發(fā)布時間：2020-08-16 21:54

【摘要】：我國自古是農(nóng)業(yè)大國,自二十世紀開始,我國國內(nèi)農(nóng)藥的年均產(chǎn)量和使用量一直居高不下。近幾年來,隨著農(nóng)藥的廣泛使用和新型農(nóng)藥的不斷開發(fā),由農(nóng)藥帶來的環(huán)境污染事件以及農(nóng)藥殘留和食品安全問題逐漸引起了人們的關(guān)注。農(nóng)藥雖然能毒滅阻礙農(nóng)作物生長的有害昆蟲,但其進入自然環(huán)境后會發(fā)生滲透、逸失、聚合、富集等多種行為,具備極強的遷移和擴散能力,會對水體、土壤、大氣以及生物健康造成威脅,因此治理農(nóng)藥污染勢在必行。噻蟲胺是一種新型煙堿類農(nóng)藥,是目前應用最廣泛的殺蟲劑之一,它在環(huán)境中具有持久性、易移動性、易光解不易水解等特性,且能夠迅速滲入地下水中。傳統(tǒng)的農(nóng)藥廢水處理方法已經(jīng)不能完全適用新型農(nóng)藥的降解,因此亟須提出一種具有高效降解農(nóng)藥廢水的新技術(shù)。介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體技術(shù)具有高能自由電子的輻射作用、紫外光輻射分解作用、臭氧以及活性自由基粒子的氧化等多種作用,在廢水處理方面具有廣泛的應用。因此本文選用介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體技術(shù)結(jié)合二氧化鈦-石墨烯催化劑共同作用降解目標污染物-噻蟲胺。本文采用溶膠-凝膠法將不同比例的二氧化鈦-石墨烯催化劑負載到蜂窩陶瓷板上(Owt%,1wt%,2wt%,5wt%,8wt%,10wt%),并對改良后的催化陶瓷板進行XRD、SEM、FTIR和DRS等表征實驗。根據(jù)表征實驗的結(jié)果以及不同比例的催化劑對噻蟲胺溶液的降解效果,8wt%Gr-Ti02被選擇為最佳配比的催化陶瓷板。利用介質(zhì)阻擋放電-低溫等離子體技術(shù)處理噻蟲胺時可能會受很多條件的影響,本文在Ti02-8%Gr-DBD體系中,分別對污染物的初始濃度、溶液的起始pH、起始電導率、電源的輸入功率以及外來抑制劑和金屬離子等降解條件進行單一變量的實驗研究。通過實驗分析,待降解噻蟲胺溶液的濃度過高不利于降解效率的提高,在濃度過低時體系的能量產(chǎn)率也會過低,100 mg/L的初始濃度時降解效果最佳;體系內(nèi)太高或太低的輸入功率都抑制噻蟲胺溶液的降解,高能電子輻射和紫外光強度在輸入功率低時會處于較弱的狀態(tài),輸入功率過高會出現(xiàn)放電不穩(wěn)定的現(xiàn)象,因此輸入功率在200 W時達到最佳;溶液在酸性條件下H202發(fā)生光解生成更具氧化性能的HO·,提高體系的氧化能力,而在近中性和堿性條件下,H2O2則會與HO·反應消耗了 HO·,這對噻蟲胺溶液的降解不利;在溶液的初始電導率為150 μS/cm時,噻蟲胺的降解率最高,而當溶液電導率增加至300μtS/cm和450 μS/cm時,溶液中過多的鹽分子會阻礙催化劑中高能電子的轉(zhuǎn)移,同時消耗部分活性粒子,降低體系的降解性能;加入二價鐵離子和銅離子都可以提高溶液中噻蟲胺的降解效率,使得噻蟲胺在降解時間內(nèi)達到完全降解;噻蟲胺的降解效率會隨著加入異丙醇濃度的增大而減小。同時,實驗證明了噻蟲胺在降解時,溶液的pH呈現(xiàn)下降趨勢,而電導率逐步升高。最后,通過高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法分析了噻蟲胺降解過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物及最終產(chǎn)物,探究噻蟲胺在本實驗體系中的降解機理及可能的降解路徑。
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X592
【圖文】：

Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｓ邋ｏｆ邋ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ邋ａｐｐａｒａｔｕｓ逡逑２．４溶膠－凝膠法制備二氧化鈦－石墨烯催化陶瓷板逡逑本實驗采用溶膠－凝膠法制取石墨烯－Ｔｉ０２催化板，具體過程如圖２－２，其中逡逑Ｔｉ0２中的石墨燔的質(zhì)量比分別為：Ｏｗｔ％，ｌｗｔ％，邋２ｗｔ％，５ｗｔ％，邋８ｗｔ％和１０ｗｔ％。逡逑（１）

的噻蟲胺標準溶液，使用ＬＣ分別測量后確定噻蟲胺的最高吸收峰在２６５ｎｍ波長。逡逑然后測量各個濃度下噻蟲胺在此波長處的吸收峰面積，得溶液濃度－吸收峰面積逡逑的噻蟲胺溶液標準曲線，如圖２－３：逡逑１．２ｘｌ０６－邐．逡逑ｌ．ＯｘｌＯ６－逡逑ｇ邋８．０ｘ１０５－邐／逡逑＜邋６．０ｘ１０５－逡逑４．０ｘｌ０５－逡逑／邐Ｒ２＝０．９９９２逡逑２．０ｘ１０５－逡逑０邋？邋０邋＿邋Ｋ邐ｉ邋「邐ｉ邋｜邐ｉ邋｜邐，邋ｉ邐ｉ邋ｉ逡逑０邐２邐４邐６邐８邐１０逡逑Ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ（ｍｇ／Ｌ）逡逑圖２－３噻蟲胺標準曲線逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－３邋Ｔｈｅ邋ｓｔａｎｄａｒｄ邋ｃｕｒｖｅ邋ｏｆ邋ｃｌｏｔｈｉａｎｉｄｉｎ逡逑２．５．２分析和計算方法逡逑降解每２０ｍｉｎ取樣，共降解１２０ｍｉｎ，樣品吸收峰面積使用ＬＣ檢測，并通過逡逑標準曲線計算樣品溶液濃度。噻蟲胺的降解效率計算公式如下（Ｅｑ．邋１２）：逡逑７］邋＝邐Ｘ邋１００％邐（１２）逡逑Ｃ0逡逑其中，ｒ）為噻蟲胺的降解效率（％），ｃ0為噻蟲胺最初濃度（ｍｇ／Ｌ），ｃｔＳｔ時刻逡逑時噻蟲胺的濃度（ｍｇ／Ｌ）。逡逑２０逡逑

為研宄石墨烯的加入對二氧化鈦晶型結(jié)構(gòu)的影響，本章實驗對不同摻雜比逡逑例的二氧化鈦＿石墨烯（ｌ00ｗｔ％，Ｏｗｔ％，ｌｗｔ％，２ｗｔ％，５ｗｔ％，８ｗｔ％，１０ｗｔ％）逡逑進行Ｘ－射線衍射實驗，實驗結(jié)果如圖３－１所示。此外，由ＸＲＤ衍射譜線計算得逡逑到的不同摻雜比例的二氧化鈦－石墨烯催化劑的晶粒大小、峰面積以及結(jié)晶度列逡逑于表３－１中。圖３－１中ａ為純石墨烯（Ｇｒ）的ＸＲＤ衍射線，純石墨烯在２０°－８０°逡逑范圍內(nèi)無明顯的衍射峰。圖ｂ為無摻雜的Ｔｉ０２的衍射譜線，已知二氧化鈦在２５．３°逡逑（１０１）、３８．０°邋（００４）、４８．０°邋（２００）、５４．１°邋（１０５）、５５．２°邋（２１１）、６２．９°邋（２０４）逡逑方向為銳欽礦的衍射峰［４３’７７’邋７８］，如圖所示，溶膠－凝膠法合成的無摻雜二氧化鈦逡逑均包含有銳鈦礦衍射峰，且并無明顯的金紅石和板鈦礦衍射峰。圖中ｃ＿ｇ譜線分逡逑別為摻雜了邋ｌｗｔ％、２ｗｔ％、５ｗｔ％、８ｗｔ％和１０ｗｔ％邋（質(zhì)量分數(shù)）石墨烯的Ｔｉ０２逡逑衍射譜線，由圖３－１和表３－１可知，在摻雜石墨h澓蠖躉訓娜耦芽缶徒峁瑰義喜⒚揮斜黃蘋擔以冢ǎ保保埃ⅲǎ埃埃矗�、（２００）晶脣zΦ娜耦芽笱萇浞灞淶酶義細�，峰面积和结晶都x捕加忻饗緣腦黽�。此外，实验结果显是G裕

本文編號：2795002