在我國“富煤貧油少氣”的能源格局下,煤氣化是大部分煤清潔高效利用技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié),也是滿足日益增長的能源及化工產(chǎn)品需求的重要途徑。不同于傳統(tǒng)煤氣化,煤地下氣化是一種將氣化劑通入地下與煤層就地反應(yīng)并產(chǎn)出合成氣,殘余的灰留在地下的工藝,目前尚未大規(guī)模工業(yè)化運行。一百余年來許多國家開展了煤地下氣化場地試驗,研究方向主要集中在操作調(diào)控上,未能從復(fù)雜多變的地下生產(chǎn)條件中抽提出機理性的規(guī)律。出于強化過程擴(kuò)大生產(chǎn)規(guī)模的需要,研究者們建立了多種模型展開模擬研究,以期認(rèn)識地下的“黑箱”過程,但在模型的有效性和參數(shù)的準(zhǔn)確性方面尚存諸多問題。傳統(tǒng)煤氣化工藝已認(rèn)識到數(shù)毫米的灰層對氣體傳質(zhì)和反應(yīng)有不可忽視的影響,因此需引入主動排灰的設(shè)備和措施來保證反應(yīng)器內(nèi)氣化強度。煤地下氣化工藝無法進(jìn)行排灰,因此連續(xù)生產(chǎn)過程中氣化反應(yīng)表面絕大部分時間覆蓋著灰層,其影響不應(yīng)被忽略。多孔介質(zhì)領(lǐng)域的已有研究表明,氣體在多孔介質(zhì)(對地下氣化過程而言即為灰層)中的擴(kuò)散與在氣流主體中的擴(kuò)散行為顯著不同,會對傳質(zhì)和產(chǎn)物分布造成影響;此外,在高溫的灰層中,產(chǎn)物合成氣還可能發(fā)生燃燒反應(yīng),它同樣會對傳質(zhì)和產(chǎn)物分布造成影響。但縱觀當(dāng)前對煤地下氣化的模型與模擬研究,由于缺乏對氣體在灰層中擴(kuò)散和反應(yīng)行為的基礎(chǔ)研究和數(shù)據(jù),鮮見對灰層影響氣體傳質(zhì)和反應(yīng)的量化討論。有鑒于此,本論文以管式爐和熱天平中煤焦的氣化反應(yīng)和CFD模擬為主要手段,輔以氣固兩相的表征分析與理論推導(dǎo),展開對煤地下氣化灰層中氣體傳質(zhì)和反應(yīng)行為的基礎(chǔ)研究,量化灰層的影響。完成的主要工作如下:(1)以灰層及內(nèi)部的氣體為對象進(jìn)行CFD模擬,證明只要氣化劑中存在O2,灰層中普遍存在合成氣燃燒的現(xiàn)象,該現(xiàn)象導(dǎo)致灰層中出現(xiàn)高于反應(yīng)溫度的局部高溫區(qū)域;氣化劑中的CO2和H2O含量增加,會使局部高溫區(qū)域位置向灰層的外表面移動。(2)精確設(shè)計了煤焦的一維單向氣化實驗,以O(shè)2為氣化劑,分析了一系列灰層的微觀形貌和無機物組成,發(fā)現(xiàn)灰熔點為1733 K的魯仙煤灰在反應(yīng)溫度1573 K下發(fā)生了熔融,證明灰層中發(fā)生了 CO燃燒,其放熱導(dǎo)致了局部熱區(qū);灰層中合成氣的燃燒也改變了反應(yīng)分布及產(chǎn)物的選擇性,灰層對O2的阻礙以及CO的燃燒使得炭壁面主要發(fā)生C與CO2的吸熱反應(yīng),CO在最終產(chǎn)物中的占比隨著灰層增厚而下降。(3)將煤地下氣化反應(yīng)中氣體(氣化劑和產(chǎn)物氣)在通道中的外擴(kuò)散、在灰層中的內(nèi)擴(kuò)散以及在煤焦表面的反應(yīng)三個過程解耦,建立了 O2與CO2兩種氣體在灰層中有效擴(kuò)散系數(shù)的計算方法,認(rèn)識了灰層中孔隙隨反應(yīng)過程增大進(jìn)而導(dǎo)致氣體有效擴(kuò)散系數(shù)隨之增加的規(guī)律;認(rèn)識了灰層中合成氣燃燒變相強化O2傳質(zhì)的現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)本文條件下O2的有效擴(kuò)散系數(shù)顯著高于CO2的有效擴(kuò)散系數(shù)。(4)在不考慮灰層熔融并忽略外擴(kuò)散阻力的情況下,通過孔隙分析建立了使用灰層厚度與溫度估算氣體有效擴(kuò)散系數(shù)的簡便方法,可以為模擬研究提供傳質(zhì)參數(shù)的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),內(nèi)擴(kuò)散阻力在總阻力中占比越高、估算越準(zhǔn)確。在本文的實驗條件下,灰層厚度超過3 mm時,對于O2內(nèi)擴(kuò)散阻力占比高于65%,對于CO2內(nèi)擴(kuò)散阻力占比高于85%。通過分析系統(tǒng)阻力構(gòu)成及影響因素,發(fā)現(xiàn)于煤地下氣化場景中很容易進(jìn)入內(nèi)擴(kuò)散阻力控制范圍,使用該估算方法的精度能夠滿足后續(xù)計算要求。(5)建立了滲濾通道局部模型,進(jìn)行了煤地下氣化的CFD模擬,描述了灰層影響下的氣體傳質(zhì)與反應(yīng)分布,判斷了不同有效擴(kuò)散系數(shù)的設(shè)置對模擬結(jié)果的影響,量化了灰層厚度及氣化劑流動速率對氣體傳質(zhì)與反應(yīng)分布的影響。
【學(xué)位單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TD841
【部分圖文】：

出于戰(zhàn)略安全和環(huán)境保護(hù)的考量，我國也著力發(fā)展多元化的能源形式。根據(jù)??家統(tǒng)計局發(fā)布統(tǒng)計年鑒的數(shù)據(jù)［２］，如圖１－２所示，水電風(fēng)能太陽能核電等能源??經(jīng)多年發(fā)展，在我國能源消費構(gòu)成中的占比從１９９６年的６％提高到了?２０１６年??１３．３％，但與此同時煤炭的占比為６２％，仍是我國能源結(jié)構(gòu)中的主要組成部分。??

煤氣化是煤炭高效潔凈利用的核心技術(shù)之一，其產(chǎn)物合成氣（ＣＯ與Ｈ２）是??諸多煤化工過程的起點，大力發(fā)展煤氣化技術(shù)可以有效降低這些煤化工過程的成??本。如圖１－３所示，民用、工業(yè)燃?xì)馔ㄟ^煤氣化獲得；煤基合成氨工藝以及煤直??接液化所用的氫氣來源于煤氣化過程；用于補充石油化工產(chǎn)品的煤制甲烷、煤制??

?１８．３％??圖１－２?１９９６年與２０１６年中國能源消費構(gòu)成??Ｆｉｇ．?１－２?Ｅｎｅｒｇｙ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｃｏｎｓｔｉｔｕｔｅｓ?ｏｆ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?１９９６?ａｎｄ?２０１６??煤氣化是煤炭高效潔凈利用的核心技術(shù)之一，其產(chǎn)物合成氣（ＣＯ與Ｈ２）是??諸多煤化工過程的起點，大力發(fā)展煤氣化技術(shù)可以有效降低這些煤化工過程的成??本。如圖１－３所示，民用、工業(yè)燃?xì)馔ㄟ^煤氣化獲得；煤基合成氨工藝以及煤直??接液化所用的氫氣來源于煤氣化過程；用于補充石油化工產(chǎn)品的煤制甲烷、煤制??醇醚燃料以及費托合成（間接液化）工藝所用原料也是來源于煤氣化過程產(chǎn)生的??合成氣。??＾工業(yè)、民用燃?xì)??＋ｏ２／ｈ２ｏ?????ｃｏ?＋?ＨＨ?＿??、合成氣＊＜甲醇??油??二甲醚??烯烴??圖１－３煤氣化及后續(xù)過程示意圖??Ｆｉｇ．?１－３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｃｏａｌ?ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｄｏｗｎｓｔｒｅａｍ?ｐｒｏｃｅｓｓ??自１８５７年德國西門子兄弟發(fā)明用塊煤生產(chǎn)煤氣的爐子以來，煤氣化技術(shù)歷??經(jīng)不同階段的發(fā)展應(yīng)用逐漸成熟，以固體煤與氣化劑在爐內(nèi)的相對運動可以分為??移動床氣化，流化床氣化，氣流床氣化及若干變形，廣泛應(yīng)用于工業(yè)規(guī)模的氣化??生產(chǎn)。??受傳統(tǒng)煤氣化工藝的啟發(fā)，也出現(xiàn)了將煤的開采與氣化工藝結(jié)合起來進(jìn)行的??設(shè)想：煤地下氣化（ｕｎｄｅｒｇｒｏｕｎｄ?ｃｏａｌ?ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ
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本文編號：2878817