本文關鍵詞：乙蟲腈在模擬水生微宇宙中的歸趨研究

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【摘要】：農藥在環(huán)境中的多介質環(huán)境行為和對人類的健康風險受到各相關領域的研究人員越來越多的關注,而數學模擬也逐漸成為研究農藥環(huán)境行為和歸趨的重要手段和方法。逸度模型以其結構簡單、整體性好等優(yōu)點成為了模擬農藥和有機污染物環(huán)境行為的優(yōu)秀模型之一。微宇宙是一種小型的實驗室模擬生態(tài)系統(tǒng)或者是模擬生態(tài)系統(tǒng),微宇宙在農藥和污染物的生態(tài)風險評價中應用非常廣泛。本文通過建立逸度模型并結合微宇宙模擬,系統(tǒng)研究了乙蟲腈在水-魚-沉積物的微宇宙中的遷移轉化及歸趨行為。本論文為預測和評價乙蟲腈的環(huán)境歸宿及風險提供科學依據,也為其他農藥等污染物的環(huán)境行為歸趨研究提供新的思路。主要研究結果如下:運用改良的QuEChERS和高效液相串聯(lián)質譜技術建立了乙蟲腈在水、斑馬魚和沉積物中的殘留分析方法,樣品用1%甲酸乙腈提取,用PSA(N-丙基乙二胺)、C18和Florisil(弗羅里硅土)凈化,所建立的方法R2大于0.99,平均回收率在80.2%—102.62%,變異系數均小于13.71%,檢測線(LOD)范圍在0.55-1.76μg kg-1定量限(LOQ)范圍在5-10μg kg-1,其方法能滿足殘留分析的要求。通過建立Ⅳ級非穩(wěn)態(tài)多介質逸度模型,對乙蟲腈在水體、沉積物和斑馬魚體系間的遷移轉化進行了的動態(tài)模擬,并利用微宇宙的實驗結果對模型的計算結果進行驗證,其預測值與實測值在總體上擬合較為理想。在系統(tǒng)達到穩(wěn)態(tài)情況下,乙蟲腈3種不同微宇宙環(huán)境中的各相中的分布情況為:在以北京地區(qū)沉積物構建的水生微宇宙系統(tǒng)1中,水相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)中乙蟲腈的總量的97.2%,沉積物相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)中乙蟲腈的總量2.7%,斑馬魚相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)0.1%,在以湖南地區(qū)沉積物構建的水生微宇宙系統(tǒng)2中,水相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)中乙蟲腈的總量的96.2%,沉積物相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)中乙蟲腈的總量3.7%,斑馬魚相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)中乙蟲腈的總量0.1%;在以東北地區(qū)沉積物構建的水生微宇宙系統(tǒng)3中,水相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)中乙蟲腈的總量的92.01%,沉積物相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)7.9%,斑馬魚相中乙蟲腈的質量占整個系統(tǒng)0.09%,從質量平衡的角度可以看出,乙蟲腈在三種微宇宙環(huán)境條件下,進入整個系統(tǒng)中的乙蟲腈90%以上都停留在了水體中,因此,水體是乙蟲腈最終歸趨的匯。通過去除貢獻率計算,研究發(fā)現在以北京地區(qū)沉積物構建的水生微宇宙系統(tǒng)1中,水體中乙蟲腈的降解占整個系統(tǒng)乙蟲腈去除總量90.4%,沉積物中的生物降解量和魚體中降解量分別占整個系統(tǒng)乙蟲腈去除量的5.6%和3.7%;以湖南地區(qū)的沉積物構建的水生微宇宙系統(tǒng)2中,水中乙蟲腈的降解量占其整個系統(tǒng)乙蟲腈去除總量的95.4%,只有0.05%的是平流遷出去除的,沉積物和生物體斑馬魚降解量分別占整個系統(tǒng)乙蟲腈去除總量的2.52%和2.03%;在以黑龍江地區(qū)沉積物構建的水生微宇宙系統(tǒng)3中,水中乙蟲腈的降解量占了整個系統(tǒng)乙蟲腈去除總量的86.85%,平流遷出量占其去除總量0.15%,沉積物中對乙蟲腈的降解量占了整個系統(tǒng)乙蟲腈去除量的8.45%,魚體中對乙蟲腈的降解量去除量占了整個系統(tǒng)乙蟲腈去除量的5.5%。從以上結果可以看出水中的光解和水中微生物降解乙蟲腈是其主要的去除過程。靈敏度分析結果表明,亨利常數(H)對乙蟲腈在水生微宇宙環(huán)境中乙蟲腈在各個相體中濃度計算的影響均達到極顯著水平,辛醇水分配系數(K_(ow))對沉積物中乙蟲腈濃度的計算也達到極顯著水平,乙蟲腈在水中的降解速率(K_(WR))和乙蟲腈在水中的降解速率(K_(BR))對水中乙蟲腈濃度計算影響達到顯著水平,而K_(WR)、K_(SR)和f_(oc)(沉積物中有機碳含量)對其計算沉積物中乙蟲腈濃度結果影響較為顯著。K_(BR)(乙蟲腈在斑馬魚體內的降解速率)對其斑馬魚中乙蟲腈濃度計算具有顯著的影響,而沉積物中有機碳含量、沉積物密度和水中乙蟲腈降解速率與乙蟲腈在魚體中濃度相關性非常小,未達到顯著水平。
【關鍵詞】：乙蟲腈 微宇宙 逸度模型 歸趨
【學位授予單位】：中國農業(yè)科學院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X592
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第一章 引言13-23
• 1.1 微宇宙的概況13-15
• 1.1.1 微宇宙的概念和類型13-14
• 1.1.2 微宇宙的特點14
• 1.1.3 微宇宙系統(tǒng)在生態(tài)毒理研究中的運用14-15
• 1.2 逸度模型研究概況15-18
• 1.2.1 多介質逸度模型15-16
• 1.2.2 逸度模型的分類16-17
• 1.2.3 逸度模型的發(fā)展和應用17-18
• 1.3 農藥在環(huán)境中的歸趨研究及水生環(huán)境的影響18-19
• 1.3.1 農藥在環(huán)境中的歸趨18-19
• 1.3.2 農藥對水生環(huán)境生態(tài)影響19
• 1.4 乙蟲腈的環(huán)境行為研究進展19-21
• 1.4.1 乙蟲腈的相關性質19-20
• 1.4.2 乙蟲腈環(huán)境行為研究進展20-21
• 1.5 技術路線21-22
• 1.6 本論文的研究目的和主要內容22-23
• 1.6.1 研究目的和意義22
• 1.6.2 主要研究內容22-23
• 第二章 乙蟲腈在環(huán)境介質中殘留分析方法的建立23-29
• 2.1 材料與方法23-25
• 2.1.1 儀器與設備23
• 2.1.2 試劑與材料23
• 2.1.3 液相條件/質譜條件23-24
• 2.1.4 標準品溶液的配制24
• 2.1.5 樣品的前處理24-25
• 2.2 結果與討論25-28
• 2.2.1 UPLC-MS/MS條件25
• 2.2.2 分析方法線性關系的測定25-26
• 2.2.3 方法的回收率和檢出限26-27
• 2.2.4 乙蟲腈在斑馬魚體內提取和凈化條件的優(yōu)化27-28
• 2.3 本章小結28-29
• 第三章 水生微宇宙環(huán)境的構建29-35
• 3.1 試驗材料與方法29-31
• 3.1.1 實驗試劑與儀器29
• 3.1.2 沉積物的制備與斑馬魚的培養(yǎng)29-30
• 3.1.3 微宇宙系統(tǒng)的構建30-31
• 3.1.4 樣品的采集與處理31
• 3.1.5 降解動力學及生物濃縮因子的計算31
• 3.2 結果與分析31-34
• 3.2.1 乙蟲腈在微宇宙環(huán)境水體中的濃度分布情況31-32
• 3.2.2 乙蟲腈在微宇宙環(huán)境沉積物中的濃度分布情況32-33
• 3.2.3 乙蟲腈在微宇宙環(huán)境斑馬魚中的濃度分布情況33-34
• 3.3 本章小結34-35
• 第四章 多介質逸度模型的建立與模擬分析35-52
• 4.1 多介質逸度模型的建立35-41
• 4.1.1 逸度模型的建立35-36
• 4.1.2 降解參數的計算36
• 4.1.3 逸度容量和遷移參數的計算36-40
• 4.1.4 多介質逸度模型的計算40-41
• 4.2 模型的分析41-50
• 4.2.1 模型的計算結果41-42
• 4.2.2 模型的評價42-44
• 4.2.3 影響乙蟲腈在微宇宙環(huán)境中遷移轉化規(guī)律的識別和相體分布情況44-47
• 4.2.4 各去除過程的貢獻47-49
• 4.2.5 模型靈敏度的分析49-50
• 4.3 本章小結50-52
• 第五章 結論與展望52-54
• 5.1 結論52
• 5.2 展望52-54
• 參考文獻54-60
• 致謝60-61
• 作者簡歷61

【參考文獻】

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本文編號：748930