甲烷干氣重整反應(yīng)可以將甲烷和二氧化碳兩種溫室氣體轉(zhuǎn)化為工業(yè)原料合成氣。Ni基催化劑是該反應(yīng)最具工業(yè)應(yīng)用潛力的催化劑,但是現(xiàn)有鎳基催化劑易積碳、易燒結(jié)、失活快等原因限制了其工業(yè)應(yīng)用,因此提高鎳基催化劑的催化性能和抗積炭能力具有十分重要的理論和實踐意義。本文從提高催化劑的抗積碳性能出發(fā),合成了三種新型催化劑,研究不同因素對催化劑在甲烷干氣重整中活性和抗積碳性能的影響,分析了形貌結(jié)構(gòu)與催化劑性能之間的關(guān)系。主要研究成果如下:通過對載體、合成方法和Ni含量的篩選和優(yōu)化,得出共沉淀法制備時最優(yōu)條件為:pH值10左右,空氣中55℃焙燒,850℃下氫氣還原1h下制備的Ni_0.27Mg_2.73Al-LDH具備較好的催化性能。通過探討工藝條件,得出適當(dāng)?shù)奶砑佣栊蕴盍系挠昧靠梢蕴岣叽呋瘎┑挠行Ю寐?催化劑用量為0.15g時,惰性填料用量為2g較為合適。選擇在反應(yīng)溫度為750℃,原料氣的總流量為220 mL/min,進(jìn)氣比為CO₂:CH₄:N₂=5:5:1的反應(yīng)條件下,作為催化劑的催化性能考評條件... 

【文章來源】：華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：92 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【圖文】：

圖１．１全球氣溫變化趨勢??Ｆｉｇ?１．１?ｇｌｏｂａｌ?ｗａｒｍｉｎｇ?ｔｒｅｎｄ?ｆｒｏｍ?１９８０?ｔｏ?２０１５??

細(xì)信息參見表２．２）。ＣＯ和ＣＨ４在催化劑表面解離并產(chǎn)屮吸附的原子碳Ｃａ。而Ｃ？可以通??過逆水氣變換反應(yīng)消除，Ｃ（１之間發(fā)屮反應(yīng)也可生成Ｃｐ，進(jìn)一步反應(yīng)能生成Ｃｖ、Ｃ。和Ｃ＇Ｙ。??積炭的形成機(jī)理如圖２．２所示。??表２．２不同碳物種的詳細(xì)信息??Ｔａｂｌｅ?２．２?Ｄｅｔａｉｌｓ?ｏｆ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｃａｒｂｏｎ?ｓｐｅｃｉｅｓ?ｆｏｒｍｅｄ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｓｕｒｆａｃｅ??碳原子結(jié)構(gòu)?命名?溫度分布／°Ｃ??聚合態(tài)，無定形碳?Ｃ卩?２５０－５００??胡須狀纖維碳?Ｃ、?３００－１０００??吸附態(tài)，原子碳?Ｃｕ?２００－４００??石墨片晶體碳?Ｑ?５００－５５０??碳化鎳／結(jié)塊?Ｃｙ?１５０－２５０??ＣＯ?（ａ）????Ｃ。（ａ）?＋?Ｏ?（ａ）????Ｃ?ｉｎ?Ｎｉ????Ｃｖ?????ＮｂＣ?（￥）??Ｃａ（ａ）???＊?Ｃｐ（￥）?？?Ｃｃ（ｓ）?????Ｃａ?（ａ）?＋?Ｈ?（ａ）?＋?ＣＨ２?（ａ）?ｏｒ?ＣＨ３?（ａ）?????Ｃ?ｉｎ?Ｎｉ????Ｃｖ??－－Ｈ???ＣＨ：⑷一??？?ＮｂＣ（，）??｜?〇ｒ??＾Ｃ－⑷?＾?Ｃｐ（ｓ）?—＊?Ｃｅ?（ｓ）??ＣＨ４?（ｇ）?＂?Ｃ，（Ｓ）??—?？?ＣＨ４?（ａ）?—?ＣＨ４?（ｇ）??圖２．２積炭形成形成機(jī)理??Ｆｉｇ．?２．２?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ｃａｒｂｏｎ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ａｔ?ｔｈｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｓｕｒｆａｃｅ??

圖４．１載體對催化活性的影響??Ｆｉｇ．?４．１?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｃａｒｒｉｅｒ?ｏｎ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｃｔｉｖｉｔｙ??山圖４．１可以得知，在甲烷干氣重整反應(yīng)中相同的活性組分含量以及反應(yīng)條件，對于??不同載體的催化劑也表現(xiàn)出不同的催化活性。相對于丨０ｗｔ％Ｎｉ／３ｗｔ％ＭｇＯ－ｙＡＩ２Ｏ３和??１?Ｏｗｔ％Ｎｉ／ｌ?Ｏｗｔ％ＭｇＯ－ＹＡｌ２（）３?催化劑，１?〇ｗｔ％Ｎｉ／Ｙ－Ａｈ〇３?和?Ｎｉ丨丨．２７Ｍｇ２．７３Ａｌ〇４．５?催化劑在?７５０°Ｃ??下反應(yīng)丨?Ｏｈ，表現(xiàn)出更好的活性。１?Ｏｗｔ％Ｎｉ／３ｗｔ％ＭｇＯ－ＹＡｈ〇３?和?１?Ｏｗｔ％Ｎｉ／ｌ?Ｏｗｔ％ＭｇＯ－ＹＡｈ（）３??催化劑分別在反應(yīng)６．５ｈ和３．５ｈ后都發(fā)生了噴管的現(xiàn)象，足由Ｔ催化劑已經(jīng)燒結(jié)，催化劑??床層發(fā)生了堵塞。丨〇ｗｔ％Ｎｉ／Ｙ－Ａｈ〇＿Ｗｉｎ化劑的反應(yīng)活性較Ｎｉａ＾／Ｍｇ＾ＡＩＯ催化劑高，／Ｉ丨反??應(yīng)結(jié)束拆管后，Ｎｉ／ｙ－ＡｈＯ；催化劑可明顯觀察到催化劑床層己經(jīng)結(jié)塊，并ＪＵ十：反應(yīng)５ｈ后，??催化劑對屮烷干氣重整的轉(zhuǎn)化率匕經(jīng)幵始下降。而且，從分析氧化物的物化性質(zhì)可以得知，??ＡｂＣｂ為兩性氧化物含有更多的酸性位點，所以ＭｇＯ的存在ｎ丨以屮和Ｙ－ＡｈＣｂ表面的部分??酸性位點

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號：2918430