采用無模板劑法制備了多級孔Ce-ZSM-5分子篩,通過XRD、SEM、FTIR、N2吸附-脫附、NH3-TPD等方法對分子篩晶體結(jié)構(gòu)、形貌、孔結(jié)構(gòu)參數(shù)及表面酸性進行了表征。以噻吩為模型分子考察了分子篩吸附脫硫性能,并進行了吸附熱力學(xué)和吸附動力學(xué)研究。實驗結(jié)果表明,多級孔Ce-ZSM-5分子篩的吸附量高于微孔ZSM-5和多級孔ZSM-5分子篩,吸附脫硫過程主要為單分子層化學(xué)吸附,333 K時最大吸附硫容為0.497 mmol/g;該吸附過程符合擬n級動力學(xué)模型,級數(shù)為1.2。 

【文章來源】：石油化工. 2020,49(02)北大核心

【文章頁數(shù)】：7 頁

【部分圖文】：

圖1 分子篩的XRD譜圖

圖1 分子篩的XRD譜圖圖3為多級孔ZSM-5分子篩和多級孔CeZSM-5分子篩的FTIR譜圖。由圖3可知，449,795,1 103,1 217 cm-1處的吸收峰分別歸屬于ZSM-5分子篩骨架中TO4四面體的T—O的彎曲振動峰、T—O—T鍵的內(nèi)部對稱伸縮振動、T—O—T鍵的內(nèi)部反對稱伸縮振動峰以及T—O—T的外部伸縮振動峰；548 cm-1處的吸收峰歸屬于MFI骨架結(jié)構(gòu)的雙五元環(huán)特征峰，這與XRD對分子篩結(jié)構(gòu)的分析相對應(yīng)，1 633 cm-1處的吸收峰歸屬于晶格中水的吸收峰，3 435 cm-1處的吸收峰歸屬于吸附水的吸收峰[21-22]。而多級孔Ce-ZSM-5分子篩振動峰分別位于455,550,789,1 076,1 220 cm-1處，部分振動峰對比多級孔ZSM-5分子篩發(fā)生藍移，由多級孔ZSM-5分子篩的795,1 103 cm-1變?yōu)?89,1 076 cm-1，峰強度也發(fā)生變化。因此，在多級孔Ce-ZSM-5分子篩的制備過程中部分Ce可能進入了ZSM-5分子篩骨架形成Si—O—Ce或Al—O—Ce鍵，導(dǎo)致TO4四面體的振動峰發(fā)生變化。

圖3為多級孔ZSM-5分子篩和多級孔CeZSM-5分子篩的FTIR譜圖。由圖3可知，449,795,1 103,1 217 cm-1處的吸收峰分別歸屬于ZSM-5分子篩骨架中TO4四面體的T—O的彎曲振動峰、T—O—T鍵的內(nèi)部對稱伸縮振動、T—O—T鍵的內(nèi)部反對稱伸縮振動峰以及T—O—T的外部伸縮振動峰；548 cm-1處的吸收峰歸屬于MFI骨架結(jié)構(gòu)的雙五元環(huán)特征峰，這與XRD對分子篩結(jié)構(gòu)的分析相對應(yīng)，1 633 cm-1處的吸收峰歸屬于晶格中水的吸收峰，3 435 cm-1處的吸收峰歸屬于吸附水的吸收峰[21-22]。而多級孔Ce-ZSM-5分子篩振動峰分別位于455,550,789,1 076,1 220 cm-1處，部分振動峰對比多級孔ZSM-5分子篩發(fā)生藍移，由多級孔ZSM-5分子篩的795,1 103 cm-1變?yōu)?89,1 076 cm-1，峰強度也發(fā)生變化。因此，在多級孔Ce-ZSM-5分子篩的制備過程中部分Ce可能進入了ZSM-5分子篩骨架形成Si—O—Ce或Al—O—Ce鍵，導(dǎo)致TO4四面體的振動峰發(fā)生變化。圖4為多級孔Ce-ZSM-5分子篩的吸附等溫線和孔徑分布。由圖4a可知，試樣均具有H1型回滯環(huán)，說明試樣均含有介孔；在相對壓力小于0.01時，各試樣等溫線都存在急劇上升趨勢，說明試樣均含有微孔。

【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3005650