燃料油中硫化物燃燒后產生硫的氧化物給生態(tài)環(huán)境帶來了嚴重的危害,針對這一現(xiàn)象,世界各主要國家和地區(qū)相繼頒布了日趨嚴格的油品含硫標準,開發(fā)新型高效的油品脫硫技術已勢在必行。SO42-/MxOy型固體超強酸幾乎對所有的酸催化反應都具有良好的催化活性,而燃料油氧化脫硫是典型的酸催化反應,因此將其用于燃料油氧化脫硫同樣具有技術可行性。首先,本論文制備了SO42-/ZrO2固體超強酸催化劑,并通過添加過渡金屬氧化物對其進行改性進一步制備了SO42-/ZrO2-WO3、SO42-/ZrO2-MoO3和SO42-/ZrO2-Cr2O3三種SO42-/MxOy型固體超強酸催化劑,然后使用傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）、多晶粉末X射線衍射（XRD）、程序升溫脫附（NH3-TPD）、掃描電鏡（SEM）等方法對其進行表征。結果表明：制備的四種SO42-/MxOy固體超強酸催化劑在1040-1080 cm-1,1130-1150 cm-1和1200-1280cm-1范圍內均出現(xiàn)相應的特征吸收峰,且SO42-/ZrO2-Cr2O3的特征峰最為尖銳,說明其具有最強的L酸性；SO42-/ZrO2-Cr2O3四方晶相... 

【文章來源】：揚州大學江蘇省

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 文獻綜述
    1.1 燃料油脫硫的意義
        1.1.1 燃料油中硫的存在形式
        1.1.2 燃料油中硫化物的危害
    1.2 燃料油脫硫技術進展
        1.2.1 加氫脫硫
        1.2.2 非加氫脫硫
    1.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固體超強酸研究進展
        1.3.1 SO_4~(2-)/M_xO_y型固體超強酸催化原理
        1.3.2 SO_4~(2-)/M_xO_y型固體超強酸制備方法
        1.3.3 SO_4~(2-)/M_xO_y型固體超強酸的失活
        1.3.4 SO_4~(2-)/M_xO_y型固體超強酸的改性
        1.3.5 SO_4~(2-)/M_xO_y型固體超強酸的應用
    1.4 反應-傳質耦合技術
        1.4.1 反應-傳質耦合技術簡介
        1.4.2 反應-萃取耦合技術
    1.5 本文研究意義及主要內容
2 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
    2.2 催化劑的表征方法
        2.2.1 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.2.2 多晶粉末X射線衍射(XRD)
        2.2.3 程序升溫脫附(TPD)
        2.2.4 掃描電鏡(SEM)
        2.2.5 N_2低溫物理吸附(BET)
    2.3 模擬油品配制
    2.4 硫含量分析
    2.5 催化性能評價
3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固體超強酸制備表征及催化氧化脫硫性能評價
    3.1 催化劑制備
        3.1.1 載體制備
        3.1.2 SO_4~(2-)/ZrO_2催化劑制備
        3.1.3 SO_4~(2-)/ZrO_2-WO_3催化劑制備
        3.1.4 SO_4~(2-)/ZrO_2-MoO_3催化劑制備
        3.1.5 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3催化劑制備
    3.2 催化劑表征
        3.2.1 催化劑FT-IR表征
        3.2.2 催化劑XRD表征
        3.2.3 催化劑NH_3-TPD表征
        3.2.4 催化劑SEM表征
    3.3 SO_4~(2-)/ZrO_2型固體超強酸催化氧化脫硫性能評價
        3.3.1 氧化反應前后模擬油品GC-FID分析
        3.3.2 催化劑催化氧化脫硫性能評價
    3.4 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固體超強酸酸類型及比表面積測定
        3.4.1 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固體超強酸吡啶吸附FT-IR表征
        3.4.2 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固體超強酸BET表征
    3.5 本章小結
4 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固體超強酸催化氧化模擬油品脫硫研究
    4.1 氧化脫硫工藝
    4.2 氧化反應前后模擬油品GC-FID分析
    4.3 氧化脫硫反應條件對DBT轉化率的影響
        4.3.1 反應溫度對DBT轉化率的影響
        4.3.2 反應時間對DBT轉化率的影響
        4.3.3 氧化劑用量對DBT轉化率的影響
        4.3.4 催化劑用量對DBT轉化率的影響
    4.4 氧化脫硫反應機理
    4.5 本章小結
5 SO_4~(2-)/ZrO_2-Cr_2O_3固體超強酸氧化-萃取耦合模擬油品脫硫研究
    5.1 氧化-萃取耦合脫硫工藝
    5.2 氧化-萃取耦合脫硫前后模擬油品GC-FID分析
    5.3 DBT氧化產物FT-IR分析
    5.4 氧化-萃取耦合脫硫工藝條件對DBT脫除率的影響
        5.4.1 氧化-萃取耦合溫度對DBT脫除率的影響
        5.4.2 氧化-萃取耦合時間對DBT脫除率的影響
        5.4.3 氧化劑用量對DBT脫除率的影響
        5.4.4 催化劑用量對DBT脫除率的影響
        5.4.5 萃取劑用量對DBT脫除率的影響
    5.5 氧化-萃取耦合脫硫機理
    5.6 催化劑回收及循環(huán)使用性能
    5.7 萃取劑回收及循環(huán)使用性能
    5.8 本章小結
6 結論
參考文獻
致謝
攻讀學位期間發(fā)表學術論文及申報專利



本文編號：3182711