天然氣作為一種清潔、經(jīng)濟(jì)的化石能源,已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用到各個(gè)領(lǐng)域。然而,根據(jù)氣田所在位置的不同,開(kāi)采出來(lái)的天然氣中通常含有不同濃度的CO2、H2S等酸性氣體雜質(zhì)。為滿足管道輸送以及安全使用要求,工業(yè)上多采用有機(jī)胺溶液吸收法進(jìn)行脫硫脫碳處理,但該方法能耗高、污染大。而吸附與膜分離等新型分離方法則克服了這些缺點(diǎn)。新型碳材料,尤其是石墨烯（Graphene）、石墨烯/碳納米管復(fù)合材料（GNHS）和石墨炔（Graphyne）等,具有高強(qiáng)度,耐腐蝕、耐高溫和高比表面積等優(yōu)點(diǎn),可作為優(yōu)良的吸附劑和膜分離材料。本文采用巨正則蒙特卡洛方法,研究了H2S/CH4以及CO2/CH4二元混合物在新型碳材料（石墨烯、GNHS、多層石墨炔納米結(jié)構(gòu)）中的吸附分離機(jī)理,探討了壓力、溫度、氣相組成、吸附劑內(nèi)預(yù)先吸附少量水分子等因素對(duì)吸附分離性能的影響,并采用分子動(dòng)力學(xué)方法分析了混合物中各組分在吸附劑內(nèi)部的動(dòng)力學(xué)性質(zhì),以及多孔石墨烯膜孔處電荷對(duì)H2S/CH4混合物分離性能的影響。主要研究?jī)?nèi)容如下:首先,采用分子動(dòng)力學(xué)方法研究了等摩爾H2S/CH4混合物在單層石墨烯表面的吸附性能。結(jié)果表明,各組分在石墨烯表面的吸附可視為單... 

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【文章頁(yè)數(shù)】：121 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
主要符號(hào)表
1 緒論
    1.1 天然氣發(fā)展概況
    1.2 多孔材料吸附法在天然氣凈化中應(yīng)用的研究進(jìn)展
        1.2.1 實(shí)驗(yàn)研究
        1.2.2 理論研究
        1.2.3 分子模擬研究
    1.3 膜分離方法在天然氣凈化中應(yīng)用的研究進(jìn)展
        1.3.1 膜分離的基本原理
        1.3.2 膜分離研究進(jìn)展
    1.4 石墨烯及其衍生材料的研究進(jìn)展
        1.4.1 石墨烯的研究進(jìn)展
        1.4.2 石墨炔的研究進(jìn)展
    1.5 本文的研究方法、目的及內(nèi)容
        1.5.1 研究方法
        1.5.2 研究目的
        1.5.3 研究?jī)?nèi)容
        1.5.4 創(chuàng)新點(diǎn)
2 分子模擬方法
    2.1 分子模擬的基本原理
        2.1.1 蒙特卡洛模擬
        2.1.2 分子動(dòng)力學(xué)模擬
    2.2 分子力場(chǎng)
        2.2.1 兩體勢(shì)能模型
        2.2.2 多體勢(shì)能模型
    2.3 系綜的選擇
        2.3.1 系綜的分類(lèi)
        2.3.2 系綜的恒溫控制方法
        2.3.3 系綜的恒壓控制方法
    2.4 邊界條件的確定
        2.4.1 周期邊界條件
        2.4.2 非周期邊界條件
    2.5 數(shù)值算法
        2.5.1 Verlet數(shù)值計(jì)算法
        2.5.2 Leap-frog法和Velocity-Verlet法
        2.5.3 Beeman算法
    2.6 宏觀參數(shù)的計(jì)算
        2.6.1 GCMC模擬
        2.6.2 分子動(dòng)力學(xué)模擬
    2.7 物理量的無(wú)量綱化處理
2S/CH₄、CO₂/CH₄混合物">3 石墨烯及其復(fù)合結(jié)構(gòu)吸附分離H₂S/CH₄、CO₂/CH₄混合物
2S/CH₄混合物在石墨烯表面的吸附性能">    3.1 H₂S/CH₄混合物在石墨烯表面的吸附性能
        3.1.1 模擬細(xì)節(jié)
        3.1.2 吸附選擇性
        3.1.3 氣-固界面張力
        3.1.4 含缺陷的石墨烯表面吸附性能
2S/CH₄混合物分離性能研究">    3.2 石墨烯-碳納米管復(fù)合材料（GNHS）對(duì)H₂S/CH₄混合物分離性能研究
        3.2.1 模型及模擬細(xì)節(jié)
        3.2.2 壓力對(duì)GNHS吸附分離性能的影響
        3.2.3 溫度對(duì)GNHS吸附分離性能的影響
        3.2.4 氣相摩爾組成對(duì)GNHS吸附分離性能的影響
2S與CH₄在GNHS內(nèi)的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)">        3.2.5 H₂S與CH₄在GNHS內(nèi)的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)
2/CH₄混合物分離性能研究">    3.3 GNHS對(duì)CO₂/CH₄混合物分離性能研究
        3.3.1 模擬細(xì)節(jié)
2/CH₄混合物吸附分離性能的影響">        3.3.2 壓力對(duì)等摩爾CO₂/CH₄混合物吸附分離性能的影響
2/CH₄混合物吸附分離性能的影響">        3.3.3 溫度及氣相組成對(duì)等摩爾CO₂/CH₄混合物吸附分離性能的影響
2/CH₄混合物在GNHS內(nèi)的吸附動(dòng)力學(xué)性質(zhì)">        3.3.4 CO₂/CH₄混合物在GNHS內(nèi)的吸附動(dòng)力學(xué)性質(zhì)
    3.4 本章小結(jié)
2S/CH₄混合物分離性能研究">4 多層石墨炔結(jié)構(gòu)對(duì)H₂S/CH₄混合物分離性能研究
    4.1 模擬細(xì)節(jié)
    4.2 純流體吸附模擬
    4.3 混合物吸附模擬
2S/CH₄混合物吸附分離性能的影響">        4.3.1 壓力對(duì)等摩爾H₂S/CH₄混合物吸附分離性能的影響
2S/CH₄混合物吸附分離性能的影響">        4.3.2 溫度對(duì)等摩爾H₂S/CH₄混合物吸附分離性能的影響
2S/CH₄混合物分離的影響">        4.3.3 吸附劑內(nèi)預(yù)吸附水對(duì)H₂S/CH₄混合物分離的影響
    4.4 本章小結(jié)
2S/CH₄混合物的分子動(dòng)力學(xué)模擬">5 多孔石墨烯膜分離H₂S/CH₄混合物的分子動(dòng)力學(xué)模擬
    5.1 模擬細(xì)節(jié)
        5.1.1 模型
        5.1.2 模擬方法
    5.2 結(jié)果與討論
    5.3 本章小結(jié)
6 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 后繼研究工作展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄
    A. 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    B. 攻讀博士學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Porous graphene:Properties,preparation,and potential applications[J]. XU PengTao,YANG JiXiang,WANG KeSai,ZHOU Zhen & SHEN PanWen Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry (Ministry of Education),Institute of New Energy Material Chemistry,Computational Center for Molecular Science,College of Chemistry,Nankai University,Tianjin 300071,China.  Chinese Science Bulletin. 2012(23)
[2]金屬-有機(jī)骨架材料中吸附氣體的擴(kuò)散速率[J]. 穆韡,劉大歡,陽(yáng)慶元,仲崇立.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(06)
[3]Synthesis, characterization, and gas permeation properties of 6FDA-2,6-DAT/mPDA copolyimides[J]. Lina WANG, Yiming CAO, Meiqing ZHOU, Xiaozhi QIU, Quan YUAN Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China.  Frontiers of Chemistry in China. 2009 (02)
[4]直接Monte Carlo方法研究二維平面蒸發(fā)原子速度分布[J]. 謝國(guó)鋒,王德武,應(yīng)純同.  清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2002(08)
[5]分子動(dòng)力學(xué)并行算法研究[J]. 徐偉,李玉忱,王麗.  計(jì)算機(jī)工程與應(yīng)用. 2002(14)
[6]分子動(dòng)力學(xué)模擬中不同短程作用力計(jì)算方法的效率研究[J]. 吳江濤,劉志剛,趙小明.  西安交通大學(xué)學(xué)報(bào). 2002(05)

博士論文
[1]金屬—有機(jī)骨架材料吸附分離和膜分離性能研究[D]. 吳棟.北京化工大學(xué) 2013



本文編號(hào)：3075365