天然氣形成過程中碳同位素分餾機理——來自熱模擬實驗的地球化學證據(jù)
發(fā)布時間：2021-04-15 13:02
選取鄂爾多斯盆地低成熟煤樣品開展封閉體系黃金管熱模擬實驗,分析產(chǎn)物特征,從實驗角度探討天然氣碳同位素分餾機理,分析天然氣碳同位素組成地球化學"異常"特征。鄂爾多斯盆地低成熟煤2℃/h（慢速）和20℃/h（快速）升溫的烷烴氣最大產(chǎn)率分別為302.74 mL/g和230.16 mL/g;低成熟煤快速升溫和慢速升溫的δ13C1值分別為-34.8‰～-23.6‰和-35.5‰～-24.0‰,δ13C2值分別為-28.0‰～-9.0‰和-28.9‰～-8.3‰,δ13C3值分別為-25.8‰～-14.7‰和-26.4‰～-13.2‰。實驗產(chǎn)物中烷烴氣在快速升溫550℃出現(xiàn)了明顯的碳同位素組成系列部分倒轉(zhuǎn),其他溫度都表現(xiàn)為正碳同位素組成系列。升溫系列中δ13C1表現(xiàn)為先變輕后變重的演化規(guī)律,δ13C1值的非單調(diào)性變化是由于早期CH4來源并非單一所致,可能是有機質(zhì)的非均質(zhì)性或者早期富集12CH4和富集13CH4活化能差值的變化形成的同位素分餾效應所致。重烴氣碳同位素值的反轉(zhuǎn)既可以發(fā)生在高過成熟的頁巖氣（油型氣）中,也可以發(fā)生在煤成氣中。結(jié)合甲苯熱模擬實驗,明確烷烴氣在高過成熟階段重烴氣碳同位素值可發(fā)...
【文章來源】：石油勘探與開發(fā). 2020,47(05)北大核心EISCICSCD
【文章頁數(shù)】：12 頁
【部分圖文】：
鄂爾多斯盆地低成熟煤CH4、烷烴氣、重烴氣和H2產(chǎn)率
在本次研究中，樣品在650℃時沒有氣體產(chǎn)物數(shù)據(jù)，這是由于同位素組成分析后氣體泄漏所致，因為不影響數(shù)據(jù)的整體性沒有重新補充該溫度點數(shù)據(jù)。快速升溫和慢速升溫實驗中，CH4的相對含量都表現(xiàn)為隨溫度增加而不斷上升，并且在相同溫度點上，同一樣品快速升溫比慢速升溫條件下CH4的相對含量要低�？焖偕郎睾吐偕郎貙嶒炛蠧H4最高含量分別為81.64%和89.72%，對應的模擬溫度為625℃。兩組實驗中氣體產(chǎn)物的干燥系數(shù)（C1/C1—5）也都表現(xiàn)出相同的變化趨勢，并且慢速升溫系列的干燥系數(shù)在拐點處的溫度要低于快速升溫的拐點溫度（見圖2）。重烴氣含量的先增大后降低說明在煤的熱演化過程中，重烴氣既有生成又有裂解，在早期以生成作用為主，后期以裂解作用為主，當二者達到平衡時即為重烴氣相對含量達到最高值。重烴氣含量最高對應的溫度點一般為400～500℃，在實驗過程中也形成了少量的正丁烷（n C4H10），異丁烷（i C4H10），正戊烷（n C5H12），異戊烷（i C5H12，見表2）。由于重烴含量呈先增大后降低的變化趨勢，使得模擬氣的干燥系數(shù)先減小后增大，早期模擬氣主要表現(xiàn)為干氣或濕氣特征（樣品慢速升溫早期表現(xiàn)為干氣，快速升溫早期表現(xiàn)為濕氣），在后期都表現(xiàn)為干氣特征（見圖2）。在熱模擬實驗中形成了大量的非烴氣體，尤其是CO2氣體，在低溫實驗條件下其相對含量占絕對優(yōu)勢。自然條件下氣藏中CO2氣體相對含量一般較低，可能是因為CO2在水中的溶解度較大，在其形成過程中被地層水帶走了很大一部分[6]，另外CO2還可能參與了成巖作用而進入各種成巖礦物中[30]。
快速升溫和慢速升溫系列實驗中，碳同位素組成總體上具有類似的演化趨勢（見表2）。快速升溫和慢速升溫實驗產(chǎn)物的δ13C1值分別為-34.8‰～-23.6‰和-35.5‰～-24.0‰，δ13C2值分別為-28.0‰～-9.0‰和-28.9‰～-8.3‰，δ13C3值分別為-25.8‰～-14.7‰和-26.4‰～-13.2‰（見圖3）。這與前人[27,31-32]針對烴源巖或有機質(zhì)熱模擬實驗結(jié)果類似。值得注意的是，本次實驗發(fā)現(xiàn)的δ13C2值和δ13C3值在高溫階段的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象（δ13C2值和δ13C3值在高溫階段出現(xiàn)極大值后同位素值變輕），早期對這一現(xiàn)象并沒有報道，最近才有少量學者在模擬實驗中發(fā)現(xiàn)了δ13C2值在高溫下的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象[22,26-27]�？傮w而言，在慢速升溫系列中烷烴氣碳同位素組成的分餾效應明顯強于快速升溫系列。3 不同熱演化階段天然氣的碳同位素分餾機理
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Carbon isotope fractionation during shale gas transport:Mechanism, characterization and significance[J]. Wenbiao LI,Shuangfang LU,Junqian LI,Pengfei ZHANG,Siyuan WANG,Wenjun FENG,Yongbo WEI. Science China（Earth Sciences）. 2020(05)
[2]川中地區(qū)須家河組天然氣地球化學特征[J]. 翟儷娜,倪云燕,吳朝東,高金亮. 天然氣地球科學. 2017(04)
[3]松遼盆地梨樹斷陷天然氣成因類型及勘探方向[J]. 宋振響,顧憶,路清華,周卓明,李貺. 石油學報. 2016(05)
[4]次生型負碳同位素系列成因[J]. 戴金星,倪云燕,黃士鵬,龔德瑜,劉丹,馮子齊,彭威龍,韓文學. 天然氣地球科學. 2016(01)
[5]柴北緣鄂博梁Ⅲ號構(gòu)造天然氣成因類型及其成藏特征[J]. 湯國民,羅群,龐雄奇,張永庶,郭繼剛,沈衛(wèi)兵,郭迎春. 新疆石油地質(zhì). 2014(01)
[6]三種成因天然氣生成時限與生成量及其對深部油氣資源預測的影響[J]. 張水昌,胡國藝,米敬奎,帥燕華,何坤,陳建平. 石油學報. 2013(S1)
[7]中國近十年天然氣示蹤地球化學研究進展[J]. 劉文匯,王曉鋒,騰格爾,張殿偉,王杰,陶成,張中寧,盧龍飛. 礦物巖石地球化學通報. 2013(03)
[8]不同煤系源巖生烴特征的黃金管熱模擬實驗對比研究[J]. 毛榕,米敬奎,張水昌,何坤. 天然氣地球科學. 2012(06)
[9]烴源巖過成熟階段生氣潛力的實驗室模擬[J]. 王東良,張英,盧雙舫,國建英,李志生,莫午零,王民,王義鳳. 沉積學報. 2012(06)
[10]費—托合成實驗中烷烴氣碳同位素分餾機理[J]. 楊春,王京紅,米敬奎,高曉輝,陶士振,倪云燕,陶小晚. 天然氣地球科學. 2011(02)
本文編號：3139389
【文章來源】：石油勘探與開發(fā). 2020,47(05)北大核心EISCICSCD
【文章頁數(shù)】：12 頁
【部分圖文】：
鄂爾多斯盆地低成熟煤CH4、烷烴氣、重烴氣和H2產(chǎn)率
在本次研究中，樣品在650℃時沒有氣體產(chǎn)物數(shù)據(jù)，這是由于同位素組成分析后氣體泄漏所致，因為不影響數(shù)據(jù)的整體性沒有重新補充該溫度點數(shù)據(jù)。快速升溫和慢速升溫實驗中，CH4的相對含量都表現(xiàn)為隨溫度增加而不斷上升，并且在相同溫度點上，同一樣品快速升溫比慢速升溫條件下CH4的相對含量要低�？焖偕郎睾吐偕郎貙嶒炛蠧H4最高含量分別為81.64%和89.72%，對應的模擬溫度為625℃。兩組實驗中氣體產(chǎn)物的干燥系數(shù)（C1/C1—5）也都表現(xiàn)出相同的變化趨勢，并且慢速升溫系列的干燥系數(shù)在拐點處的溫度要低于快速升溫的拐點溫度（見圖2）。重烴氣含量的先增大后降低說明在煤的熱演化過程中，重烴氣既有生成又有裂解，在早期以生成作用為主，后期以裂解作用為主，當二者達到平衡時即為重烴氣相對含量達到最高值。重烴氣含量最高對應的溫度點一般為400～500℃，在實驗過程中也形成了少量的正丁烷（n C4H10），異丁烷（i C4H10），正戊烷（n C5H12），異戊烷（i C5H12，見表2）。由于重烴含量呈先增大后降低的變化趨勢，使得模擬氣的干燥系數(shù)先減小后增大，早期模擬氣主要表現(xiàn)為干氣或濕氣特征（樣品慢速升溫早期表現(xiàn)為干氣，快速升溫早期表現(xiàn)為濕氣），在后期都表現(xiàn)為干氣特征（見圖2）。在熱模擬實驗中形成了大量的非烴氣體，尤其是CO2氣體，在低溫實驗條件下其相對含量占絕對優(yōu)勢。自然條件下氣藏中CO2氣體相對含量一般較低，可能是因為CO2在水中的溶解度較大，在其形成過程中被地層水帶走了很大一部分[6]，另外CO2還可能參與了成巖作用而進入各種成巖礦物中[30]。
快速升溫和慢速升溫系列實驗中，碳同位素組成總體上具有類似的演化趨勢（見表2）。快速升溫和慢速升溫實驗產(chǎn)物的δ13C1值分別為-34.8‰～-23.6‰和-35.5‰～-24.0‰，δ13C2值分別為-28.0‰～-9.0‰和-28.9‰～-8.3‰，δ13C3值分別為-25.8‰～-14.7‰和-26.4‰～-13.2‰（見圖3）。這與前人[27,31-32]針對烴源巖或有機質(zhì)熱模擬實驗結(jié)果類似。值得注意的是，本次實驗發(fā)現(xiàn)的δ13C2值和δ13C3值在高溫階段的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象（δ13C2值和δ13C3值在高溫階段出現(xiàn)極大值后同位素值變輕），早期對這一現(xiàn)象并沒有報道，最近才有少量學者在模擬實驗中發(fā)現(xiàn)了δ13C2值在高溫下的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象[22,26-27]�？傮w而言，在慢速升溫系列中烷烴氣碳同位素組成的分餾效應明顯強于快速升溫系列。3 不同熱演化階段天然氣的碳同位素分餾機理
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Carbon isotope fractionation during shale gas transport:Mechanism, characterization and significance[J]. Wenbiao LI,Shuangfang LU,Junqian LI,Pengfei ZHANG,Siyuan WANG,Wenjun FENG,Yongbo WEI. Science China（Earth Sciences）. 2020(05)
[2]川中地區(qū)須家河組天然氣地球化學特征[J]. 翟儷娜,倪云燕,吳朝東,高金亮. 天然氣地球科學. 2017(04)
[3]松遼盆地梨樹斷陷天然氣成因類型及勘探方向[J]. 宋振響,顧憶,路清華,周卓明,李貺. 石油學報. 2016(05)
[4]次生型負碳同位素系列成因[J]. 戴金星,倪云燕,黃士鵬,龔德瑜,劉丹,馮子齊,彭威龍,韓文學. 天然氣地球科學. 2016(01)
[5]柴北緣鄂博梁Ⅲ號構(gòu)造天然氣成因類型及其成藏特征[J]. 湯國民,羅群,龐雄奇,張永庶,郭繼剛,沈衛(wèi)兵,郭迎春. 新疆石油地質(zhì). 2014(01)
[6]三種成因天然氣生成時限與生成量及其對深部油氣資源預測的影響[J]. 張水昌,胡國藝,米敬奎,帥燕華,何坤,陳建平. 石油學報. 2013(S1)
[7]中國近十年天然氣示蹤地球化學研究進展[J]. 劉文匯,王曉鋒,騰格爾,張殿偉,王杰,陶成,張中寧,盧龍飛. 礦物巖石地球化學通報. 2013(03)
[8]不同煤系源巖生烴特征的黃金管熱模擬實驗對比研究[J]. 毛榕,米敬奎,張水昌,何坤. 天然氣地球科學. 2012(06)
[9]烴源巖過成熟階段生氣潛力的實驗室模擬[J]. 王東良,張英,盧雙舫,國建英,李志生,莫午零,王民,王義鳳. 沉積學報. 2012(06)
[10]費—托合成實驗中烷烴氣碳同位素分餾機理[J]. 楊春,王京紅,米敬奎,高曉輝,陶士振,倪云燕,陶小晚. 天然氣地球科學. 2011(02)
本文編號：3139389
本文鏈接：http://sikaile.net/kejilunwen/shiyounenyuanlunwen/3139389.html
教材專著
