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稀土對(duì)Ni-ZnO基脫硫催化劑反應(yīng)性能的影響機(jī)制

發(fā)布時(shí)間:2019-02-12 18:44
【摘要】:為考察La、Ce對(duì)還原后的Ni-ZnO催化劑電子結(jié)構(gòu)的調(diào)變作用,模擬工業(yè)條件對(duì)催化劑進(jìn)行高壓還原,對(duì)還原后的催化劑進(jìn)行Ar離子刻蝕-XPS表征。結(jié)果表明,還原后的催化劑中以Ni 0為主,La不會(huì)被還原,Ce~(4+)被還原為Ce~(3+)。La~(3+)和Ce~(3+)在催化劑外表面富集,并與Ni之間存在相互作用,電子由Ni偏向La~(3+)和Ce~(3+),導(dǎo)致Ni的電子不飽和度增加,從而增強(qiáng)其對(duì)硫化物中孤對(duì)電子的吸附,使Ni-ZnO催化劑脫硫活性增強(qiáng)。但由于La、Ce與Ni-ZnO的電子配位結(jié)構(gòu)存在明顯差別,使用Ce改性的催化劑,在相同脫硫率下,汽油產(chǎn)品辛烷值較高;特別是當(dāng)催化劑中Ce的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.0%時(shí),汽油的平均硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)僅為5.1μg/g,與原料相比,研究法辛烷值增加0.3個(gè)單位。
[Abstract]:In order to investigate the effect of La,Ce on the electronic structure of reduced Ni-ZnO catalyst, the catalyst was reduced at high pressure under simulated industrial conditions, and the reduced catalyst was characterized by Ar ion etch-XPS. The results showed that Ni _ 0 was the main catalyst, La would not be reduced, Ce~ (4) was reduced to Ce~ (3), La~ (3) and Ce~ (3) were enriched on the outer surface of the catalyst, and there was interaction between Ce~ (4) and Ni. The electron bias from Ni to La~ (3) and Ce~ (3) leads to an increase in the electron unsaturation of Ni, which enhances the adsorption of isolated electrons in sulfides and enhances the desulfurization activity of the Ni-ZnO catalyst. However, due to the obvious difference in the electronic coordination structure between La,Ce and Ni-ZnO, the octane number of gasoline products is higher when the catalyst modified by Ce is used in the same desulfurization rate. In particular, when the mass fraction of Ce in the catalyst is 3.0, the average sulfur content of gasoline is only 5.1 渭 g / g. Compared with the raw material, the octane number of the research method increases by 0.3 units.
【作者單位】: 中國(guó)石化石油化工科學(xué)研究院;
【基金】:中國(guó)石油化工股份有限公司科技開發(fā)項(xiàng)目(ST114007)資助
【分類號(hào)】:TE624.9

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本文編號(hào):2420685

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