本文關(guān)鍵詞：甲烷二氧化碳重整鎳基催化劑的研究

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【摘要】：甲烷二氧化碳重整反應(yīng)近些年受到的關(guān)注越來越多,不僅因?yàn)榇朔磻?yīng)消耗了兩大溫室氣體,而且此反應(yīng)的生成物H2/CO比例有利于費(fèi)托合成反應(yīng)的進(jìn)行。目前,甲烷二氧化碳重整反應(yīng)遇見的最大難題就是隨著反應(yīng)的進(jìn)行,催化劑因?yàn)榉e碳和高溫?zé)Y(jié)而易于失活,因此尋找合適的催化劑成為了研究的焦點(diǎn)。鎳基催化劑因?yàn)榫哂信c貴金屬相當(dāng)?shù)拇呋钚�、成本較低而備受青睞,但因其易積碳和燒結(jié)而失活的性質(zhì)而成為該領(lǐng)域亟待解決的問題。 本文采用浸漬法制備了不同組成的催化劑Ni-M/y-Al2O3(M=Zr、Co、Mg、Nd),并在固定床反應(yīng)裝置上考察了不同助劑、不同助劑含量、不同催化劑煅燒溫度以及不同反應(yīng)溫度對(duì)催化劑活性的影響；并對(duì)催化劑進(jìn)行了掃描電子顯微鏡(SEM)、x-射線衍射(XRD)和熱重分析(TG-DTG)等表征。實(shí)驗(yàn)表明,14Ni-5Mg/y-Al2O3的催化活性較好,隨著反應(yīng)溫度的升高,甲烷的轉(zhuǎn)化率、氫氣和一氧化碳的收率也升高,當(dāng)溫度升到800℃時(shí),甲烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到97%以上。采用共沉淀法制備載體、浸漬法制備的催化劑14Ni/MgO-Al2O3,在800℃反應(yīng)溫度下,其活性比催化劑14Ni-5Mg/y-Al2O3的活性要好。 用不同的有機(jī)溶劑(乙醇、乙二醇和正丁醇)處理γ-Al2O3載體,采用等體積浸漬法制備了10Ni/γ-Al2O3、10Ni/γ-Al2O3-e(乙醇處理過載體的催化劑)、10Ni/γ-Al2O3-g(乙二醇處理過載體的催化劑)、10Ni/γ-Al2O3-b(正丁醇處理過載體的催化劑)。對(duì)催化劑進(jìn)行了X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)等表征,同時(shí)考察了這些催化劑用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的催化活性,并對(duì)活性較好的催化劑進(jìn)行了長周期的實(shí)驗(yàn)。研究結(jié)果表明：經(jīng)過有機(jī)溶劑處理的催化劑,活性組分具有良好的分散性,且有機(jī)溶劑極性越大,催化劑活性組分分散越好,抗積碳能力越強(qiáng)。
【關(guān)鍵詞】：甲烷 二氧化碳 催化重整 鎳 y-ai2O3
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-32
• 1.1 甲烷的工業(yè)利用10-12
• 1.1.1 甲烷水蒸氣重整制合成氣10-11
• 1.1.2 甲烷部分氧化反應(yīng)11
• 1.1.3 甲烷自熱重整11
• 1.1.4 甲烷二氧化碳重整11-12
• 1.2 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)的熱力學(xué)分析12
• 1.3 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)機(jī)理的研究12-15
• 1.4 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)催化劑的研究15-28
• 1.4.1 活性組分15-18
• 1.4.2 載體18-19
• 1.4.3 助劑19-21
• 1.4.4 催化劑的制備方法21-24
• 1.4.5 催化劑失活24-28
• 1.5 反應(yīng)條件對(duì)CH_4/CO_2重整活性的影響28-31
• 1.5.1 溫度28-29
• 1.5.2 壓力29
• 1.5.3 原料氣配比29-31
• 1.6 本課題研究的意義及主要內(nèi)容31-32
• 2 不同助劑對(duì)催化劑活性的影響32-49
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分32-33
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品32
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 2.2 催化劑的制備33
• 2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)與表征33-36
• 2.3.1 催化劑活性評(píng)價(jià)裝置33-34
• 2.3.2 反應(yīng)原料34-35
• 2.3.3 實(shí)驗(yàn)操作35
• 2.3.4 計(jì)算方法35-36
• 2.3.5 催化劑的表征36
• 2.4 結(jié)果分析與討論36-47
• 2.4.1 添加不同的助劑對(duì)催化劑性能的影響36-41
• 2.4.2 Mg含量不同對(duì)催化劑性能的影響41-42
• 2.4.3 反應(yīng)溫度不同對(duì)催化劑性能的影響42-43
• 2.4.4 煅燒溫度不同對(duì)催化劑活性的影響43-46
• 2.4.5 載體的制備方法不同對(duì)催化劑活性的影響46-47
• 2.5 小結(jié)47-49
• 3 載體改性對(duì)CH_4/CO_2重整催化劑活性的影響49-59
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分49
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品49
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器49
• 3.2 催化劑的制備49-50
• 3.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)與表征50
• 3.3.1 催化劑活性評(píng)價(jià)裝置50
• 3.3.2 反應(yīng)原料50
• 3.3.3 實(shí)驗(yàn)操作50
• 3.3.4 計(jì)算方法50
• 3.3.5 催化劑的表征50
• 3.4 結(jié)果分析與討論50-58
• 3.4.1 不同溶液處理載體對(duì)催化劑活性的影響50-52
• 3.4.2 空速對(duì)催化劑活性的影響52-53
• 3.4.3 催化劑的長周期試驗(yàn)53-58
• 3.5 小結(jié)58-59
• 4 結(jié)論59-60
• 參考文獻(xiàn)60-70
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況70-71
• 致謝71-72

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1045170