【摘要】：隨著全球性能源短缺與環(huán)境惡化的態(tài)勢日益加重,積極探索發(fā)展清潔的替代燃料和再生能源,成為能源研究者的重要課題。因此,開發(fā)有利于環(huán)境保護的低硫燃油和燃油脫硫技術(shù)已成為當今世界煉油工藝的核心;同時,生物柴油因其環(huán)境友好、可再生等優(yōu)勢,有望部分取代石化柴油燃料而日益受到關(guān)注。功能化酸性離子液體是將功能團引入到酸性離子液體上,從而賦予離子液體某種特殊性質(zhì)。將具有催化活性的基團引入到離子液體的陽離子或陰離子上所得到的功能化離子液體,是一類新型的催化材料。除了賦予其優(yōu)異的催化性能之外,其特殊的物理化學(xué)性質(zhì)也可以使產(chǎn)物與催化劑的分離更加容易,符合綠色化學(xué)發(fā)展的新需求。本論文以酸性離子液體為前驅(qū)物,分別制備了復(fù)合型雜多酸離子液體、聚合離子液體、負載MOF型離子液體以及雜多酸化離子液體[C8H11N2O4]3PMo12O40·2CH3OH·H2O作為酸性催化劑材料,使用傅立葉紅外光譜儀(FTIR)、核磁共振(NMR)、掃描電鏡(SEM)、X-射線粉末衍射儀(XRD)、N2等溫吸附脫附曲線進行結(jié)構(gòu)表征,并通過催化制備生物柴油和催化氧化脫硫反應(yīng),進行了催化活性的測試。論文的主要結(jié)論如下:(1)以合成的PSMIMHSO4和Cs2.5H0.5PW12O40為前驅(qū)物,然后以Cs2.5H0.5PW12O40為載體,制備出復(fù)合離子液體Cs2.5H0.5PW12O40/PSMIMHSO4催化劑,并使用XRD、FTIR和NMR表征了所制備樣品的結(jié)構(gòu)。在制備生物柴油反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、時間、催化劑用量以及甲醇用量進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:食用油為10g,催化劑用量為0.5g,甲醇用量為60g,反應(yīng)溫度70℃,反應(yīng)時間為3.5小時,生物柴油的轉(zhuǎn)化率可達到97.1%;在脫硫反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑用量以及n(H2O2)/n(S)摩爾比進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:2000ppm模擬硫溶液5ml,催化劑用量為0.5g,n(H2O2)/n(S)=6,反應(yīng)溫度40℃,反應(yīng)時間為25分鐘,脫硫率可達到97.4%。(2)以合成的1-乙烯基咪唑單體離子液體為前驅(qū)物,然后以單體進行聚合,并用二乙烯基苯作為交聯(lián)劑合成聚合離子液體,并使用NMR、SEM、FTIR和BET表征了所制備樣品的結(jié)構(gòu)。在制備生物柴油反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、時間、催化劑用量以及甲醇用量進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:食用油為5g,催化劑用量為70 mg,甲醇用量為5 g,反應(yīng)溫度70℃,反應(yīng)時間為4小時,生物柴油的轉(zhuǎn)化率可達到94.2%。在脫硫反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑用量以及n(H2O2)/n(S)摩爾比進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:2000ppm模擬硫溶液5ml,催化劑用量為80 mg,n(H2O2)/n(S)=5,反應(yīng)溫度50℃,反應(yīng)時間為20分鐘,脫硫率可達到95.5%。(3)以合成的N-甲基咪唑磺酸離子液體為前驅(qū)物,再以四氯化鋯和對苯二甲酸為原料,在水熱的條件下合成鋯金屬有機框架材料(UIO-66),并將磺酸型咪唑離子液體負載金屬框架材料上,并使用NMR、XRD、SEM、FTIR和BET表征了所制備樣品的結(jié)構(gòu)。在制備生物柴油反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、時間、催化劑用量以及甲醇用量進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:食用油為5g,催化劑用量為50 mg,甲醇用量為5 g,反應(yīng)溫度70℃,反應(yīng)時間為6小時,生物柴油的轉(zhuǎn)化率可達到93.17%。在脫硫反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑用量以及n(H2O2)/n(S)摩爾比進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:2000ppm模擬硫溶液5ml,催化劑用量為400 mg,n(H2O2)/n(S)=7,反應(yīng)溫度40℃,反應(yīng)時間為20分鐘,脫硫率可達到94.4%。(4)以合成[C8H11N2O4]3PMo12O40·2CH3OH·H2O作為催化劑,并通過元素分析、X-射線單晶衍射儀、紅外分析和紫外分析表征了所制備樣品的結(jié)構(gòu)。在制備生物柴油反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、時間、催化劑用量以及甲醇用量進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:食用油為5g,催化劑用量為700mg,甲醇用量為10 g,反應(yīng)溫度70℃,反應(yīng)時間為4小時,食用油轉(zhuǎn)為生物柴油的轉(zhuǎn)化率可達到95.1%;在脫硫反應(yīng)中,對反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑用量以及O/S摩爾比進行了系統(tǒng)考察,并得到了最佳反應(yīng)條件為:催化劑用量為30 mg,n(H2O2)/n(S)=6,反應(yīng)溫度50℃,反應(yīng)時間為20分鐘,模型油中苯并噻吩的脫除率可達到88.3%。
【學(xué)位授予單位】：上海工程技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TE667;O645.1

【參考文獻】

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本文編號：2575058