發(fā)布時(shí)間：2017-11-28 15:21

  本文關(guān)鍵詞：地溝油和微藻油低氫耗制備長鏈烷烴工藝研究

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【摘要】：從可再生的生物質(zhì)資源出發(fā)制備生物燃料,是解決環(huán)境問題和能源危機(jī)的有效途徑。本文針對目前油脂加氫脫氧制備生物航空煤油技術(shù)存在的成本高、氫耗大等問題,以廉價(jià)的地溝油、高油脂含量的微藻油為原料,開發(fā)低氫耗的生物航空煤油制備技術(shù)。該工藝過程包含高溫液態(tài)水中甘油脂(磷脂)水解,不飽和脂肪酸雙鍵加氫,飽和脂肪酸非臨氫脫羧三步反應(yīng)。反應(yīng)后得到的長鏈烷烴經(jīng)異構(gòu)化、裂解可制得生物航空煤油。具體工作內(nèi)容分為以下三個(gè)部分。以地溝油和微藻油為原料,采用間歇工藝低氫耗制備長鏈烷烴。第一步高溫液態(tài)水中油脂的無催化水解反應(yīng),優(yōu)化了油水比、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間,使油脂可完全水解生成游離脂肪酸。第二步不飽和脂肪酸雙鍵的加氫反應(yīng),以亞油酸為模型物質(zhì),優(yōu)化了不飽和脂肪酸的加氫工藝條件。結(jié)果表明,商品級(jí)的骨架鎳催化劑可催化亞油酸轉(zhuǎn)化為硬脂酸。第三步在非臨氫條件下,飽和脂肪酸的脫羧反應(yīng)。以硬脂酸為模型物質(zhì),20%Ni/C可催化硬脂酸脫羧生成長鏈烷烴�；谏鲜鋈椒磻�(yīng),分別得到地溝油和微藻油反應(yīng)后的長鏈烷烴產(chǎn)品。地溝油產(chǎn)品、微藻油產(chǎn)品的氧含量分別降低至0.018%、1.72%,說明從地溝油和微藻油出發(fā)低氫耗制備長鏈烷烴的間歇工藝具備可行性。為進(jìn)一步推動(dòng)該工藝的工業(yè)化進(jìn)程,開展了地溝油和微藻油低氫耗制備長鏈烷烴的連續(xù)工藝研究。對于高溫液態(tài)水中油脂的無催化水解反應(yīng),采用自主設(shè)計(jì)的近臨界水連續(xù)反應(yīng)裝置,考察了溫度、停留時(shí)間對油脂水解的影響。結(jié)果表明,隨著反應(yīng)溫度和停留時(shí)間的增加,地溝油和微藻油水解產(chǎn)率升高,該連續(xù)裝置適用于地溝油和微藻油連續(xù)水解制備游離脂肪酸。對于飽和脂肪酸的脫羧反應(yīng),以硬脂酸為模型物質(zhì),浸漬法制備得到NiO/Al2O3催化劑,采用自主設(shè)計(jì)的固定床反應(yīng)器,考察了反應(yīng)溫度、固定床空速、NiO負(fù)載量對硬脂酸催化脫羧的影響。結(jié)果表明,硬脂酸在非臨氫條件下可連續(xù)脫羧制備得到長鏈烷烴。徼藻油中含有的磷脂尚缺乏水解動(dòng)力學(xué)研究。本文以卵磷脂為模型物質(zhì),系統(tǒng)研究了卵磷脂的水解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及機(jī)理。結(jié)果表明,初始濃度對卵磷脂水解反應(yīng)影響不大,隨著反應(yīng)時(shí)間的延長和溫度的升高,卵磷脂轉(zhuǎn)化率、甘油產(chǎn)率、選擇性均隨之增加。卵磷脂水解分為兩步,第一步水解生成磷脂酸、膽堿,第二步中間產(chǎn)物磷脂酸進(jìn)一步水解生成脂肪酸、甘油、磷酸。同時(shí),膽堿與磷酸在水相體系中發(fā)生酸堿成鹽反應(yīng)。采用一級(jí)連串反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得到卵磷脂水解的表觀活化能為68.3 kJ/mol,磷脂酸水解生成甘油的表觀活化能為131.4 kJ/mol。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TE667

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