改性生物炭對(duì)莠去津和煙嘧磺隆的吸附機(jī)理及環(huán)境行為影響研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-17 07:55
本論文選取農(nóng)業(yè)廢棄物花生殼作為生物炭原料,分別制備了不同熱解溫度下的花生殼生物炭以及蒙脫土-花生殼復(fù)合生物炭和磷酸改性花生殼生物炭材料,結(jié)合表征手段,系統(tǒng)研究了生物炭材料對(duì)莠去津和煙嘧磺隆的吸附效果、影響因素和機(jī)理,探究了蒙脫土復(fù)合生物炭和磷酸改性生物炭對(duì)莠去津和煙嘧磺隆在土壤中消解的影響,考察了磷酸改性生物炭修復(fù)土壤中莠去津污染的同時(shí)對(duì)細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)的影響。通過以上研究為生物炭及其復(fù)合材料在農(nóng)藥污染阻控及修復(fù)方面提供科學(xué)的理論依據(jù)和技術(shù)方法,主要結(jié)果如下:1.制備了不同熱解溫度(300℃、450℃和600℃)和不同除灰處理(未除灰、水洗、酸洗)的9種花生殼生物炭。隨著熱解溫度的升高,生物炭比表面積增大,芳香性增強(qiáng),極性降低。生物炭對(duì)莠去津和煙嘧磺隆的吸附是疏水性分配作用、孔隙填充作用、氫鍵、電子供體-受體作用等多種機(jī)制共同作用的結(jié)果,各部分的作用大小取決于生物炭的炭化程度和農(nóng)藥的初始濃度。酸洗比水洗除灰效果好,灰分可以通過特定的相互作用與莠去津和煙嘧磺隆結(jié)合,但高溫生物炭的灰分會(huì)影響吸附。2.制備了蒙脫土-花生殼復(fù)合生物炭(MMT/BC),與生物炭(BC)相比,MMT/BC的孔容和孔徑...
【文章來源】:中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院北京市
【文章頁數(shù)】:134 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
生物炭改性示意圖(RAJAPAKSHA,etal.,2016)
中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院博士學(xué)位論文第一章緒論10(2012)制備的石墨烯涂層棉木生物炭對(duì)亞甲藍(lán)的吸附量為174mg/g,是未改性棉木生物炭的20多倍,這是由生物炭表面的石墨烯片層與亞甲藍(lán)的芳香分子之間通過強(qiáng)大的π-π相互作用結(jié)合導(dǎo)致的。含氧官能團(tuán)可以通過生物炭與污染物之間的氫鍵和絡(luò)合作用促進(jìn)對(duì)有毒有機(jī)化合物的吸附,同時(shí),金屬陽離子、金屬陰離子因受到靜電吸引可被結(jié)合到這些含氧官能團(tuán)上。然而,生物炭表面存在的大量官能團(tuán)和礦物成分也會(huì)阻隔其表面孔隙,進(jìn)而對(duì)上述吸附機(jī)制產(chǎn)生負(fù)面影響(NGUYEN,etal.,2007)。總之,生物炭復(fù)合材料的吸附能力一般高于單一生物炭材料,對(duì)污染物的吸附也是多種機(jī)制共同作用的結(jié)果。圖1-3改性生物炭對(duì)無機(jī)和有機(jī)化合物的吸附機(jī)理(PREMARATHNA,etal.,2019b)Fig.1-3Possiblemechanismsofadsorptionofinorganicandorganiccompoundsonmodifiedbiochar1.6莠去津和煙嘧磺隆研究概況1.6.1莠去津莠去津,又名阿特拉津英文通用名:AtrazineCAS號(hào):1912-24-9化學(xué)名:2-氯-4-乙基胺-6-異丙基胺-1,3,5-三嗪分子式:C8H14ClN5分子量:215.68
中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院博士學(xué)位論文第一章緒論11結(jié)構(gòu)式:見圖1-4圖1-4莠去津的化學(xué)結(jié)構(gòu)Fig.1-4Chemicalstructureofatrazine莠去津純品是一種沒有氣味的白色粉末,不易揮發(fā),不易燃,熔點(diǎn)在171-174℃,25℃時(shí)在水中的溶解度為33.0mg/L,甲醇中的溶解度為18g/kg,辛醇-水分配系數(shù)logKow=2.61,pKa為1.7,氫鍵供體數(shù)2,氫鍵受體數(shù)5,分子大小為8.04×6.71×2.91。在弱酸或弱堿介質(zhì)中穩(wěn)定,但在較高溫度下,堿或無機(jī)酸可使其水解成不活潑的羥基衍生物。莠去津是1952年由Geigy公司研發(fā)的一種內(nèi)吸選擇性苗前、苗后的三嗪類除草劑,通過破壞植物體中葉綠體的光系統(tǒng)使雜草致死。適用于玉米、高粱、林地、草地、甘蔗地等控制一年生禾本科、闊葉雜草以及部分多年生雜草。1958年在瑞士獲得專利,并注冊(cè)作商業(yè)用途,從那時(shí)起,莠去津就成為世界范圍內(nèi)主要使用的除草劑(SOLOMON,etal.,1996)。我國于20世紀(jì)80年代初期開始正式使用莠去津,2001年在我國的施用量已達(dá)5000噸,并呈上升趨勢(shì)(孟順龍等,2009)。莠去津具有較高的溶解度和流動(dòng)性,可通過滲透或徑流的方式進(jìn)入地表水或地下水(BARBASH,etal.,2001;GRAYMORE,etal.,2001)。因此,在許多國家的地下水、地表水和沉積物中莠去津的檢出率明顯高于其他農(nóng)藥。徐雄等(2016)針對(duì)我國重點(diǎn)流域水體設(shè)置了27個(gè)采樣點(diǎn)分析了29種農(nóng)藥的分布情況,其中莠去津的檢出率高達(dá)100%,濃度范圍在7.0-1289.5ng/L,在松花江流域、黑龍江流域和太湖流域具有潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。Qu等(2017)以湖北省6個(gè)富營養(yǎng)化湖泊為檢測(cè)對(duì)象,結(jié)果發(fā)現(xiàn)幾乎所有的湖泊沉積物中都含有莠去津,其中洪湖和涼子湖沉積物中莠去津的含量較高,分別為0.171和0.114mg/kg。Claver等(2006)在西班牙埃布羅河流域發(fā)現(xiàn)的最常見和濃度較高的農(nóng)藥中就包含莠去
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]煙嘧磺隆·莠去津?qū)ψ匣ㄜ俎>哂酗@著藥害[J]. 劉剛. 農(nóng)藥市場(chǎng)信息. 2019(24)
[2]秸稈炭化還田對(duì)滴灌棉田土壤微生物代謝功能及細(xì)菌群落組成的影響[J]. 王晶,馬麗娟,龍澤華,閔偉,侯振安. 環(huán)境科學(xué). 2020(01)
[3]我國農(nóng)田有機(jī)和生物污染研究工作展望:基于“農(nóng)田有毒有害化學(xué)/生物污染與防控機(jī)制研究”國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目工作的思考[J]. 何艷,馮佳胤,徐建明. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2018(11)
[4]煙嘧磺隆對(duì)春玉米下茬高粱等五種作物安全性田間試驗(yàn)研究[J]. 金煥貴,趙英會(huì),石繼嶺,魏民. 農(nóng)藥科學(xué)與管理. 2018(05)
[5]我國重點(diǎn)流域地表水中29種農(nóng)藥污染及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 徐雄,李春梅,孫靜,王海亮,王東紅,宋瀚文,王子健. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2016(02)
[6]生物炭及其復(fù)合材料的制備與應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 呂宏虹,宮艷艷,唐景春,黃耀,高凱. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2015(08)
[7]生物炭-錳氧化物復(fù)合材料吸附砷(Ⅲ)的性能研究[J]. 于志紅,黃一帆,廉菲,謝麗坤,劉爽,宋正國. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2015(01)
[8]不同燒制溫度下玉米秸稈生物炭的性質(zhì)及對(duì)萘的吸附性能[J]. 黃華,王雅雄,唐景春,朱文英. 環(huán)境科學(xué). 2014(05)
[9]土壤溶磷微生物研究進(jìn)展[J]. 李海云,孔維寶,達(dá)文燕,牛世全. 生物學(xué)通報(bào). 2013(07)
[10]Simultaneous removal of cadmium and sulfamethoxazole from aqueous solution by rice straw biochar[J]. Xuan HAN,Cheng-feng LIANG,Ting-qiang LI,Kai WANG,Hua-gang HUANG,Xiao-e YANG. Journal of Zhejiang University-Science B(Biomedicine & Biotechnology). 2013(07)
博士論文
[1]生物炭對(duì)土壤中乙氧氟草醚環(huán)境行為及生物有效性影響[D]. 吳遲.沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué) 2019
[2]基于穩(wěn)定同位素探針技術(shù)的多環(huán)芳烴降解微生物研究[D]. 李繼兵.中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所) 2018
[3]氟樂靈對(duì)土壤微生物及氮循環(huán)的影響[D]. 杜鵬強(qiáng).華中師范大學(xué) 2018
[4]生物質(zhì)材料對(duì)重金屬污染物銅的吸附研究[D]. 陳鈺.西南交通大學(xué) 2015
[5]氟磺胺草醚對(duì)土壤微生物多樣性的影響[D]. 吳小虎.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院 2014
[6]生物炭對(duì)西唯因與阿特拉津環(huán)境行為的影響[D]. 張鵬.南開大學(xué) 2013
[7]土壤中可電離農(nóng)藥煙嘧磺隆和多菌靈生物有效性[D]. 劉開林.浙江大學(xué) 2012
碩士論文
[1]異惡草酮?dú)埩魴z測(cè)方法的建立及對(duì)土壤微生物的影響[D]. 戎麗麗.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 2018
[2]改性生物炭對(duì)水中阿特拉津的吸附行為及應(yīng)用研究[D]. 趙璐璐.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 2017
[3]生物炭對(duì)土壤中乙草胺環(huán)境行為及生物有效性影響規(guī)律[D]. 李堯.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院 2017
[4]不同環(huán)境條件下乙蟲腈的降解行為研究[D]. 田發(fā)軍.河南科技學(xué)院 2016
[5]玉米田常用除草劑在土壤中的主要環(huán)境行為及殘留修復(fù)[D]. 梁兵兵.沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué) 2016
[6]不同生物炭對(duì)水中磺胺類抗生素的吸附及機(jī)理研究[D]. 趙濤.華南農(nóng)業(yè)大學(xué) 2016
本文編號(hào):3234804
【文章來源】:中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院北京市
【文章頁數(shù)】:134 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【部分圖文】:
生物炭改性示意圖(RAJAPAKSHA,etal.,2016)
中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院博士學(xué)位論文第一章緒論10(2012)制備的石墨烯涂層棉木生物炭對(duì)亞甲藍(lán)的吸附量為174mg/g,是未改性棉木生物炭的20多倍,這是由生物炭表面的石墨烯片層與亞甲藍(lán)的芳香分子之間通過強(qiáng)大的π-π相互作用結(jié)合導(dǎo)致的。含氧官能團(tuán)可以通過生物炭與污染物之間的氫鍵和絡(luò)合作用促進(jìn)對(duì)有毒有機(jī)化合物的吸附,同時(shí),金屬陽離子、金屬陰離子因受到靜電吸引可被結(jié)合到這些含氧官能團(tuán)上。然而,生物炭表面存在的大量官能團(tuán)和礦物成分也會(huì)阻隔其表面孔隙,進(jìn)而對(duì)上述吸附機(jī)制產(chǎn)生負(fù)面影響(NGUYEN,etal.,2007)。總之,生物炭復(fù)合材料的吸附能力一般高于單一生物炭材料,對(duì)污染物的吸附也是多種機(jī)制共同作用的結(jié)果。圖1-3改性生物炭對(duì)無機(jī)和有機(jī)化合物的吸附機(jī)理(PREMARATHNA,etal.,2019b)Fig.1-3Possiblemechanismsofadsorptionofinorganicandorganiccompoundsonmodifiedbiochar1.6莠去津和煙嘧磺隆研究概況1.6.1莠去津莠去津,又名阿特拉津英文通用名:AtrazineCAS號(hào):1912-24-9化學(xué)名:2-氯-4-乙基胺-6-異丙基胺-1,3,5-三嗪分子式:C8H14ClN5分子量:215.68
中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院博士學(xué)位論文第一章緒論11結(jié)構(gòu)式:見圖1-4圖1-4莠去津的化學(xué)結(jié)構(gòu)Fig.1-4Chemicalstructureofatrazine莠去津純品是一種沒有氣味的白色粉末,不易揮發(fā),不易燃,熔點(diǎn)在171-174℃,25℃時(shí)在水中的溶解度為33.0mg/L,甲醇中的溶解度為18g/kg,辛醇-水分配系數(shù)logKow=2.61,pKa為1.7,氫鍵供體數(shù)2,氫鍵受體數(shù)5,分子大小為8.04×6.71×2.91。在弱酸或弱堿介質(zhì)中穩(wěn)定,但在較高溫度下,堿或無機(jī)酸可使其水解成不活潑的羥基衍生物。莠去津是1952年由Geigy公司研發(fā)的一種內(nèi)吸選擇性苗前、苗后的三嗪類除草劑,通過破壞植物體中葉綠體的光系統(tǒng)使雜草致死。適用于玉米、高粱、林地、草地、甘蔗地等控制一年生禾本科、闊葉雜草以及部分多年生雜草。1958年在瑞士獲得專利,并注冊(cè)作商業(yè)用途,從那時(shí)起,莠去津就成為世界范圍內(nèi)主要使用的除草劑(SOLOMON,etal.,1996)。我國于20世紀(jì)80年代初期開始正式使用莠去津,2001年在我國的施用量已達(dá)5000噸,并呈上升趨勢(shì)(孟順龍等,2009)。莠去津具有較高的溶解度和流動(dòng)性,可通過滲透或徑流的方式進(jìn)入地表水或地下水(BARBASH,etal.,2001;GRAYMORE,etal.,2001)。因此,在許多國家的地下水、地表水和沉積物中莠去津的檢出率明顯高于其他農(nóng)藥。徐雄等(2016)針對(duì)我國重點(diǎn)流域水體設(shè)置了27個(gè)采樣點(diǎn)分析了29種農(nóng)藥的分布情況,其中莠去津的檢出率高達(dá)100%,濃度范圍在7.0-1289.5ng/L,在松花江流域、黑龍江流域和太湖流域具有潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。Qu等(2017)以湖北省6個(gè)富營養(yǎng)化湖泊為檢測(cè)對(duì)象,結(jié)果發(fā)現(xiàn)幾乎所有的湖泊沉積物中都含有莠去津,其中洪湖和涼子湖沉積物中莠去津的含量較高,分別為0.171和0.114mg/kg。Claver等(2006)在西班牙埃布羅河流域發(fā)現(xiàn)的最常見和濃度較高的農(nóng)藥中就包含莠去
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]煙嘧磺隆·莠去津?qū)ψ匣ㄜ俎>哂酗@著藥害[J]. 劉剛. 農(nóng)藥市場(chǎng)信息. 2019(24)
[2]秸稈炭化還田對(duì)滴灌棉田土壤微生物代謝功能及細(xì)菌群落組成的影響[J]. 王晶,馬麗娟,龍澤華,閔偉,侯振安. 環(huán)境科學(xué). 2020(01)
[3]我國農(nóng)田有機(jī)和生物污染研究工作展望:基于“農(nóng)田有毒有害化學(xué)/生物污染與防控機(jī)制研究”國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目工作的思考[J]. 何艷,馮佳胤,徐建明. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2018(11)
[4]煙嘧磺隆對(duì)春玉米下茬高粱等五種作物安全性田間試驗(yàn)研究[J]. 金煥貴,趙英會(huì),石繼嶺,魏民. 農(nóng)藥科學(xué)與管理. 2018(05)
[5]我國重點(diǎn)流域地表水中29種農(nóng)藥污染及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 徐雄,李春梅,孫靜,王海亮,王東紅,宋瀚文,王子健. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2016(02)
[6]生物炭及其復(fù)合材料的制備與應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 呂宏虹,宮艷艷,唐景春,黃耀,高凱. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2015(08)
[7]生物炭-錳氧化物復(fù)合材料吸附砷(Ⅲ)的性能研究[J]. 于志紅,黃一帆,廉菲,謝麗坤,劉爽,宋正國. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2015(01)
[8]不同燒制溫度下玉米秸稈生物炭的性質(zhì)及對(duì)萘的吸附性能[J]. 黃華,王雅雄,唐景春,朱文英. 環(huán)境科學(xué). 2014(05)
[9]土壤溶磷微生物研究進(jìn)展[J]. 李海云,孔維寶,達(dá)文燕,牛世全. 生物學(xué)通報(bào). 2013(07)
[10]Simultaneous removal of cadmium and sulfamethoxazole from aqueous solution by rice straw biochar[J]. Xuan HAN,Cheng-feng LIANG,Ting-qiang LI,Kai WANG,Hua-gang HUANG,Xiao-e YANG. Journal of Zhejiang University-Science B(Biomedicine & Biotechnology). 2013(07)
博士論文
[1]生物炭對(duì)土壤中乙氧氟草醚環(huán)境行為及生物有效性影響[D]. 吳遲.沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué) 2019
[2]基于穩(wěn)定同位素探針技術(shù)的多環(huán)芳烴降解微生物研究[D]. 李繼兵.中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所) 2018
[3]氟樂靈對(duì)土壤微生物及氮循環(huán)的影響[D]. 杜鵬強(qiáng).華中師范大學(xué) 2018
[4]生物質(zhì)材料對(duì)重金屬污染物銅的吸附研究[D]. 陳鈺.西南交通大學(xué) 2015
[5]氟磺胺草醚對(duì)土壤微生物多樣性的影響[D]. 吳小虎.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院 2014
[6]生物炭對(duì)西唯因與阿特拉津環(huán)境行為的影響[D]. 張鵬.南開大學(xué) 2013
[7]土壤中可電離農(nóng)藥煙嘧磺隆和多菌靈生物有效性[D]. 劉開林.浙江大學(xué) 2012
碩士論文
[1]異惡草酮?dú)埩魴z測(cè)方法的建立及對(duì)土壤微生物的影響[D]. 戎麗麗.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 2018
[2]改性生物炭對(duì)水中阿特拉津的吸附行為及應(yīng)用研究[D]. 趙璐璐.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 2017
[3]生物炭對(duì)土壤中乙草胺環(huán)境行為及生物有效性影響規(guī)律[D]. 李堯.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院 2017
[4]不同環(huán)境條件下乙蟲腈的降解行為研究[D]. 田發(fā)軍.河南科技學(xué)院 2016
[5]玉米田常用除草劑在土壤中的主要環(huán)境行為及殘留修復(fù)[D]. 梁兵兵.沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué) 2016
[6]不同生物炭對(duì)水中磺胺類抗生素的吸附及機(jī)理研究[D]. 趙濤.華南農(nóng)業(yè)大學(xué) 2016
本文編號(hào):3234804
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