注。研究表明:過渡金屬鎢（W）的化合物可以作為活性組分催化氧化脫硫,三氧化鎢（WO₃）,磷鎢酸（HPW）,含鎢離子液體等均具有較好的氧化脫硫效果。然而,這些鎢化合物本身比表面積較小,成本較高,無法直接應(yīng)用工業(yè)生產(chǎn)中,這使得鎢基催化劑的工業(yè)應(yīng)用成為氧化脫硫研究領(lǐng)域迫切需要解決的問題。負(fù)載型催化劑既能降低活性組分的用量,又具有載體本身的優(yōu)良性質(zhì),被廣泛應(yīng)用于多相催化反應(yīng)中。因此,使用負(fù)載型鎢基催化劑催化氧化脫硫也成為了當(dāng)前的研究熱點。本論文以鎢酸、偏鎢酸銨、1-丁基-3甲基-咪唑磷鎢酸鹽([C4mim]₃PW₁₂O₄₀)作鎢源,采用溶膠凝膠法制備了 WO₃-SiO₂催化劑。同時采用TEM、XRD、FT-IR、Raman等表征方法對催... 

【文章來源】：西南石油大學(xué)四川省

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?ＳＣＡＮＦｉｎｇ技術(shù)的工藝流程圖［２１］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｆｌｏｗ?ｃｈａｒｔ?ｏｆ?ＳＣＡＮＦｉｎｇ?ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ１２ＩＪ??

脫硫率可達(dá)９１％。??Ｇｕｔｉｅｒｒｅｚ＾通過浸漬法制備了?Ｍｏ／ｙ－Ａｌ２〇３并研究Ｊ?Ｍｏ／ｙ－Ａｌ２〇３－Ｈ２〇２體系的催化反??應(yīng)機(jī)理。如圖１．８所示：Ｈ２０２首先與Ｍｏ物種形成七環(huán)、八環(huán)過氧鉬酸鹽物種，隨后該??過氧鍆酸鹽物種再進(jìn)攻硫化物中的Ｓ原子并形成砜類或亞砜類物質(zhì)，同時過試鍆酸鹽再??轉(zhuǎn)變?yōu)殍�鹽丼繼續(xù)參加反應(yīng)。實驗還發(fā)現(xiàn)隨著載體表而酸性的培強(qiáng)和竽取劑極性的提高，??體系的氧化脫硫率明顯增大。在反應(yīng)溫度為３３３?Ｋ，強(qiáng)為ｌＫＰａ時，＂丨以將柴汕中的??硫含量從３２０?ｐｐｍ降至１０?ｐｐｍ。??１３??

＼?ｆ〇Ｓ＞??Ｖ（）?°?＾?＜ｒ＼?Ｊ??圖１．７介孔Ｗ０３／Ｔｉ０：脫硫機(jī)理圖＿??Ｆｉｇ．?１．７Ｄｅｓｕｌｆｉｉｒｉｚａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ?Ｗ０３／Ｔｉ０２｜６１１??０＆？＾［６２］等制備了?％（＼／２幻２并研究了其表面結(jié)構(gòu)與氧化脫硫性能的關(guān)系。對催化??劑的表征測試表明：隨著Ｗ負(fù)載量增大，催化劑內(nèi)鎢氧化物變成晶相氧化鎢，同時催??化劑表面暴露的Ｗ原子數(shù)量增大，能級下降，脫硫性能增大。進(jìn)一步的分析結(jié)果表明，??催化劑表面具有分層結(jié)構(gòu)，且表面高表面能的活性位點有助于提升其催化氧化脫硫性能。??ＨａＳａｎ［６３］在不同焙燒溫度下制備了?Ｗ０ｘ／Ｚｒ０２并考察了催化劑結(jié)構(gòu)對脫硫性能的影??響。結(jié)果表明：在焙燒溫度低于７００?°Ｃ時，催化劑內(nèi)的Ｗ活性組分可以分散在氧化鋯??上。當(dāng)焙燒溫度高于７００?°Ｃ時，催化劑內(nèi)出現(xiàn)晶相Ｗ０３和單斜相的氧化鋯，表明催化??劑內(nèi)Ｗ０３出現(xiàn)團(tuán)聚，且載體的比表面積下降，脫硫?qū)嶒炓沧C明了?７００?°Ｃ下焙燒的??＼￥（＾／７１￣０２具有最佳的催化氧化脫硫活性。這也說明在保持一定Ｗ負(fù)載量條件下，盡可??能降低晶相Ｗ０３的量和提高Ｗ物種在載體上的分散度

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
[1]分子氧氧化法深度脫除燃油中有機(jī)硫研究[D]. 張偉.華南理工大學(xué) 2014

碩士論文
[1]鎢基催化劑的制備及加氫脫氮性能[D]. 劉振偉.西南石油大學(xué) 2014



本文編號：3398994