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染料敏化功能材料的制備及其在汽油脫硫中的應(yīng)用

發(fā)布時間:2020-06-24 18:03
【摘要】:汽油中的硫化物燃燒生成SO_X,會造成酸雨、光化學煙霧,而且還會毒害汽車尾氣轉(zhuǎn)化器中的貴金屬催化劑,間接增加污染物排放。因此,汽油脫硫成為人們亟需解決的一個問題。光催化氧化脫硫相比其他脫硫技術(shù),具有脫硫率高、反應(yīng)條件溫和、耗能少、無污染等優(yōu)點而成為了近年來汽油深度脫硫的研究重點。(1)采用浸漬法制備了光催化劑X%TiO_2/SBA-15和DCQ-X%TiO_2/SBA-15(X=10,20,30,40;DCQ即2,9-二氯喹吖啶酮染料),通過BET、XRD、FT-IR、UV-vis等表征手段對光催化劑的物化性能進行了研究,并將其用于模型油的光催化氧化脫硫中。發(fā)現(xiàn)負載DCQ成功地將催化劑的光響應(yīng)范圍拓寬,使其能更有效地利用太陽光,提高光催化脫硫效果。實驗結(jié)果表明:催化劑DCQ-30%TiO_2/SBA-15具有最好的光催化活性。反應(yīng)的最優(yōu)條件為:模型油用量10 m L(含硫量50 ppm),萃取劑用量10 m L,氧硫摩爾比為20,催化劑用量0.45%,反應(yīng)時間90 min。最優(yōu)條件下催化劑對DBT的脫除率可達100%。(2)采用水熱法合成了系列金屬酞菁敏化二氧化鈦光催化劑,通過XRD、SEM、UV-vis等表征手段對催化劑的物化性能進行了研究,并將其用于模型油的光催化氧化脫硫中。實驗結(jié)果表明金屬酞菁成功地拓展了二氧化鈦的光響應(yīng)范圍,提高了光催化氧化脫硫率。反應(yīng)的最優(yōu)條件為:模型油用量10 mL(含硫量50 ppm),萃取劑用量10 m L,氧硫摩爾比為20,催化劑用量0.6%,反應(yīng)時間180 min。最優(yōu)條件下催化劑對DBT的脫除率可達94%。在此基礎(chǔ)上,考察了金屬酞菁上不同金屬中心及取代基對光催化活性的影響,結(jié)果表明:對于金屬中心來說,給電子能力越強其催化活性越強;對于取代基來說,吸電子取代基提高催化活性,給電子取代基抑制催化活性。循環(huán)使用實驗表明:催化劑在使用5次后,活性沒有明顯下降。
【學位授予單位】:華南理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:TE624.9
【圖文】:

噻吩類,汽油,加氫脫硫,脫硫


圖 1-1 汽油中主要的噻吩類及苯并噻吩類化合物Figure 1-1 Sulfur-containing compound in fuel oil and its structure.3 燃料油脫硫技術(shù)目前,脫硫技術(shù)主要包括:加氫脫硫(HDS),氧化脫硫(ODS),萃取脫硫(EDS)附脫硫(ADS),生物脫硫(BDS)以及光催化脫硫(PCDS)。.3.1 加氫脫硫技術(shù)自 1950 年加利福尼亞聯(lián)合油公司的 Raymond Fleck 和 Paul Nahin 第一次獲得加硫技術(shù)的專利至今,加氫脫硫一直是石油煉化行業(yè)的主要脫硫技術(shù),也是目前國內(nèi)產(chǎn)清潔燃油的主要工藝,至今已有較為充分的研究和發(fā)展[8]。加氫脫硫是指在氫氣存在條件下,以 Co/Mo 或 Ni/Mo 作為催化劑,在高溫、高

示意圖,半導(dǎo)體光催化,機理,光生空穴


華南理工大學工程碩士學位論文子從價帶傳遞到導(dǎo)帶并在價帶留下一個光生空穴[58, 59]。之后光生空穴-電子對會遷移到半導(dǎo)體表面,可能會重新結(jié)合并放出熱量,或與吸附在催化劑表面的電子供體或電子受體相作用。通常,光生空穴與水分子作用產(chǎn)生羥基自由基,由羥基自由基開始進行氧化反應(yīng)。而光生電子則傳遞給氧氣等電子受體生成超氧自由基。圖 1-2 為半導(dǎo)體催化劑光催化反應(yīng)的機理示意圖:

【參考文獻】

相關(guān)博士學位論文 前1條

1 陳晗;模擬柴油生物脫硫機理及動力學研究[D];浙江大學;2010年



本文編號:2728187

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