【摘要】：在我國諸多中-新生代含油氣盆地中,富烴凹陷優(yōu)質烴源巖的形成及其演化過程中普遍伴有火山活動的直接或間接作用。盡管火山巖與烴源巖之間密切的空間關系已引起學者們的關注,但迄今為止關于火山物質在烴源巖生烴過程中所起作用的研究更多僅限于基礎理論之探討,而針對其開展的定量實驗工作甚少。火山物質催化烴源巖生烴機理有待解答。但由于火山物質成分復雜,其中同時包含可以促進或抑制干酪根生烴的物質組分,因此將其籠統(tǒng)地作為一個整體去探討其對干酪根生烴影響難免有失偏頗。在此背景下,系統(tǒng)科學地選擇火山物質中代表性組分探討其對干酪根熱解生烴的影響就顯得尤為重要。本論文從火山巖與烴源巖同盆共存的宏觀地質事實出發(fā),通過調(diào)研分析沉積盆地中火山巖元素地化特征,選擇不同類型火山巖中普遍富集卻被前人忽視的Cr2O3為媒介開展多類型干酪根生烴模擬實驗,期望以此為途徑揭示富含過渡金屬元素火山物質對干酪根熱解生烴的作用及其意義。實驗結果表明:Cr2O3對干酪根生成烴類氣體的影響程度有限。在低溫階段(360~450℃),Cr2O3可以提高Ⅰ型干酪根的烴類氣體產(chǎn)率,而對Ⅱ型和Ⅲ型干酪根烴類氣體產(chǎn)率則無顯著影響。這表明Cr2O3催化干酪根熱解生成氣態(tài)烴過程中,其催化效應與溫度和有機質類型有關。相同溫度條件下,Cr2O3對鏈狀結構(Ⅰ型干酪根)的催化作用大于環(huán)狀結構(Ⅱ型、Ⅲ型干酪根)。Cr2O3的加入,在低溫階段抑制了Ⅰ型干酪根熱解生成H2、CO2和H2S氣體,高溫條件下則可明顯提高上述三種氣體的產(chǎn)率。這說明高溫階段Cr2O3對烴類的氧化及含硫有機質的裂解具有一定促進作用。相較于氣態(tài)烴的產(chǎn)率變化,Cr2O3對干酪根的輕烴產(chǎn)率以及重烴族組分組成的影響更為明顯。不同實驗系列對比表明:在熱模擬生烴過程中,Cr2O3對Ⅰ型和Ⅲ型干酪根的輕烴生成具有催化作用,而對Ⅱ型干酪根輕烴的催化作用只有在高溫階段才有明顯表現(xiàn)。加入Cr2O3以后,Ⅰ型干酪根裂解生成的輕烴產(chǎn)率最高可增加42%(450℃),Ⅱ型干酪根輕烴產(chǎn)率最高可增加50%(450℃),Ⅲ型干酪根輕烴產(chǎn)率最高可增加23%(500℃)。模擬實驗結果顯示,Cr2O3對Ⅰ型干酪根液態(tài)飽和烴的生成起到促進作用,而對芳香烴、非烴、瀝青的生成卻具有抑制作用,故而增加了液態(tài)烴產(chǎn)物的飽/芳比。此現(xiàn)象表明Cr2O3可有效改善液態(tài)烴的品質,有利于生成飽和烴豐度高、可流動性強的石油。Ⅲ型干酪根熱解生烴過程中,Cr2O3在低溫條件下可以促進重烴的裂解,進而使產(chǎn)物中重烴產(chǎn)率下降,輕烴產(chǎn)率增加。液態(tài)飽和烴色譜分析結果表明,Cr2O3在三種類型干酪根熱解生烴過程中都可催化高碳數(shù)正構烷烴的裂解,使得低碳數(shù)正構烷烴產(chǎn)率增加,并增大液態(tài)烴產(chǎn)物中的n C21-/n C22+比值。同一溫度條件下,加入Cr2O3的干酪根熱解產(chǎn)物中Pr/n C17及Ph/n C18比值均有所降低,說明Cr2O3可以促進不穩(wěn)定的異構烷烴加氫形成正構烷烴,從而造成低碳數(shù)的正構烷烴含量相對增加。液態(tài)烴色質分析表明,Cr2O3可以增大飽和烴產(chǎn)物中C29甾烷20S/(20S+20R)和Ts/Tm比值,說明Cr2O3可以催化生標化合物的異構化,促進有機質轉化。本論文所得實驗結果對發(fā)展和完善油氣生成過程中有機-無機相互作用理論具有重要的借鑒價值,同時對我國東部伴有強烈火山活動的中-新生代斷陷盆地油氣勘探有重要指導意義。相同條件下,火山物質的介入可促進有機質在低演化階段形成流動性相對強的化合物,利于富有機層系中頁巖油的勘探開發(fā)。由此可見,在東部斷陷盆地中,尋找含火山物質的富有機質層系是勘探開發(fā)陸相頁巖油的有利層段,值得勘探家關注。
【學位授予單位】：西北大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：P618.13
【圖文】：

傳統(tǒng)干酪根生烴演化（a）與外源氫參與生烴過程生烴演化（b）模式圖（據(jù) Seewald然界中，水是烴源巖生烴演化過程中重要的氫源（劉文匯等，2000）。早十年代，Lewan et al.（1979），Winters et al.（1983）發(fā)展了加水熱模擬實驗國外諸多學者廣泛采用（Comet et al., 1986；Eglinton et al., 1988；Barth et al.lli et al., 1990）。實驗結果顯示，無水熱模擬實驗的產(chǎn)物中存在大量罕見于自烯烴（Hoering, 1977, 1984），而加水熱模擬實驗產(chǎn)物中則很少出現(xiàn)烯烴，

第一章 緒論結果表明 Cr2O3可以增加干酪根熱解氣中甲烷的產(chǎn)率，降低非烴類氣體的產(chǎn)率�；谏鲜鰞牲c，選擇火山物質中普遍存在卻被學者忽視的 Cr2O3為媒介開展干酪根生烴模擬實驗，擬揭示富過渡金屬化合物的火山物質對干酪根熱演化生烴的影響。（3）干酪根生烴模擬實驗及產(chǎn)物地球化學測試分析針對每種類型干酪根設置兩組實驗，分別為純干酪根系列以及干酪根+Cr2O3系列，在 300~600℃范圍內(nèi)不同溫度點進行生烴熱模擬實驗。加熱實驗完成后對產(chǎn)物進行全地球化學測試：收集定量氣體產(chǎn)物并通過氣相色譜分析組分、使用穩(wěn)定同位素質譜儀測定氣體組分的穩(wěn)定碳氫同位素組成、計算輕烴（C6~C14）產(chǎn)率、重烴（C15+）抽提后利用硅膠-氧化鋁充填柱進行族組分的分離并稱重、進行液態(tài)烴的氣相色譜及色-質分析。

【參考文獻】

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本文編號：2738405