煤層氣是一種以吸附態(tài)的形式儲存于煤層中的非常規(guī)天然氣。在煤礦開采的過程中,低濃度煤層氣一般被直接排放到空氣中,這樣會造成資源浪費和溫室效應,而且遇到明火,容易發(fā)生瓦斯爆炸。本論文研究如何有效利用低濃度煤層氣,重要途徑之一是甲烷部分氧化制合成氣（POM）。因為POM反應是一種特有的、溫和的放熱反應,使用裝置簡單,產(chǎn)物中H₂/CO比值有利于下游產(chǎn)品烷烴、醇類的生成。針對目前催化劑容易積碳和燒結(jié)問題,本文選用了具有抗積碳性能的貴金屬Pt,為了提高它的抗燒結(jié)能力將Pt封裝在分子篩中。并在低溫氧氣的條件下將催化劑進行熱處理,減少粒徑尺寸來提高Pt的分散性,提高Pt的有效利用率,從而降低成本。本論文制備了Pt@S-1,Pt@Ni-MCM-41,Pt@Co-MCM-41催化劑并將其應用于甲烷部分氧化反應的研究。采用XRD、TG-DTG、TEM、FT-IR、BET、UV-Vis、H₂-TPR分析手段對催化劑進行表征,并探究催化劑的氧氣熱處理、不同活性組分的含量、不同反應溫度、不同制備方法對POM的影響,得出以下結(jié)論:1.采用水熱合成法將高分散的Pt均勻地限制... 

【文章來源】：太原理工大學山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
    1.1 本課題的研究背景
        1.1.1 煤層氣概述
        1.1.2 煤層氣資源的利用現(xiàn)狀
    1.2 甲烷部分氧化反應的研究機理
        1.2.1 直接氧化機理
        1.2.2 間接氧化機理
        1.2.3 甲烷部分氧化熱力學分析
    1.3 催化劑的失活
        1.3.1 積碳
        1.3.2 燒結(jié)
    1.4 催化劑研究進展
        1.4.1 金屬活性組分
        1.4.2 載體
        1.4.3 助劑
    1.5 分子篩的介紹
        1.5.1 MCM-41分子篩的介紹及應用
        1.5.2 MFI分子篩介紹及應用
        1.5.3 負載型分子篩催化劑制備方法
    1.6 本論文的研究目的與研究內(nèi)容
        1.6.1 研究目的
        1.6.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗儀器
        2.1.3 實驗氣體
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 全硅(S-1)分子篩的制備
        2.2.2 Pt@S-1催化劑的制備
        2.2.3 負載型Pt/S-1催化劑的制備
        2.2.4 Pt@Ni-MCM-41雙功能催化劑的制備
        2.2.5 Pt@Co-MCM-41雙功能催化劑的制備
    2.3 催化反應的性能評價
        2.3.1 反應裝置及流程
        2.3.2 分析方法
        2.3.3 評價指標
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 元素分析(ICP)
        2.4.3 比表面積與孔體積的測定(BET)
        2.4.4 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.5 熱重分析(TG-DTG)
        2.4.6 透射電鏡(TEM)
        2.4.7 傅立葉紅外光譜(FT-IR)
        2.4.8 紫外可見吸收光譜分析(UV-Vis)
第三章 水熱合成法制備Pt@S-1催化劑及用于甲烷部分氧化催化性能的研究
    3.1 引言
    3.2 實驗所用的試劑及儀器
    3.3 催化劑的制備
    3.4 催化劑的活性評價
    3.5 催化劑的表征
    3.6 結(jié)果與討論
        3.6.1 XRD分析
        3.6.2 BET分析
        3.6.3 FT-IR分析
        3.6.4 TEM分析
        3.6.5 TG分析
    3.7 POM催化性能測試
        3.7.1 不同氧預處理催化劑對反應的催化性能
        3.7.2 活性組分含量及其制備方法對催化性能的影響
        3.7.3 不同反應溫度下催化劑的催化性能測試
    3.8 本章小結(jié)
第四章 Ni摻雜Pt@MCM-41催化劑的制備及用于甲烷部分氧化反應性能的研究
    4.1 引言
    4.2 實驗所用的試劑及儀器
    4.3 催化劑的制備
    4.4 催化劑的活性評價
    4.5 催化劑的表征
    4.6 結(jié)果與討論
        4.6.1 XRD分析
        4.6.2 BET分析
        4.6.3 FT-IR分析
        4.6.4 H_2-TPR分析
        4.6.5 UV-Vis分析
    4.7 POM催化性能測試
    4.8 本章小結(jié)
第五章 Co摻雜Pt@MCM-41催化劑的制備及用于甲烷部分氧化反應性能的研究
    5.1 引言
    5.2 實驗所用的試劑及儀器
    5.3 催化劑的制備
    5.4 催化劑的活性評價
    5.5 催化劑的表征
    5.6 結(jié)果與討論
        5.6.1 XRD分析
        5.6.2 BET分析
        5.6.3 FT-IR分析
        5.6.4 H_2-TPR分析
        5.6.5 UV-Vis分析
    5.7 POM催化性能測試
    5.8 本章小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 展望與建議
參考文獻
致謝
碩士期間發(fā)表論文


【參考文獻】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
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[2]基于層狀氫氧化物Ni基催化劑的制備及用于POM反應的性能研究[D]. 艾剛剛.太原理工大學 2016



本文編號：3338616