【摘要】：海洋沉積物中蘊藏著大量以甲烷為主的烷烴組分(甲烷、乙烷和丙烷),它們每年以水合物失穩(wěn)分解、油氣滲漏釋放等形式釋放到海水和大氣中,對生態(tài)環(huán)境及全球氣候變化影響深遠。我國渤海、東海以及南海三個海域中均發(fā)育了豐富的烷烴資源,并且烷烴氣體滲漏現(xiàn)象十分顯著。但是,海洋環(huán)境中均存在著由微生物主導的好氧氧化作用,能夠有效消耗并攔截滲漏氣體,降低海洋烷烴氣體排放量。海洋環(huán)境中表層沉積物及上覆海水區(qū)域均為烷烴好氧氧化作用的潛在發(fā)生區(qū)域,其溫度、壓力、含氧量等環(huán)境因子參數(shù)卻存在顯著差異。目前,人們對這一差異下的烷烴好氧氧化規(guī)律以及控制該過程的微生物群落特征并不十分清楚,此外,我國三個代表性海洋烷烴滲漏區(qū)好氧氧化過程的研究程度相對較低。因此,開展海洋烷烴組分的微生物好氧氧化過程的實驗研究,將對認識和預測海洋烷烴截流能力及其潛在環(huán)境效應具有重要意義。本文以我國渤海、東海和南海的代表性烷烴滲漏區(qū)沉積物為研究載體,利用常壓靜態(tài)/動態(tài)以及高壓靜態(tài)氧化模擬實驗手段,結合微生物常規(guī)培養(yǎng)技術,開展不同環(huán)境條件下的烷烴好氧氧化模擬實驗,實驗過程中從同位素地球化學、微生物分子生態(tài)學、有機地球化學等角度展開測試分析工作,主要包括氣體氧化速率及其碳氫同位素組成、沉積物細菌16S rRNA基因和pmoA基因群落結構、生物標志物組成特征等信息。通過本文實驗研究,詳細且系統(tǒng)地揭示了海洋環(huán)境中不同環(huán)境因子條件下的烷烴好氧氧化特性及微生物響應機制,同時探究了研究區(qū)烷烴好氧截流能力及主導微生物菌群特征。本文以渤海沉積物作為菌種來源,開展了不同實驗條件下(溫度、壓力、含氧量、烷烴氣體組分、氣體流速)的烷烴好氧氧化模擬實驗,獲得了不同環(huán)境因子的烷烴好氧氧化特征,對認識海洋環(huán)境中某一環(huán)境條件下烷烴好氧氧化能力及微生物群落特征具有重要的參考價值。結果表明:以渤海沉積物為例的烷烴好氧氧化過程受溫度、壓力、氣體流速和氧氣濃度等條件控制顯著。對實驗溫度分別為4℃、10℃、15℃和28℃條件下的烷烴氣體氧化過程監(jiān)測表明,溫度越高,烷烴氣體的氧化速率越高,碳氫同位素分餾特征越顯著。與溫度相似,壓力與氣體氧化速率及同位素分餾均呈現(xiàn)出正相關關系。而氣體流速的變化雖然會對烷烴氣體的氧化速率產(chǎn)生明顯影響,但對烷烴氣體碳氫同位素分餾影響微弱。另外,好氧氧化過程存在最適氧濃度條件,氧濃度過高或過低都將對氧化不利,本研究中10%氧濃度氧化速率最佳,同位素分餾卻不受氧濃度的影響。與單一甲烷氣體相比,混合氣體(甲烷、乙烷、丙烷)的氧化速率明顯較低。同時,混合氣體中甲烷、乙烷、丙烷的碳氫同位素分餾因子互不相同,表明在氧化過程中不同氣體分子的同位素富集程度具有明顯差異。不同來源的烷烴氣體氧化規(guī)律亦有所差異,熱成因甲烷的碳氫同位素分餾程度明顯高于生物成因甲烷。此外,氧化過程中微生物高通量測序結果表明,氧化過程中pmoA基因豐度顯著增加,成為細菌16S rRNA基因的主要優(yōu)勢類群之一。同時,在OTU分類水平下pmoA基因群落組成及相對豐度在不同環(huán)境因子條件下均發(fā)生不同程度的變化。選取我國三個代表性烷烴滲漏區(qū)沉積物進行烷烴好氧氧化模擬實驗研究,即渤海油氣儲集區(qū)、東海沖繩海槽活動冷泉區(qū)和南海神狐海域水合物分布區(qū),獲得研究區(qū)烷烴好氧氧化過程的初步認識:在特定實驗條件下(常溫28℃/常壓/充足氧氣供應/原位氣體組成)均發(fā)現(xiàn)了烷烴好氧氧化作用的存在。其中,渤海沉積物的甲烷好氧氧化速率為1.29μmol/gdw/d,乙烷和丙烷的氧化速率相近,分別為0.15和0.16μmol/gdw/d。三種氣體碳氫同位素呈現(xiàn)出不同程度的富集趨勢,εC_(CH4)、εC_(C2H6)和εC_(C3H8)分別為 10.9±2.9、 3.2±1.1和 1.0±0.3,εH_(CH4)、εH_(C2H6)和εH_(C3H8)分別為 56.3±8.4、 135.6±24.4和 70.3±23.1。與渤海沉積物相比,東海沉積物的烷烴氧化能力明顯較高,其甲烷好氧氧化速率為3.11μmol/gdw/d,CH_4碳氫同位素分餾因子分別為 20.5和 80.6。相對而言,南海沉積物的烷烴氧化速率較低,CH_4、C_2H_6和C_3H_8的好氧氧化速率分別為0.56、0.005和0.003μmol/gdw/d,可能與南海沉積物中pmoA基因豐度較低有關,其qPCR測定結果為2.3×10~3 copies/g,僅為另兩個研究區(qū)的1/10。微生物高通量測序結果顯示,渤海和東海沉積物的烷烴氣體好氧氧化過程中主導菌群均為Methylobacter類群,南海的主導菌群為Methylocaldum和Methylobacter類群,均屬I型好氧氧化菌。另外,好氧氧化結束后,沉積物中正構烷烴、優(yōu)勢脂肪酸及脂肪醇等脂類生物標志物均印證了烷烴氧化過程中強烈的細菌作用,并進一步指示了研究區(qū)I型氧化菌在氧化作用中主導地位。本文研究表明,海洋烷烴好氧氧化過程受多種環(huán)境條件控制,氣體氧化速率主要受溫度、壓力、氣體組分、氣體流速及氧濃度等因素影響,而氣體碳氫同位素分餾程度僅與溫度和壓力密切相關,微生物群落結構特征隨環(huán)境條件的不同具有明顯差異,揭示了不同環(huán)境因子條件下的烷烴好氧氧化特性及微生物響應機制。在此基礎上,本論文首次系統(tǒng)探討了我國三個代表性氣體滲漏區(qū)的烷烴氣體好氧氧化過程,結果表明,東海沉積物的烷烴截流能力明顯較高,而南海沉積物相對最低,三個海域沉積物烷烴好氧氧化的共同主導活性微生物菌群均為Methylobacter類群,南海烷烴氧化過程中Methylocaldum類群同樣起主導作用。本項研究成果可為研究區(qū)沉積物烷烴截流能力預測及海洋環(huán)境評估提供重要的理論與數(shù)據(jù)支撐。
【學位授予單位】：中國地質(zhì)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：P744.4
【圖文】：

的烷烴氧化作用（圖 1.1）。該過程是大氣中甲烷等烷烴組分唯一的生物匯，效攔截并降低氣體的運移及釋放量，從而緩解烷烴氣體排放所帶來的環(huán)境Forster, 2007）。據(jù)統(tǒng)計，全球每年通過此途徑消耗的甲烷約為 30 Tg，占總%（Solomonetal.,2007）。由此可見，海洋烷烴氧化作用是海洋碳循環(huán)的一環(huán)節(jié)，對于調(diào)控大氣甲烷及 NMHCS的收支平衡和緩解溫室效應等方面具有要的意義。

.2 甲烷好氧氧化途徑示意圖（左）和多碳數(shù)烷烴組分的末端和亞末端氧化途徑（（Hanson and Hanson, 1996; Rojo, 2009） 烷烴氧化菌的生物標志物特征近年來，海底烷烴滲漏系統(tǒng)的生物地球化學研究受到越來越多的重視，研要包括海底冷泉、水合物分布區(qū)、泥火山等，研究內(nèi)容包括孔隙水地球化CH4含量、Cl-、SO42-、NO3-濃度等）、自生礦物組成（自生碳酸鹽礦物

【參考文獻】

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1 李清;蔡峰;梁杰;邵和賓;董剛;王豐;楊傳勝;胡高偉;;東海沖繩海槽西部陸坡甲烷滲漏發(fā)育的孔隙水地球化學證據(jù)[J];中國科學:地球科學;2015年05期

2 石強;;渤海溶解氧和表觀耗氧量季節(jié)循環(huán)時空模態(tài)與機制[J];海洋湖沼通報;2015年01期

3 陳建文;;東海沖繩海槽天然氣水合物成礦地質(zhì)條件與資源潛力[J];地球學報;2014年06期

4 李鳳;劉亞娟;王江濤;賀行良;;東海赤潮高發(fā)區(qū)沉積物柱狀樣中正構烷烴和脂肪醇的分布與來源[J];沉積學報;2014年05期

5 鄧永翠;車榮曉;吳伊波;王艷芬;崔驍勇;;好氧甲烷氧化菌生理生態(tài)特征及其在自然濕地中的群落多樣性研究進展[J];生態(tài)學報;2015年14期

6 陳立雷;李雙林;趙青芳;賀行良;張培玉;;海洋油氣微生物好氧降解輕烴模擬試驗[J];海洋環(huán)境科學;2013年06期

7 孟憲偉;張俊;夏鵬;王湘芹;;南海北部陸坡沉積物硫酸鹽-甲烷反應界面深度的空間變化及其對甲烷水合物賦存狀態(tài)差異性的指示意義[J];海洋學報(中文版);2013年06期

8 陳立雷;賀行良;趙青芳;張培玉;李雙林;;輕烴在海洋沉積物中的吸附與解吸行為研究[J];天然氣地球科學;2013年04期

9 孫治雷;何擁軍;李軍;黃威;李清;李季偉;王豐;;海洋環(huán)境中甲烷厭氧氧化機理及環(huán)境效應[J];地球科學進展;2012年11期

10 尹希杰;陳堅;郭瑩瑩;孫治雷;邵長偉;;九龍江河口沉積物中硫酸鹽還原與甲烷厭氧氧化:同位素地球化學證據(jù)[J];海洋學報(中文版);2011年04期

本文編號：2731316