【摘要】：近年來,抗生素作為抗細菌感染藥物和飼料添加劑,廣泛用于畜禽養(yǎng)殖中,因而在各種畜禽養(yǎng)殖廢水中大量檢測到抗生素�？股剡M入環(huán)境導致環(huán)境污染,嚴重損害人類健康和生態(tài)系統(tǒng)平衡。因此,開發(fā)新型對抗生素具有高效去除的綠色環(huán)保吸附劑對環(huán)境保護具有十分重要的意義。本文以來源豐富、綠色環(huán)保的生物質(zhì)多糖海藻酸鈉和植物多酚楊梅單寧為基體材料,以高價富空軌道金屬離子為交聯(lián)劑,通過溶膠-凝膠法、交聯(lián)反應等方法制備了海藻酸鎳顆粒、銅固定化海藻酸凝膠珠、多酚功能化海藻酸銅微球三種吸附材料,研究了其對氟喹諾酮類以及四環(huán)素類等屠宰廢水中典型抗生素的基本吸附去除特性,并利用各種現(xiàn)代分析技術對所制備吸附材料進行表征,分析探討了吸附材料合成與吸附機理。主要內(nèi)容如下:(1)以海藻酸鈉為基材,以金屬離子Ni~(2+)為交聯(lián)劑通過溶膠-凝膠法制備了海藻酸鎳顆粒吸附材料,并在模擬環(huán)丙沙星污染水環(huán)境中取得了良好的吸附處理效果。靜態(tài)吸附實驗表明在pH為7、吸附材料劑量為0.025 g、初始環(huán)丙沙星濃度為120 mg·L~(-1)、溫度為328.15 K、吸附時間為600 min條件下,海藻酸鎳顆粒吸附材料的最大吸附量高達135.18 mg·g~(-1)。離子強度未對吸附產(chǎn)生顯著影響。等溫吸附模型和動力學吸附模型擬合研究發(fā)現(xiàn)環(huán)丙沙星在海藻酸鎳顆粒吸附材料的過程是一個發(fā)生在均質(zhì)面上的單分子點對點化學過程。吸附過程具有自發(fā)吸熱性。吸附機理為氫鍵、n-πEDA相互作用和陽離子鍵合橋等作用。(2)以海藻酸鈉為原料、Cu~(2+)為交聯(lián)劑制備了銅固定化海藻酸凝膠珠吸附材料,并應用于模擬四環(huán)素污染水環(huán)境,考察其對四環(huán)素的吸附行為。吸附實驗結(jié)果表明四環(huán)素在銅固定化海藻酸凝膠珠吸附材料上吸附過程可以用準二級動力學模型和Freundlich等溫模型來描述,且在pH為3、吸附材料劑量為0.05 g、初始四環(huán)素濃度為90 mg·L~(-1)時獲得最大吸附量為53.26 mg·g~(-1)。熱力學分析指出銅固定化海藻酸凝膠珠吸附材料對四環(huán)素的吸附過程在所研究溫度范圍內(nèi)是有利的,且該過程是一個集吸熱、熵增、自發(fā)于一體的過程。四環(huán)素在銅固定化海藻酸凝膠珠吸附材料上的吸附過程主要受n-πEDA相互作用、氫鍵、陽離子-π和陽離子-n鍵合橋作用的驅(qū)動。(3)以植物多酚楊梅單寧為功能單體,對銅固定化海藻酸凝膠珠吸附材料進行修改功能化制備多酚功能化海藻酸銅微球吸附材料,并對模擬四環(huán)素污染水環(huán)境進行了吸附去除研究且取得了良好的吸附效果。靜態(tài)吸附實驗表明在pH為7、吸附材料劑量為0.025 g、初始四環(huán)素濃度為140 mg·L~(-1)、溫度為318.15 K、吸附時間為1440 min時最大吸附量153.89 mg·g~(-1)。多酚功能化海藻酸銅微球吸附材料對四環(huán)素的吸附過程具有吸熱自發(fā)進行性質(zhì)。Langmuir等溫模型和準二級動力學模型可以很好地描述四環(huán)素在多酚功能化海藻酸銅微球吸附材料上的吸附過程,表明四環(huán)素在該吸附材料上的吸附過程是一個發(fā)生在均質(zhì)面上的單分子點對點化學過程。四環(huán)素在多酚功能化海藻酸銅微球吸附材料上的主要吸附驅(qū)動力是π-π、n-πEDA相互作用、氫鍵、陽離子鍵合橋作用等。(4)對三種所制備的吸附材料進行再生實驗研究,吸附材料對目標污染物的吸附量在4次吸附-解吸循環(huán)后仍然可觀(海藻酸鎳顆粒、銅固定化海藻酸凝膠珠、多酚功能化海藻酸銅微球三種吸附材料對相應抗生素的去除率分別維持在70%、70%、60%及以上),說明其再生重復利用性能良好。并對吸附材料分別進行了燒失減容處理。燒失率均保持在89%以上,這減少了吸附材料的堆存污染問題,避免二次污染。
【學位授予單位】：西南科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O647.33;X713
【圖文】：

Table 1 Classification of antibiotics種類 典型藥抗細菌類 青霉素、紅霉素抗真菌類 兩性霉素 B、灰黃霉抗腫瘤類 博萊霉素、絲裂霉素抗病毒類 偏端霉素、毗抗結(jié)核類 氧氟沙星、鏈霉素用抗生素類 黃霉素、土霉素、用抗生素類 赤霉素、井崗霉素微生物藥物類 麥角新堿、麥角異新β-內(nèi)酰胺類 青霉素、頭孢菌素四環(huán)素類 青霉素、土霉素喹諾酮類 環(huán)丙沙星、諾氟沙星大環(huán)內(nèi)酯類 紅霉素、克拉霉素氨基糖苷類 鏈霉素、慶大霉素磺胺類 磺胺嘧啶、磺胺甲惡唑氯霉素類 氯霉素、甲砜霉素、

1 緒論。藻酸鈉吸附材料研究進展（Sodium alginate，SA）是一種由α-L-古洛糖醛酸（G）和β-1,4-糖苷鍵以不同比例組成鏈接的、從海藻和褐藻中提取[65]，分子結(jié)構(gòu)式是如圖 1-2 所示。海藻酸鈉分子表現(xiàn)出黏現(xiàn)聚陰離子行為的大量-COO-基團[66]。海藻酸鈉具有極強的鈉可以與溶液中存在的多價金屬離子（Fe3+、Al3+、Cu2+、子（Ca2+、Ba2+等）之間通過與 Na+的離子交換作用形成類成不溶水的凝膠顆粒[67]。同時分子結(jié)構(gòu)中的羥基和羧基是的吸附位點。因而使海藻酸鈉作為吸附材料基體或載體引注，且在環(huán)境修復尤其水污染處理方面應用廣泛，主要涉吸附及有機物吸附[68-71]。

與其他吸附材料對比，這種核殼珠粒復合材優(yōu)異的回收性能的優(yōu)點。Hu[80]等通過海藻酸價鐵制備雙基質(zhì)核殼微球吸附材料，用于吸附材料制備去除鈾的機制主要是利用了納米鈾以降低鈾的毒性，進而通過吸附手段去除好的應用效果，是一種極其有潛力的鈾吸附材料研究進展 所示），即單寧酸或鞣酸，是一種易溶于極性于木質(zhì)素的帶有鄰位酚羥基的植物多酚[81]，單寧根據(jù)化學結(jié)構(gòu)不同可以分為縮合單寧（拉單寧、橡碗單寧等）兩種[82]�？s合單寧分單元組成的，可以與高價金屬離子特異性地六元環(huán)狀化合物，故被廣應用于重金屬離子中存在大π鍵共軛體系，在有機物污染修復處

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2 方振華;;核桃殼基吸附材料的制備及性能測試[J];科技視界;2016年25期

3 ;可高效回收廢水中金的吸附材料[J];金屬功能材料;2013年01期

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5 王曉鈞，徐玲玲，鐘白茜，楊南如，郭瑛;粉煤灰基質(zhì)多孔吸附材料的研制[J];粉煤灰綜合利用;1994年04期

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7 徐文e

本文編號：2792857