UiO-66是一種典型的Zr(IV)基MOFs材料,具有均勻的孔結構以及較大的比表面積,水熱穩(wěn)定性及酸穩(wěn)定性較好,300°C下骨架結構依舊保持高度穩(wěn)定,因此在許多領域具有廣泛的應用前景。此外,可以在配體上引入不同的官能團,實現(xiàn)對MOFs的改性,使UiO-66材料功能化。目前,UiO-66材料的合成主要采用溶劑熱合成法,該方法為間歇過程,耗時長且產(chǎn)品之間存在批差,且合成出的UiO-66材料粒徑尺寸在微米尺度,限制了材料的進一步應用。因此,有必要開發(fā)出一種連續(xù)高效制備納米UiO-66材料的方法。微通道法混合效果好,傳質、傳熱系數(shù)高,可實現(xiàn)材料的連續(xù)合成,并且粒徑可控,有效彌補溶劑熱法的缺陷。本文采用微通道法連續(xù)合成UiO-66及其系列改性MOFs材料,并通過XRD,FT-IR,N_2物理吸附,SEM等表征方法對MOFs材料進行表征。對比微通道反應器以及間歇釜式反應器對UiO-66合成過程及產(chǎn)物粒徑大小的影響。研究表明,微通道反應器強化了物料之間的混合,極大提高了生產(chǎn)效率,UiO-66晶體產(chǎn)物呈六面體狀,粒徑分布在100nm以下且分布范圍更窄�？疾炝朔磻獪囟取⒖傔M料流量和停留時間對合成過程及產(chǎn)物的影響,研究表明,升高溫度有助于晶粒的生長;隨著總進料流量增大,晶體粒徑減小;晶體的形成需要一定的停留時間,但超過該停留時間,晶體粒徑大小不會繼續(xù)增加。通過優(yōu)化實驗條件,微通道法可以實現(xiàn)納米級UiO-66-X材料(X=NH_2,NO_2,Br)的連續(xù)合成。對于制備出的UiO-66-NH_2材料,采用后修飾法在骨架上構造希夫堿式基團,將過氧化鉬錨定在MOFs骨架上,制備了MoO(O_2)_2@UiO-66-NH_2催化劑,并探究其對含硫化合物二苯并噻吩(DBT)的催化氧化效果。考察了反應溫度、氧化劑種類、氧化劑用量對催化劑催化氧化性能的影響。研究表明,提高反應溫度和氧化劑用量能夠明顯加快反應速率;在相同溫度下,采用不同氧化劑時,DBT催化氧化反應速率順序為:CHPTBHPH_2O_2。在80℃,采用CHP作為氧化劑,O/S=4的條件下,60 min后DBT的轉化率可達95%以上,360 min后DBT已經(jīng)完全轉化。催化劑具有穩(wěn)定的活性,經(jīng)過四次循環(huán)后,DBT的轉化率仍保持在93%以上。
【學位單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TE624.9
【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 金屬有機骨架材料（MOFs）概述
    1.2 UiO-66 材料
        1.2.1 Zr（Ⅳ）基MOFs材料的發(fā)展
        1.2.2 UiO-66 材料的高穩(wěn)定性
    1.3 金屬有機骨架材料的合成方法
        1.3.1 溶劑熱法
        1.3.2 微波加熱法
        1.3.3 超聲法
        1.3.4 連續(xù)流微通道法
    1.4 微通道技術簡介
        1.4.1 微反應器定義及分類
        1.4.2 微反應器的特點
    1.5 微通道技術在合成中的應用
        1.5.1 微通道技術合成納米顆粒
        1.5.2 微通道技術合成無機多孔材料
        1.5.3 微通道技術合成金屬有機骨架和共價有機骨架材料
    1.6 金屬有機骨架材料在催化含硫化合物氧化中的應用
        1.6.1 氧化脫硫技術簡介
        1.6.2 MOFs催化含硫化合物氧化應用進展
    1.7 本文的主要研究內(nèi)容
2 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
    2.2 MOFs材料的制備
        2.2.1 微通道法裝置及實驗流程
        2.2.2 微通道法制備MOFs材料
        2.2.3 溶劑熱法制備MOFs材料
    2.3 催化氧化性能評價
2）₂·2DMF的合成'>        2.3.1 MoO（O₂）₂·2DMF的合成
2）₂@UiO-66-NH₂ 的合成'>        2.3.2 MoO（O₂）₂@UiO-66-NH₂ 的合成
        2.3.3 催化含硫化合物氧化反應條件及裝置圖
    2.4 MOFs材料的表征
        2.4.1 X射線衍射
        2.4.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡
        2.4.3 傅里葉變換紅外光譜
        2.4.4 氮氣物理吸附
        2.4.5 氣相色譜
        2.4.6 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜
3 微通道連續(xù)制備UiO-66 系列MOFs材料
    3.1 反應器形式對UiO-66 合成的影響
        3.1.1 UiO-66 材料的表征
        3.1.2 微通道反應器合成UiO-66 的優(yōu)勢分析
    3.2 微通道制備UiO-66 條件考察
        3.2.1 反應溫度的影響
        3.2.2 總進料流量的影響
        3.2.3 停留時間的影響
    3.3 微通道法制備UiO-66-X材料
    3.4 本章小結
2）₂@UiO-66-NH₂ 催化劑催化DBT氧化性能研究'>4 MoO（O₂）₂@UiO-66-NH₂ 催化劑催化DBT氧化性能研究
    4.1 催化劑的表征
    4.2 催化DBT氧化性能考察
        4.2.1 反應溫度的影響
        4.2.2 氧硫比的影響
        4.2.3 不同氧化劑的影響
    4.3 催化劑穩(wěn)定性考察
    4.4 本章小結
結論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況
致謝

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本文編號：2888335