發(fā)布時間：2021-09-11 17:35

　　三聯(lián)苯（TrP）廣泛分布于石油和沉積有機質(zhì)中,是重要的多環(huán)芳烴化合物。本文采用標樣共注,對鄂爾多斯盆地和準噶爾盆地25件煤樣中三聯(lián)苯系列化合物進行了準確鑒定,確定了該系列在HP-5MS色譜柱上的出峰順序為鄰位三聯(lián)苯（o-TrP）、間位三聯(lián)苯（m-TrP）、對位三聯(lián)苯（p-TrP）,并精確計算了各異構(gòu)體在色譜柱上的標準保留指數(shù)。采用量子化學(xué)計算方法,對各異構(gòu)體結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化,并獲得一系列的熱力學(xué)參數(shù),確定了其熱穩(wěn)定性順序:p-TrP> m-TrP> o-TrP,厘定了分子結(jié)構(gòu)變形的程度大小:o-TrP> m-TrP> p-TrP,認為各異構(gòu)體之間的熱穩(wěn)定性差異是由空間位阻效應(yīng)大小不同導(dǎo)致的。初步建立了三聯(lián)苯相關(guān)成熟度參數(shù)TrP1 （TrP1=p-TrP/o-TrP）和TrP2（TrP2=（m-TrP+p-TrP）/o-TrP）與鏡質(zhì)組反射率（Ro）的換算關(guān)系式:Rc（%）=1.52×（TrP1/100）+0.53 （Ro> 0.4%）和Rc （%）=0.64×TrP2/100+0.52 （Ro> 0.4%）。本研究還發(fā)現(xiàn)沉積環(huán)境的氧化還原性對沉積有機質(zhì)... 

【文章來源】：地球化學(xué). 2020,49(02)北大核心CSCD

【文章頁數(shù)】：9 頁

【部分圖文】：

煤中三聯(lián)苯系列鑒定圖

本研究采用DFT方法,對三聯(lián)苯系列和甲基聯(lián)苯系列各異構(gòu)體的幾何構(gòu)型進行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化。在理想情況下,甲基聯(lián)苯上的甲基和苯環(huán)之間的鍵角是120°,但由于不同取代位置的空間位阻效應(yīng)不同,導(dǎo)致各異構(gòu)體分子結(jié)構(gòu)發(fā)生不同程度的變形,甲基和苯環(huán)之間的鍵角也會相應(yīng)的改變。從圖2可以看出,甲基聯(lián)苯系列分子結(jié)構(gòu)變形的程度大小順序為:2-MBP>3-MBP>4-MBP。與其類似,三聯(lián)苯系列分子結(jié)構(gòu)變形的程度大小順序為:o-TrP>m-TrP>p-TrP。所以,聯(lián)苯的不同取代位置的空間位阻效應(yīng)之大小為:C-2>C-3>C-4,三聯(lián)苯系列和甲基聯(lián)苯系列各異構(gòu)體的熱穩(wěn)定性差異是由不同取代位置的空間位阻效應(yīng)不同導(dǎo)致的。3.3 成熟度對有機質(zhì)中三聯(lián)苯分布的影響

2001年Marynowski et al.[11]通過研究不同成熟度沉積巖中三聯(lián)苯的分布特征,推測出三聯(lián)苯系列的熱穩(wěn)定順序,由此提出相關(guān)成熟度參數(shù)TrP1和TrP2。該參數(shù)目前只是定性評價成熟度的相對指標,其應(yīng)用效果尚不明確。圖4展示了TrP1和TrP2參數(shù)值與實測鏡質(zhì)組反射率(Ro)的關(guān)系,該參數(shù)隨成熟度的增加而增大,兩者呈良好的線性正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)分別高達0.94和0.93,表明TrP1和TrP2是良好的潛在成熟度指標。為此,本研究初步建立了通過TrP1和TrP2參數(shù)值定量評價成熟度的公式:Rc(%)=1.52×(TrP1/100)+0.53(Ro>0.4%)和Rc(%)=0.64×(TrP2/100)+0.52(Ro>0.4%),可應(yīng)用于評價低熟-高熟煤系烴源巖的成熟度。圖4 TrP1和TrP2與鏡質(zhì)組反射率(Ro)相關(guān)圖

【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3393424