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土壤典型活性組分對Se(Ⅳ)吸附形態(tài)及其轉(zhuǎn)化的影響機制

發(fā)布時間:2021-05-01 03:27
  硒(Se)是人和動物必需的微量營養(yǎng)元素,土壤Se是人類膳食Se的主要來源。與土壤總Se含量相比,土壤Se形態(tài)決定著Se的生物有效性。鐵(羥基)氧化物(簡稱鐵氧化物)和低分子量有機酸(LMWOAs)是土壤中重要的無機和有機組分,影響著土壤Se的賦存形態(tài)及其轉(zhuǎn)化,直接或間接地控制著Se的有效性。雖然它們之間的相互作用已有較多報道,但現(xiàn)有研究多關(guān)注于鐵氧化物對Se的界面吸附、LMWOAs陰離子與Se之間的競爭效應(yīng),對鐵氧化物表面Se的吸附形態(tài)與其解吸形態(tài)分布的關(guān)系仍不清楚;同時,LMWOAs的還原特性及其對鐵氧化物的溶解作用與土壤Se形態(tài)轉(zhuǎn)化間的耦合效應(yīng)也不清楚,限制了對土壤Se環(huán)境行為的理解和有效性的調(diào)控;诖,本文通過批量平衡吸附-解吸實驗,結(jié)合衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜(ATR-FTIR)、X射線光電子能譜(XPS)、高分辨透電子顯微鏡(HRTEM)、自動電位滴定和化學(xué)形態(tài)模型(CD-MUSIC模型)等技術(shù)手段,研究了水鐵礦(Fh)、針鐵礦(Goe)、赤鐵礦(Hem)等土壤典型鐵氧化物表面上Se(Ⅳ)含氧陰離子的吸附形態(tài)與解吸形態(tài)分布之間的關(guān)系,探討了赤鐵礦尺寸效應(yīng)和土壤有機活性... 

【文章來源】:華中農(nóng)業(yè)大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:146 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
縮略語表
第一章 緒論
    1.1 土壤Se的分布、形態(tài)及其生物有效性
        1.1.1 土壤Se的來源與分布
        1.1.2 土壤Se形態(tài)與生物有效性
    1.2 土壤活性組分與Se的相互作用
        1.2.1 鐵氧化物的分布、結(jié)構(gòu)特性及其對Se的固定
        1.2.2 有機酸對土壤Se形態(tài)和有效性的影響
    1.3 土壤Se形態(tài)的研究方法
        1.3.1 連續(xù)浸提技術(shù)
        1.3.2 表面絡(luò)合模型
        1.3.3 光譜分析技術(shù)
    1.4 研究內(nèi)容、目的與意義
        1.4.1 研究內(nèi)容
        1.4.2 研究目的與意義
第二章 材料與方法
    2.1 材料的制備
        2.1.1 水鐵礦
        2.1.2 針鐵礦
        2.1.3 赤鐵礦
        2.1.4 不同尺寸赤鐵礦
        2.1.5 亞硒酸鐵
    2.2 基本性質(zhì)表征
        2.2.1 物相鑒定
        2.2.2 形貌和微結(jié)構(gòu)
        2.2.3 比表面積
        2.2.4 等電點
        2.2.5 電位滴定
    2.3 批量吸附-解吸實驗
        2.3.1 等溫吸附
        2.3.2 pH邊吸附
        2.3.3 動力學(xué)吸附
        2.3.4 Se形態(tài)分級
    2.4 衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜(ATR-FTIR)
    2.5 X射線光電子能譜分析(XPS)
    2.6 CD-MUSIC模型擬合
        2.6.1 模型參數(shù)
        2.6.2 數(shù)據(jù)擬合
第三章 Se(Ⅳ)在鐵氧化物表面的吸附與形態(tài)特征
    3.1 引言
    3.2 鐵氧化物的性質(zhì)表征
        3.2.1 物相和形貌
        3.2.2 SSA和 IEP
        3.2.3 表面官能團特征
    3.3 鐵氧化物對Se(Ⅳ)的吸附特性
        3.3.1 等溫吸附特征
        3.3.2 pH對Se(Ⅳ)吸附的影響
        3.3.3 吸附動力學(xué)特征
    3.4 表面Se(Ⅳ)的解吸特性
        3.4.1 覆蓋度對Se(Ⅳ)解吸形態(tài)的影響
        3.4.2 pH對Se(Ⅳ)解吸形態(tài)的影響
        3.4.3 吸附時間對Se(Ⅳ)解吸形態(tài)的影響
    3.5 鐵氧化物表面Se(Ⅳ)的配位形態(tài)
        3.5.1 衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜
        3.5.2 X射線光電子能譜
    3.6 討論
        3.6.1 鐵氧化物表面Se(Ⅳ)的吸附形態(tài)及其差異
        3.6.2 鐵氧化物表面Se(Ⅳ)形態(tài)對Se有效性的影響
    3.7 小結(jié)
第四章 結(jié)晶尺寸對赤鐵礦Se(Ⅳ)吸附與形態(tài)特征的影響
    4.1 前言
    4.2 赤鐵礦的基本性質(zhì)
        4.2.1 物相、形貌和微結(jié)構(gòu)
        4.2.2 粒徑分布和SSA
        4.2.3 表面官能團特征
    4.3 赤鐵礦的表面活性
        4.3.1 質(zhì)子吸附
        4.3.2 Se(Ⅳ)吸附
    4.4 顆粒尺寸對Se(Ⅳ)解吸形態(tài)的影響
    4.5 衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜
    4.6 CD-MUSIC模型模擬
        4.6.1 CD-MUSIC擬合
        4.6.3 赤鐵礦Se(Ⅳ)吸附形態(tài)分布
    4.7 討論
        4.7.1 顆粒尺寸誘導(dǎo)赤鐵礦表面氧空位型OH
        4.7.2 顆粒尺寸對赤鐵礦表面Se(Ⅳ)形態(tài)和有效性的影響
    4.8 小結(jié)
第五章 LMWOAs對針鐵礦/水界面Se(Ⅳ)吸附行為和形態(tài)的影響
    5.1 引言
    5.2 LMWOAs對針鐵礦吸附Se(Ⅳ)的影響
        5.2.1 等溫吸附特征
        5.2.2 吸附動力學(xué)特征
    5.3 LMWOAs對 Se(Ⅳ)解吸形態(tài)的影響
    5.4 表面Se(Ⅳ)的配位形態(tài)
        5.4.1 衰減全反射-傅里葉變換紅外光譜
        5.4.2 X射線光電子能譜
    5.5 討論
        5.5.1 LMWOAs對 Se(Ⅳ)固定的競爭-協(xié)同效應(yīng)
        5.5.2 Se(Ⅳ)的形態(tài)轉(zhuǎn)化及其對Se生物有效性的影響
    5.6 小結(jié)
第六章 結(jié)論
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
    博士期間已(待)發(fā)表文章
致謝



本文編號:3170054

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