【摘要】：瀝青是由多種化合物組成的復雜混合物,其改質(zhì)升級、再生利用及替代產(chǎn)品的開發(fā)都對瀝青的化學組成和結(jié)構(gòu)有很大的依賴性。目前,對瀝青的表征主要包括四組分組成、針入度、軟化點等宏觀性質(zhì),迫切需要對瀝青的化學組成和結(jié)構(gòu)進行精細表征,將宏觀性質(zhì)與化學組成結(jié)構(gòu)相關(guān)聯(lián),從整體水平上分析其構(gòu)效關(guān)系,從而為瀝青原料的選擇、改質(zhì)、再生等提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。本文選用六種相同油源不同針入度等級、十種相同針入度等級不同油源的瀝青,借鑒石油組學的研究思路,對瀝青的組成結(jié)構(gòu)和宏觀性質(zhì)進行分析,研究瀝青的四組分組成、化學組成結(jié)構(gòu)以及瀝青質(zhì)、膠質(zhì)之間相互作用對宏觀性質(zhì)的影響。主要研究內(nèi)容和結(jié)論包括:采用極性分離法將瀝青分為飽和分、芳香分、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)四種組分,對瀝青的常規(guī)性質(zhì)、溫度敏感性、高溫穩(wěn)定性和低溫抗裂性進行了分析。結(jié)果表明,油源不同的瀝青四組分組成和宏觀性質(zhì)具有較大差別;油源相同的瀝青四組分組成差別較小,宏觀性質(zhì)隨著瀝青針入度等級的變化呈現(xiàn)一定規(guī)律性,隨著瀝青針入度等級的升高,瀝青質(zhì)含量、瀝青質(zhì)+膠質(zhì)含量逐漸降低,粘度、軟化點、密度、車轍因子、針入度指數(shù)PI值、當量軟化點T800和當量脆點T1.2逐漸減小。采用線性相關(guān)分析和灰色關(guān)聯(lián)分析將飽和分、芳香分、膠質(zhì)、瀝青質(zhì)、瀝青質(zhì)+膠質(zhì)含量分別與宏觀性質(zhì)進行關(guān)聯(lián),結(jié)果表明,密度與瀝青質(zhì)、瀝青質(zhì)+膠質(zhì)含量呈極強的正相關(guān)關(guān)系,瀝青質(zhì)+膠質(zhì)含量是瀝青針入度、粘度、密度、膠體指數(shù)、溫度敏感性和高溫穩(wěn)定性的主要因素。采用元素分析法、定量紅外光譜法和定量核磁氫譜法對瀝青的組成結(jié)構(gòu)進行了深入分析。結(jié)果表明,不同種類瀝青的氫碳原子比、雜原子含量差別較大。對不同種類瀝青紅外光譜的主成分(PCA)分析表明,油源相同的瀝青在主成分散點圖中分布較為聚集,而油源不同的瀝青分布較為分散,這一結(jié)果與同源瀝青所含官能團的種類和分布相似的結(jié)果一致。對PCA主成分原始變量的解析表明,瀝青中極性官能團以及芳環(huán)結(jié)構(gòu)對“聚類”的貢獻度較大。采用多元線性回歸方法建立了瀝青HA、Hα、Hβ、Hγ四種歸屬氫含量與密度的回歸模型,模型的調(diào)整決定系數(shù)為0.947,擬合優(yōu)度非常好,表明瀝青密度與化學組成之間具有良好的相關(guān)性。采用元素分析法和定量核磁氫譜法對瀝青四組分的組成結(jié)構(gòu)進行了深入分析。結(jié)果表明,瀝青四個組分的氫碳原子比大小基本按照飽和分、芳香分、膠質(zhì)、瀝青質(zhì)的順序遞減,膠質(zhì)和瀝青質(zhì)中雜原子含量最多。采用線性相關(guān)分析和灰色關(guān)聯(lián)分析對瀝青四組分的HA、Hα、Hβ、Hγ四種歸屬氫含量與密度、粘度進行了關(guān)聯(lián)分析,結(jié)果表明,各個變量與密度的線性相關(guān)性較強,即四組分的分子結(jié)構(gòu)是影響密度的主要因素;而各個變量與粘度的線性相關(guān)性較差,說明瀝青粘度還受到其他物理或化學結(jié)構(gòu)的影響。采用核磁共振二維擴散排序譜(~1H-NMR DOSY),對瀝青質(zhì)的聚集行為以及瀝青質(zhì)、膠質(zhì)之間的相互作用進行了探索性研究。結(jié)果表明,隨著瀝青質(zhì)在氘代甲苯溶液中濃度的增加,瀝青質(zhì)的相對擴散系數(shù)逐漸減小,即聚集程度增加,形成的瀝青質(zhì)締合體尺寸增大;隨著瀝青質(zhì)在氘代甲苯中濃度的增加,瀝青質(zhì)+膠質(zhì)的相對擴散系數(shù)減小,兩者相互作用增強,締合程度增加。瀝青質(zhì)與膠質(zhì)之間可能存在兩種不同的相互作用機制:膠質(zhì)與瀝青質(zhì)締合體外層結(jié)合,形成尺寸更大的締合體;膠質(zhì)與瀝青質(zhì)直接締合,形成尺寸更小的締合體。對于相同油源的瀝青,隨著瀝青質(zhì)聚集程度的增加,瀝青質(zhì)、膠質(zhì)相互作用的增強,瀝青粘度、軟化點、密度、車轍因子逐漸變大;對于不同油源的瀝青,瀝青質(zhì)、膠質(zhì)之間的相互作用在一定程度上能夠影響瀝青的宏觀性質(zhì)。不同種類瀝青的相對擴散系數(shù)與瀝青質(zhì)、膠質(zhì)締合體的形態(tài)有關(guān),關(guān)于其聚集形態(tài)還有待進一步研究。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：中國石油大學(華東)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TE626.86

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本文編號：2268397