本文選題：碳納米管 + 改性　； 參考：《南昌大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：2017年01月01日國Ⅴ汽油標(biāo)準(zhǔn)正式實施,該標(biāo)準(zhǔn)中對硫含量的規(guī)定較上次標(biāo)準(zhǔn)降低率達80%,這對我國煉油工業(yè)中的脫硫技術(shù)提出了更高的要求;備受關(guān)注的吸附脫硫是一種有望實現(xiàn)“零硫”燃油清潔生產(chǎn)的技術(shù),因此,對于吸附脫硫材料的研究至關(guān)重要。本文以碳納米管作為初始吸附脫硫材料,并通過酸氧化、堿氧化和負載改性三類方法對材料進行改性,采用FT-IR、低溫N2吸附-脫附等表征手段對材料進行結(jié)構(gòu)表征;考察了改性前后材料對正辛烷模擬汽油中噻吩、苯并噻吩的吸附脫除性能,并關(guān)聯(lián)了材料的結(jié)構(gòu)與其吸附性能及吸附選擇性之間的聯(lián)系。主要具體內(nèi)容如下:確定了模擬汽油中噻吩、苯并噻吩含量分析的氣相色譜法。碳納米管經(jīng)酸氧化、堿氧化和負載改性后均不同程度的提高了對模擬汽油中噻吩、苯并噻吩的吸附性能,具體如下:(1)、濃硝酸氧化對碳納米管具有較好的開管性能并引入適當(dāng)含氧基團,混酸氧化則因為引入更多基團而形成堵塞效應(yīng);吸附性能滿足:pristineS/N3carrier。(2)、KOH高溫氧化對碳納米管的開管性能好于濃硝酸氧化,氧化后比表面積和中大孔數(shù)量明顯增大;濃硝酸對堿氧化后碳納米管中的微孔和大孔具有刻蝕作用而使其轉(zhuǎn)化為中孔。濃硝酸氧化改性更能提高材料對噻吩的吸附性能,KOH高溫氧化改性則更能提高對苯并噻吩的吸附性能;材料的噻吩吸附性能滿足:850carrierba,苯并噻吩吸附性能滿足:carrier850ba;材料吸附性能提高是其表面含氧基團、比表面積和孔結(jié)構(gòu)共同作用的結(jié)果。(3)、負載Ag吸附性能明顯較carrier提高,其余負載金屬均小于carrier;吸附性能滿足:baAg,選擇性數(shù)據(jù)表明負載Ag更能提高噻吩的吸附性能。采用Freundlich、Langmuir、Temkin和Dubinin-Radushkevich四種吸附等溫線模型對pristine、S/N3、carrier、850、ba和Ag六個吸附劑的噻吩、苯并噻吩吸附等溫線進行擬合,結(jié)果表明:(1)、在前五個吸附劑上噻吩可能主要以垂直方式吸附,苯并噻吩則以平行方式吸附;而在Ag上噻吩、苯并噻吩均以平行方式吸附。(2)、吸附劑對噻吩、苯并噻吩的吸附屬于“優(yōu)惠型”吸附,且更容易吸附苯并噻吩;Langmuir模型對前五個吸附的噻吩吸附等溫線不適用,Ag吸附劑的噻吩、苯并噻吩飽和吸附容量分別達5.3mg/g和11.6mg/g。(3)、相同吸附劑的吸附自由能滿足:E(苯并噻吩)E(噻吩);噻吩在前五個吸附上屬于物理吸附,在Ag上屬于π絡(luò)合吸附;苯并噻吩在后四個吸附劑上屬于π絡(luò)合吸附。分子模擬計算結(jié)果表明:(1)、絕對硬度滿足:苯并噻吩噻吩苯,碳納米管表面引入羧基或Ag提高了表面酸性和電負性,大孔徑的碳納米管活性更大。(2)、初始碳納米管主要通過HOMO與噻吩和苯并噻吩的LUMO相互作用,引入羧基或Ag后轉(zhuǎn)變?yōu)猷绶院捅讲⑧绶缘腍OMO與碳納米管上LUMO相互作用。
[Abstract]:On January 01, 2017, the national 鈪，

本文編號：1766181