本文關(guān)鍵詞：壁面進(jìn)氣回?zé)嵝臀⒎磻?yīng)器內(nèi)甲烷催化部分氧化耦合水蒸氣重整制合成氣特性的數(shù)值研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著石油資源的日益減少和石油資源價(jià)格上漲,天然氣的開發(fā)利用日益得到重視。間接轉(zhuǎn)化法目前已成為世界天然氣化工的研究重點(diǎn),通過甲烷催化重整反應(yīng)將天然氣和其他原料氣先轉(zhuǎn)化成合成氣,再用合成氣為原料合成液體燃料或者化工原料。甲烷重整制合成氣包括甲烷水蒸氣重整(SRM)、甲烷二氧化碳重整(CDR)、甲烷部分氧化(POM)等多種制取合成氣的技術(shù)方式,這些方法的優(yōu)勢顯而易見,但也存在一些缺點(diǎn)。針對目前甲烷催化重整反應(yīng)中存在的甲烷轉(zhuǎn)化率不高、合成氣收率低、能耗高及容易“飛溫”失控的問題,本文在常規(guī)平板式微反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上提出了一種具有回?zé)峒氨诿孢M(jìn)氣結(jié)構(gòu)的平板式微反應(yīng)器模型。采用回?zé)峤Y(jié)構(gòu)能夠?qū)ξ捶磻?yīng)氧氣進(jìn)行預(yù)熱,較好地控制反應(yīng)的進(jìn)度,避免劇烈放熱反應(yīng)帶來的“飛溫”問題;采用壁面進(jìn)氣結(jié)構(gòu)能增大流場混合擾動(dòng),有效促進(jìn)了甲烷催化重整反應(yīng),同時(shí)能有效控制反應(yīng)速度,提高反應(yīng)過程的安全性。通過數(shù)值模擬的方法對該型微反應(yīng)器的反應(yīng)通道傾角,壁面小孔的布置列數(shù)、半徑大小、間距大小、排布方式等結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)。對經(jīng)過優(yōu)化設(shè)計(jì)的具有回?zé)岷捅诿孢M(jìn)氣結(jié)構(gòu)的漸擴(kuò)型平板微反應(yīng)器,進(jìn)行了甲烷催化部分氧化制合成氣特性研究,考察氧氣與甲烷摩爾比、進(jìn)氣速度、進(jìn)氣溫度、催化劑負(fù)載密度等基本操作條件的影響。為了有較高的甲烷轉(zhuǎn)化率、H2和CO的收率和選擇性,適宜的O/C選擇為0.8。綜合不同主入口速度對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率、選擇性以及組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)沿流動(dòng)方向分布的影響,選擇主入口速度為0.25m/s�？紤]到高溫預(yù)熱進(jìn)氣將大幅增加系統(tǒng)的能耗和后續(xù)實(shí)驗(yàn)的難度,最適主進(jìn)氣溫度選擇為800K。在反應(yīng)系統(tǒng)具有較高的H2收率和CO收率的同時(shí),還需考慮催化劑的制備成本,適宜的催化劑負(fù)載密度選取為2.72×10-8kmol/m2。在原料氣中添加水蒸氣,進(jìn)行了甲烷催化部分氧化耦合甲烷水蒸氣重整制合成氣特性的研究,考察了氧氣與甲烷摩爾比、水蒸氣與甲烷摩爾比、進(jìn)氣速度、進(jìn)氣溫度、催化劑負(fù)載密度等基本操作條件對反應(yīng)特性的影響,獲得了較優(yōu)的操作條件。采用甲烷催化部分氧化反應(yīng)耦合甲烷水蒸氣重整反應(yīng),能使反應(yīng)系統(tǒng)達(dá)到部分自供熱,增大了氫氣的選擇性和收率,能調(diào)節(jié)合成氣中H2/CO的摩爾比。本文的研究為改進(jìn)重整制合成氣技術(shù)提供了進(jìn)一步的理論依據(jù),具有一定意義和參考價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：微反應(yīng)器 甲烷催化重整 甲烷部分氧化 合成氣 壁面進(jìn)氣
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TE665.3
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-8
• 主要符號表8-9
• 1 緒論9-21
• 1.1 課題的研究背景及意義9-10
• 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀10-18
• 1.2.1 甲烷重整制合成氣技術(shù)研究現(xiàn)狀10-13
• 1.2.2 反應(yīng)器的研究現(xiàn)狀13-16
• 1.2.3 回?zé)岢始夹g(shù)的研究現(xiàn)狀16-17
• 1.2.4 壁面進(jìn)氣技術(shù)的研究現(xiàn)狀17-18
• 1.3 目前研究的不足18-19
• 1.4 本文主要研究內(nèi)容19-21
• 2 物理、數(shù)學(xué)模型及計(jì)算方法21-31
• 2.1 物理和數(shù)學(xué)模型21-24
• 2.2 反應(yīng)機(jī)理24-27
• 2.3 計(jì)算方法27-28
• 2.4 數(shù)值計(jì)算驗(yàn)證28-30
• 2.4.1 網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證28-29
• 2.4.2 可行性論證29-30
• 2.5 本章小結(jié)30-31
• 3 微反應(yīng)器結(jié)構(gòu)對反應(yīng)的影響及其優(yōu)化31-51
• 3.1 具有回?zé)峒氨诿孢M(jìn)氣結(jié)構(gòu)的微反應(yīng)器與常規(guī)平板式微反應(yīng)器的性能比較31-34
• 3.2 微反應(yīng)器結(jié)構(gòu)對甲烷催化部分氧化反應(yīng)的影響及其優(yōu)化設(shè)計(jì)34-50
• 3.2.1 反應(yīng)通道傾角對甲烷催化部分氧化反應(yīng)的影響34-39
• 3.2.2 壁面小孔的布置列數(shù)對甲烷催化部分氧化反應(yīng)的影響39-42
• 3.2.3 壁面小孔的半徑大小對甲烷催化部分氧化反應(yīng)的影響42-45
• 3.2.4 壁面小孔的間距大小對甲烷催化部分氧化反應(yīng)的影響45-48
• 3.2.5 壁面小孔的排布方式對甲烷催化部分氧化反應(yīng)的影響48-50
• 3.2.6 最終確定的微反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)50
• 3.3 本章小結(jié)50-51
• 4 甲烷催化部分氧化制合成氣的特性研究51-75
• 4.1 不同O/C的影響51-57
• 4.1.1 不同O/C對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響51-52
• 4.1.2 不同O/C對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響52-57
• 4.2 不同主入口速度的影響57-62
• 4.2.1 不同主入口速度對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響57-58
• 4.2.2 不同主入口速度對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響58-62
• 4.3 不同進(jìn)氣溫度的影響62-67
• 4.3.1 不同進(jìn)氣溫度對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響62-63
• 4.3.2 不同進(jìn)氣溫度對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響63-67
• 4.4 不同催化劑負(fù)載密度的影響67-72
• 4.4.1 不同催化劑負(fù)載密度對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響67-68
• 4.4.2 不同催化劑負(fù)載密度對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響68-72
• 4.5 本章小結(jié)72-75
• 5 甲烷催化部分氧化耦合水蒸氣重整制合成氣的特性研究75-91
• 5.1 不同O/C的影響75-78
• 5.1.1 不同O/C對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響75-77
• 5.1.2 不同O/C對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響77-78
• 5.2 不同W/C的影響78-81
• 5.2.1 不同W/C對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響78-79
• 5.2.2 不同W/C對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響79-81
• 5.3 不同主入口速度的影響81-85
• 5.3.1 不同主入口速度對反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物收率及選擇性的影響81-83
• 5.3.2 不同主入口速度對組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)在流動(dòng)方向上變化的影響83-85
• 5.4 不同進(jìn)氣溫度的影響85-86
• 5.5 不同催化劑負(fù)載密度的影響86-88
• 5.6 本章小結(jié)88-91
• 6 結(jié)論與展望91-93
• 6.1 本文主要結(jié)論91-92
• 6.2 后續(xù)研究展望92-93
• 致謝93-95
• 參考文獻(xiàn)95-101
• 附錄101
• A 作者在攻讀碩士學(xué)位期間撰寫及發(fā)表的論文與專利目錄101
• B 作者在攻讀學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目101

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3 陳e

本文編號：290301