高成熟的固體瀝青是一種油裂解殘渣,廣泛存在于我國下古生界油氣藏中。固體瀝青不是簡單的純組分,而是組成和結(jié)構(gòu)可變的聚集有機(jī)質(zhì)。因此,加強(qiáng)對其形成和演化規(guī)律的認(rèn)識對深層油氣的成因判識和資源量評價具有重要意義。本研究利用熱模擬實驗探討了熱成因固體瀝青的形成過程以及原油(全油和不同族組分)和烴源巖抽提物(可排出烴和殘留烴)和儲層環(huán)境等主控因素對其形成的影響。開展了十個系列的金管封閉體系熱解實驗:其中三個系列分別是采用原油的主要族組分(即飽和烴,芳烴和非烴+瀝青質(zhì)組分)來評價原油族組成對裂解過程中固體瀝青形成的影響;五個系列是通過模擬不同油藏條件下的原油裂解,探討了儲層壓力和水對原油裂解的影響;另外兩個系列探討烴源巖抽提物(可排出烴和殘留烴)裂解的過程。通過對熱解產(chǎn)物(包括甲烷,C_2-C_5氣態(tài)烴,C_6-C_(12)輕質(zhì)烴,C_(13+)重質(zhì)烴和固體瀝青)的定量分析及其碳同位素分析,力圖揭示地質(zhì)條件下固體瀝青的形成過程以及可能影響固體瀝青形成的主要因素。依據(jù)實驗結(jié)果建立一套基于固體瀝青的氣源對比和天然氣資源量評價的技術(shù)和方法,結(jié)合對塔東古城地區(qū)氣藏的實例解剖,對實驗結(jié)果和認(rèn)識進(jìn)行校正和完善�？偨Y(jié)以上工作,本論文得到以下主要認(rèn)識:(1)原油在無水條件下裂解過程可以分為四個階段:I液態(tài)烴生成階段(EasyRo1.0%)、II凝析油生成階段(對應(yīng)的EasyRo值為1.0~1.5%)、III濕氣生成階段(對應(yīng)的EasyRo值為1.5~2.1%)和IV干氣生成階段(對應(yīng)的EasyRo值為2.1%)。固體瀝青的生成開始于凝析油和濕氣生成階段,并且在干氣階段大量生成,表明固體瀝青是原油在高過成熟階段的產(chǎn)物。(2)原油不同族組分裂解生成的固體瀝青產(chǎn)率隨成熟度的增加都逐漸升高,非烴+瀝青質(zhì)組分在液態(tài)烴生成階段(EasyRo=0.5-1.0%)和凝析油生成階段(EasyRo=1.0-1.5%)快速生成大量固體瀝青,飽和烴和芳烴組分在濕氣生成階段(EasyRo=1.5-2.1%)和干氣生成階段(EasyRo=2.1-4.5%)大量生成固體瀝青。當(dāng)EasyRo=4.5%時,飽和烴、芳烴、非烴+瀝青質(zhì)生成固體瀝青的產(chǎn)率達(dá)到最大,分別為41.91%、62.91%、64.22%。結(jié)合原油中不同族組分的含量可知裂解生成固體瀝青過程中飽和烴組分貢獻(xiàn)量達(dá)53.7%,芳烴貢獻(xiàn)量為20.3%,非烴+瀝青質(zhì)貢獻(xiàn)量為26%。因此以后便可根據(jù)實驗得到的不同族組分裂解過程中固體瀝青的產(chǎn)率,結(jié)合不同原油的各組分含量,計算出此原油相應(yīng)的固體瀝青產(chǎn)率,而不用對每一種原油的固體瀝青產(chǎn)率進(jìn)行測定。(3)原油各族組分裂解生成固體瀝青的過程中,各個階段的固體瀝青的?~(13)C值變化不大(-31‰±0.5‰),這個結(jié)果可以幫我們運(yùn)用于實際勘探中,根據(jù)固體瀝青的?~(13)C值來反演生成其母質(zhì)的?~(13)C值,從而為我們進(jìn)行油-氣-源對比提供依據(jù)。另外原油各族組分隨著裂解溫度的不斷增加,生成的甲烷、乙烷及丙烷的碳同位素值都逐漸變重,且存在~(13)C_1δ~(13)C_2δ~(13)C_3的正序分布特征;其中縱向上看,在相同裂解溫度下,飽和烴生成的氣態(tài)烴同位素最輕,非烴+瀝青質(zhì)生成的氣態(tài)烴同位素最重。(4)原油的加水和不加水裂解實驗結(jié)果表明,水的存在對原油裂解成因的固體瀝青的形成影響不大;不同壓力條件下(25MPa、50MPa、75MPa和100MPa)原油裂解實驗結(jié)果也表明,儲層壓力對原油裂解過程中生成的固體瀝青產(chǎn)率以及氣態(tài)烴產(chǎn)率和碳同位素值沒有顯著影響。(5)源巖瀝青(可排出烴和殘留烴)的裂解實驗表明,殘留烴裂解過程中生成的固體瀝青最大產(chǎn)率明顯比可排出烴生成的固體瀝青最大產(chǎn)率更大,而殘留烴生成的氣態(tài)烴產(chǎn)率比對應(yīng)的可排出烴生成的氣態(tài)烴產(chǎn)率更低。這個結(jié)果一方面可以幫助我們對頁巖殘留烴和可排出烴(相當(dāng)原油)裂解的生氣量進(jìn)行評價;另一方面可加深對頁巖中殘留烴形成的固體瀝青和儲層中原油裂解形成的固體瀝青組成和含量的認(rèn)識。(6)塔東古城地區(qū)兩套烴源巖(下寒武統(tǒng)的西大山組和中奧陶統(tǒng)黑土凹組)的干酪根碳同位素值有一定差別,黑土凹組偏重,大都大于-30.0‰,西大山組較輕,基本-30.0‰。儲層固體瀝青的碳同位素值大約在-32.0‰~-30.3‰之間,結(jié)合固體瀝青碳同位素值和干酪根碳同位素值的關(guān)系式,可以初步推斷儲層固體瀝青的烴源巖來自西大山組。塔東古城地區(qū)下古生界油藏大都經(jīng)歷了高過成熟,原油裂解主要發(fā)生在晚奧陶世-志留世,固體瀝青和甲烷也主要生成于此階段,他們的轉(zhuǎn)換率受最大成熟度控制。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TE626.86
【部分圖文】：

13圖 1.1 本次工作技術(shù)路線圖Figure 1.1 The technology roadmap of the dissertation1.5 論文工作量本次研究共計 4 次前往黑龍江大慶油田有限責(zé)任公司勘探開發(fā)研究院，現(xiàn)場工作 20 余工作日，采集 2 個固體瀝青樣品、12 塊巖心樣品和 22 個巖屑樣品，以及收集若干數(shù)據(jù)與圖件資料。另外采集了茂名油頁巖用于黃金管熱模擬實驗。

探清這一過程，建立了基于干酪根熱降解成烴理論，而 Cannon 等(1974)地質(zhì)過程中的時溫補(bǔ)償關(guān)系，逐漸建立了生烴動力學(xué)理論，采用化學(xué)反應(yīng)的手段來研究地質(zhì)條件下低溫長時間的慢速反應(yīng)過程。(Ungerer et al., 198rnham et al., 1997；Lakshxnanan et al., 1994；Behar et al., 1992，1997；Cram, 1998) 利用平行一級動力學(xué)模型和阿倫尼烏斯方程來模擬原油演化過程動力學(xué)熱模擬研究是以一套熱解實驗裝置為基礎(chǔ)將得到的數(shù)據(jù)進(jìn)行生烴動計算。本研究利用的這套熱解實驗裝置采用封閉的黃金管生烴模擬體系(等，1998；熊永強(qiáng)等，2002)。油氣從烴源巖熱解生成的階段里，時間和現(xiàn)一種符合化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)的互補(bǔ)關(guān)系。我們采用 Sweeney 和 Burnham(1的“EasyRo”方法來計算模擬實驗中熱成熟度，圖 2.1 是利用該方法得到的驗中各溫度點所對應(yīng)的 EasyRo 值�？梢詫崿F(xiàn)利用高溫且快速升溫速率模擬的結(jié)果來解釋相對低溫且低升溫速率的的實際地質(zhì)環(huán)境。

第 2 章 原油組成對儲層固體瀝青形成的影響2.2.2 實驗樣品本實驗研究采用的原油樣品為塔里木盆地的哈得 23 井正常油。圖 2.2 展示了這個油樣飽和烴組分通過色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀分析得到的總離子流圖，從圖 2.2 的總離子圖可知，生物降解作用對該原油樣品并未造成一定的影響。另外從得到的正構(gòu)烷烴的分布特征來看，同樣表明該原油沒有發(fā)生顯著的裂解。
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2863693