在未來可預見的時間內,煤炭仍將是我國能源的主體,但是,煤炭的大量使用所產生的污染與我國當前提倡的青山綠水發(fā)展理念相悖。由此如何綠色、高效、經濟的使用好煤炭將是我國科技工作者長期的研究課題,對于我國的可持續(xù)發(fā)展具有十分重要的意義。煤炭的生物降解氣化研究基于煤層氣,主要是生物二次成氣的原因,利用生物技術將煤炭進行氣化,變?yōu)闈崈裟茉?不但徹底解決了由于采礦所造成的地表塌陷、地下水污染等一系列地質災害等問題,同樣徹底解決了由于煤炭在燃燒和化工氣化過程中所產生的大氣污染、水環(huán)境污染等一系列環(huán)境污染問題。煤炭的生物降解氣化是一種生物技術、礦物加工技術及煤化工技術相結合的跨學科、跨專業(yè)的生物工程創(chuàng)新研究,是多種學科技術的交叉和融合,是十三五以來對煤炭走“綠色”潔凈轉化技術之路的響應,意義十分重大。本論文進行了低階煤微生物產氣試驗研究,進而選取煤炭模型化合物進行生物氣化模擬研究,最后通過采用Materials Studio軟件對煤炭中相關模型化合物和官能團進行量子化學計算,分析煤炭生物氣化中管能團的分解和鍵的斷裂規(guī)律,對煤炭生物氣化在微觀上作出有益的探索。在以煤炭和煤炭模型化合物為研究對象中,分別采用安徽省明光市來安縣來安酒廠和淮南市安徽省淮南市天順生態(tài)養(yǎng)殖有限公司沼液中的厭氧發(fā)酵菌群為外來菌源,通過菌群富集培養(yǎng)后對煤炭進行厭氧發(fā)酵產甲烷試驗。通過單因素試驗考察溫度、pH、煤樣粒徑以及煤與菌液用量之比等因素對生物甲烷產生的影響,對試驗結果的分析確定了最優(yōu)單因素條件,煤炭的最優(yōu)生物氣化工藝條件是:溫度為37℃,pH=7,煤樣粒徑為0.5mm,煤與菌液用量之比為1:5,在此條件下沼液中的厭氧菌群產氣量達到最大值,為9.0mL,總量是 36.3mL。本文先對煤及模型化合物進行微生物降解氣化的試驗,試驗過后發(fā)現降解后的產物中有機硫的含量降低的不是很明顯,為了探討煤炭生物氣化的機理以及更好的理解煤中硫的脫除,通過采用Materials Studio中的Dmol3程序對硫醚和噻吩硫的模型化合物二苯二硫醚和二苯并噻吩的結構和相關性質(鍵角鍵長、Mulliken電荷、振動強度、熱力學性質、分子得失電子能力和穩(wěn)定性)進行了理論計算與研究。通過Dmol3中的geometry optimization計算出各原子的電荷、振動頻率等性質。通過對模型化合物分子的計算結果來預測煤炭生物氣化中管能團的分解和鍵的斷裂,對研究煤炭生物氣化的機理及煤中硫的脫除有著重要意義。本文通過微生物對煤的降解氣化過程中硫元素含量的變化,選擇具有代表性的硫醚和噻吩硫的含硫模型化合物,開展量子化學計算,通過模型化合物幾何參數,化學鍵軌道將計算預測反應斷鍵位置,模擬分析煤炭生物氣化條件下硫醚和噻吩硫等斷鍵機理。其中二苯二硫醚中兩個S原子直接作用,它們之間的相互作用較強振動頻率大,周圍電子多,易斷裂,使S原子帶有孤電子增加其反應能力,導致硫醚鍵斷裂,從而使兩個S原子裸露出來,更容易與外界發(fā)生反應對硫醚進行脫除;二苯并噻吩分子中S原子與其它4個C原子共在一個噻吩環(huán)中,噻吩環(huán)周圍電子云密度大,其中S原子的電負性又比C的大吸引電子的能力更強,更容易發(fā)生反應使噻吩環(huán)斷裂,使噻吩硫從煤中脫除出去。
【學位單位】：安徽理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TD84
【部分圖文】：

控制ｐＨ＝７．０，煤炭粒度為０．５ｍｍ，菌液用量為１０ｍＬ，把溫度作為單一變量??因素，溫度分別取為３４°Ｃ、３５°Ｃ、３６°Ｃ、３７°Ｃ、３８°Ｃ，進行一周的產氣試驗，一??周后對產氣量進行測量并分析溫度對微生物產氣的影響，試驗結果見圖１。??如圖１所示，在３４°Ｃ￣３８°Ｃ溫度條件下進行單因素優(yōu)選試驗，隨著時間的變??化，不同溫度條件下的甲烷產氣量存在差異，當溫度在３７°Ｃ時曲線最高，產氣量??達到最大值。而在其他溫度下，甲烷產氣量較低，尤其是在３４°Ｃ及３５°Ｃ溫度條件??下，甲烷產氣量最低，由此可以看出，當溫度過高或溫度過低，都會對生物甲烷??的產氣量產生影響。通過試驗發(fā)現，該微生物降解煤炭生成生物甲烷的最佳溫度??條件為３７°Ｃ，由此可以大膽推測，沼液中對煤炭產生作用的主要菌群屬于嗜溫菌??［５７］（最適溫度在３７°Ｃ左右）。??通過圖１可以發(fā)現，當溫度在３６°Ｃ及３８°Ｃ時，生物甲烷從第一天就開始產出，??但是產氣量以及產氣的速率沒有溫度在３７°Ｃ時候的高。通過３４°Ｃ、３５°Ｃ這兩條曲??線可以看出

液用量為１０ｍＬ，把ｐＨ作為單一變量因素，ｐＨ分別取為６、６．５、７、７．５、８進行??一周的產氣實驗，一周后對產氣量進行測量并分析ｐＨ對微生物產氣的影響，試??驗結果見圖２。??如圖２所示：在ｐＨ＝７時，生物甲烷產氣量達到最大，最高可以達到８．９ｍＬ；??而在ｐＨ＝７．５時，生物甲烷產氣量有所降低，產氣量為８．５ｍＬ，而在ｐＨ條件為６、??６．５、８時，生物甲烷的產氣量只有７．８ｍＬ左右，由此可以看出，中性（ｐＨ＝７）環(huán)??境最適合該菌群的生長，隨著酸性的或者堿性的不斷增強，生物產甲烷的產量都??在下降。由此可以看出，在中性或者偏堿性的環(huán)境下更加適宜該厭氧菌群的生長，??在過酸或者過堿條件下會對該產甲烷菌的產氣起到抑制作用。說明微生物在中性??條件下的產氣量是最高的，與煤反應的相關酶活性是最好的，堿性條件下次之，??酸性條件下微生物降解氣化的產氣量最低，不利于微生物氣化的充分進行。而且，??煤炭微生物氣化產甲烷是一個極其復雜的過程

度作為單一變量因素，煤炭粒度分別�。保�？０．７５ｍｍ，０．７５￣０．５ｍｍ，?０．５ｍｍ，??０．５￣０．２５ｍｍ，?０．２５￣０．１２５ｍｍ，進行一周的產氣實驗，一周后對產氣量進行測量并??分析煤炭粒度對微生物產氣的影響，試驗結果見圖３。??從圖３中可以看出煤炭粒度為０．５ｍｍ時產氣量生物甲烷的產生量最多，最高??為８．９ｍＬ。當粒度在０．７５？０．５ｍｍ和１．５？０．７５ｍｍ時，產氣量在７．５ｍＬ左右，比粒??度在０．５ｍＬ時降低１５．７％，開始的產氣量比較多，曲線斜率比較大，這可能因為??煤炭粒度大的時候，微生物與煤表面接觸充分所以一開始產氣就比較充分，而且??反應的前幾天產氣量速率增加的也很快，但是到了第四天產氣量達到了最大值，??隨后曲線斜率開始降低最后趨于平緩，造成這種現象的原因可能是由于煤炭粒度??過大與微生物接觸過于充分，微生物降解氣化快同時微生物代謝的也快，在產氣??的同時微生物自身也有所消耗
【參考文獻】

相關期刊論文 前10條

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本文編號：2850820