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可用于燃料油脫硫新型MOF材料合成

發(fā)布時(shí)間:2017-03-18 10:04

  本文關(guān)鍵詞:可用于燃料油脫硫新型MOF材料合成,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:燃料油中的有機(jī)硫化物經(jīng)過燃燒以SOx的形式排放出去,嚴(yán)重危害環(huán)境和人類的健康,因此如何高效的去除燃料油中的有機(jī)硫化物成為必須解決的問題。金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)作為多孔材料的一種,具有較高的比表面積、較高的孔隙率和良好的熱穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì),已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于液相吸附與分離、氣體存儲(chǔ)、氣體分離、催化、醫(yī)藥、熒光等方面。本工作較為系統(tǒng)地研究MOFs對(duì)燃料油中的噻吩類硫化物吸附。針對(duì)苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)兩種硫化物,采用不同類型的MOF對(duì)其進(jìn)行吸附研究,具體的研究?jī)?nèi)容如下所示:1.合成MOFs。利用本實(shí)驗(yàn)已有的儀器設(shè)備采用水熱合成法合成制備不同類型的MOFs,如MIL-101-Cr-SO3H、MIL-101-Cr-SO3Ag、 Cu-BTC、MOF-74-Cu和PCN-10,而本文中合成的PCN-10具有時(shí)間短、產(chǎn)量大的特點(diǎn)。再對(duì)材料進(jìn)行粉末X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、紅外分析(FT-IR)、熱重分析(TGA)和比表面積(BET)等表征測(cè)試。2.針對(duì)BT的吸附測(cè)試。采用間歇吸附法,研究MIL-101-Cr-SO3H和改性后的MIL-101-Cr-SO3Ag對(duì)BT的吸附能力。測(cè)試結(jié)果表明:在初始濃度為1000ppmS時(shí),MIL-101-Cr-SO3Ag-10的吸附容量為31.18 mgS·g-1MOF,是MIL-101-Cr-SO3H的3倍。這是由于Ag+與BT之間存在酸堿交互作用,導(dǎo)致吸附量提高。MIL-101-Cr-SO3Ag-10吸附BT符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,同時(shí)MIL-101-Cr-SO3Ag-10具有很好的再生性,至少可以重復(fù)利用5次。3.針對(duì)DBT的吸附測(cè)試。采用間歇吸附法,研究Cu-BTC、 Cu-MOF-74和PCN-10這三種MOFs對(duì)DBT的吸附能力。測(cè)試結(jié)果表明:在初始濃度為1000ppmS時(shí),PCN-10的吸附效果最好,吸附量達(dá)到75.24 mgS·g-1MOF,遠(yuǎn)高于其他吸附材料。這是由于PCN-10中的不飽和金屬位和π-π絡(luò)合作用導(dǎo)致的。對(duì)于低濃度下的DBT,PCN-10具有很好的脫除效果,脫除率達(dá)到99%,吸附后的濃度達(dá)到歐五標(biāo)準(zhǔn)。PCN-10具有很好的再生性,至少可以重復(fù)利用五次。
【關(guān)鍵詞】:金屬有機(jī)骨架材料 有機(jī)硫化物 吸附 再生
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TE624.55;O627
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-15
  • 符號(hào)說明15-16
  • 第一章 緒論16-34
  • 1.1 引言16-17
  • 1.2 金屬有機(jī)骨架材料17-28
  • 1.2.1 MOFs的種類17-24
  • 1.2.2 MOFs的合成方法24-26
  • 1.2.3 MOFs的活化方法26-27
  • 1.2.4 合成MOFs的影響因素27-28
  • 1.3 研究背景28-29
  • 1.4 脫硫技術(shù)29-32
  • 1.4.1 加氫脫硫技術(shù)29-30
  • 1.4.2 氧化脫硫技術(shù)30-31
  • 1.4.3 生物脫硫技術(shù)31
  • 1.4.4 萃取脫硫技術(shù)31
  • 1.4.5 吸附脫硫技術(shù)31-32
  • 1.5 本文選題的依據(jù)、意義和內(nèi)容32-33
  • 1.6 本文的創(chuàng)新之處33-34
  • 第二章 MOFs的合成與表征34-42
  • 2.1 合成MOFs的實(shí)驗(yàn)試劑與儀器34-35
  • 2.2 模型油的配制35-36
  • 2.2.1 苯并噻吩模型油的配制35
  • 2.2.2 二苯并噻吩模型油的配制35-36
  • 2.2.3 吸附測(cè)試36
  • 2.3 MOFs的制備36-38
  • 2.3.1 Cu-BTC的制備36
  • 2.3.2 Cu-MOF-74的制備36-37
  • 2.3.3 PCN-10-Cu的制備37
  • 2.3.4 MIL-101-Cr-SO_3H的制備37
  • 2.3.5 MIL-101-Cr-SO_3Ag的制備37-38
  • 2.4 MOFs的表征38-41
  • 2.4.1 X-射線粉末衍射38-39
  • 2.4.2 傅立葉變換紅外線光譜分析39
  • 2.4.3 掃描電子顯微鏡分析39
  • 2.4.4 比表面積分析39-40
  • 2.4.5 熱重測(cè)試40-41
  • 2.5 小結(jié)41-42
  • 第三章 MOFs吸附苯并噻吩性能研究42-54
  • 3.1 引言42-43
  • 3.2 MOFs的表征43-47
  • 3.2.1 MOFs的XRD圖43
  • 3.2.2 MOFs的SEM圖43-44
  • 3.2.3 MOFs的BET圖44-45
  • 3.2.4 MOFs的EDX圖45-46
  • 3.2.5 MOFs的TGA圖46-47
  • 3.3 MOFs吸附BT的性能47-52
  • 3.3.1 時(shí)間對(duì)MIL-101-Cr-SO_3Ag吸附BT性能的影響47-48
  • 3.3.2 MIL-101-Cr-SO_3Ag吸附BT的動(dòng)力學(xué)模型研究48-50
  • 3.3.3 MIL-101-Cr-SO_3Ag吸附BT的吸附等溫線50-51
  • 3.3.4 MIL-101-Cr-SO_3Ag的再生性能51-52
  • 3.4 本章小結(jié)52-54
  • 第四章 MOFs吸附二苯并噻吩的性能研究54-70
  • 4.1 前言54-55
  • 4.2 MOF材料表征55-58
  • 4.2.1 MOFs的XRD圖55
  • 4.2.2 MOFs的BET圖55-56
  • 4.2.3 MOFs的SEM圖56-57
  • 4.2.4 MOFs的FT-IR圖57-58
  • 4.2.5 MOFs的TGA圖58
  • 4.3 MOFs吸附DBT的性能58-69
  • 4.3.1 時(shí)間對(duì)PCN-10吸附DBT性能的影響60-61
  • 4.3.2 濃度對(duì)PCN-10吸附DBT性能的影響61-62
  • 4.3.3 溫度對(duì)PCN-10吸附DBT性能的影響62-63
  • 4.3.4 PCN-10吸附DBT的吸附等溫線及其擬合研究63-64
  • 4.3.5 PCN-10吸附DBT的動(dòng)力學(xué)擬合研究64-66
  • 4.3.6 PCN-10吸附DBT機(jī)理研究66-67
  • 4.3.7 深度脫除67-68
  • 4.3.8 PCN-10的再生性能68-69
  • 4.4 本章小結(jié)69-70
  • 第五章 結(jié)論70-72
  • 參考文獻(xiàn)72-84
  • 致謝84-86
  • 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文86-88
  • 作者簡(jiǎn)介88-90
  • 導(dǎo)師簡(jiǎn)介90-91
  • 附件91-92

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 ;Preparation of a kind of mesoporous carbon and its performance in adsorptive desulfurization[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2009年03期

2 蔣宗軒,劉艷,孫秀萍,沈智奇,韓崇仁,李燦;燃料油超深度脫硫:二苯并噻吩在改性活性炭上的吸附(英文)[J];催化學(xué)報(bào);2003年09期


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本文編號(hào):254272

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